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《浙江大学》 2001年
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BiTe基材料的制备及其热电性能研究

胡淑红  
【摘要】: 热电材料是一种将热能和电能直接转换的功能材料,在热电发电和致冷等领域具 有极为重要的应用前景。Bi_2Te_3化合物及其固溶体合金是研究最早也是最成熟的热电 材料之一,室温下其热电优值ZT=1,目前大多数致冷元件都是采用这类材料。基于 Bi_2Te_3基热电材料的应用前景,本文采用新的合成技术和新思路设计材料成分,对 BiTe基热电材料作了改进研究:鉴于稀土元素所具有的特殊的电子状态,首次通过 机械合金化法(MA)成功地制备了BiTe基稀土镧的插层化合物,为BiTe基热电材 料性能的改进和提高开辟了一条新的探索途径;利用聚苯胺导电高聚物所具有的较高 的电导率/热导率(σ/κ),分别用机械共混和“原位吸附”聚合的方法制备了 Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/聚苯胺(PAn)热电复合材料,提出有机/无机复合热电材料的概念。 研究表明:与熔炼样相比,机械合金化法制备的Bi_2Te_3型合金粉末样具有晶粒 细小,成分均匀的优点,而细小的晶粒尺寸也使其电导率有所下降。 机械合金化法制备的掺稀土元素La的La_(15)Bi_(34)Te_(51)合金和掺过渡族元素Mn的 Mn_(15)Bi_(34)Te_(51)合金的XRD分析表明,La_(15)Bi_(34)Te_(51)和Mn_(15)Bi_(34)Te_(51)分别在真空球磨100 小时和150小时后实现合金化,且La_(15)Bi_(34)Te_(51)在真空球磨150小时后形成了纳米结 构的合金。对La_(15)Bi_(34)Te_(51)合金的XRD结构分析表明镧原子插层进入了Bi_2Te_3化合 物层状结构的Te-Te原子层间。La_(15)Bi_(34)Te_(51)纳米插层化合物Seebeck系数的测量表明 当晶粒尺寸减小到纳米尺寸时,载流子散射机制有可能发生改变,从而导致 La_(15)Bi_(34)Te_(51)合金Seebeck系数的大幅上升。 对机械共混法制备的Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/聚苯胺复合材料冷压样热电性能的测量表明: 与Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3材料相比,复合材料的Seebeck系数略有下降,但当聚苯胺含量再增 加时,并未导致复合材料Seebeck系数进一步地大幅下降,这说明尽管聚苯胺本身具 有的Seebeck系数值较低,但分散在基体中的聚苯胺弥散颗粒加强了载流子的散射, 从而使得复合材料的Seebeck系数值并无显著下降;与Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3材料相比,复合 材料冷压样的电导率随聚苯胺含量的增加而迅速下降,是导致复合材料功率因子下降 的主要原因。 对于聚苯胺含量为7%的复合材料,“原位吸附”聚合法制备的材料的电导率比 机械共混法制备的相应材料的电导率值高约20%,功率因子高约13%,表明“原位 吸附”聚合法与机械共混法相比,可有效地降低复合材料相与相之间的接触电阻,使 浙 江 大 学 傅 士 学 位 论 文 材料获得较高的功率因子。
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