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《浙江大学》 2003年
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D_4/APAEDMS本体开环共聚及其数学模拟

罗正鸿  
【摘要】: 八甲基环四硅氧烷(D_4)与功能性有机硅单体(如APAEDMS,N-β-氨乙基-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷)的本体开环共聚可制备丰富多彩的有机硅聚合物,其中最为突出的就是氨基硅油系列。氨基硅油具有稳定、润滑、柔软等优异性能,且合成无毒、无环境污染,成本低等优点,不仅可用于织物整理剂(轻工行业),还可用于电子、机械等其它行业。然而,迄今为止,对于D_4/APAEDMS本体共聚过程的研究未见系统的研究报道。因此,开展D_4/APAEDMS本体开环共聚具有显著的应用背景和重要的理论意义。 以完善聚合反应机理、提供新颖的聚合工程研究方法或扩展其使用范围和开发功能型、高质量及环保型聚合产品为目标,本论文选择D_4/APAEDMS本体共聚为研究对象,采用实验、理论分析以及Monte Carlo模拟等多种研究方法。从宏观和微观两方面对所选取的对象进行了较为全面的模拟研究,并在模拟结果基础上进行了D_4/APAEDMS本体开环共聚合成氨基硅油的应用研究工作。具体而言,本论文主要进行了以下几方面的工作: 1.本文首先采用实验及理论分析方法进行了D_4/APAEDMS本体聚合动力学及聚合规律的研究。其中,对该体系的聚合动力学从二个不同层面,即(1)传统动力学建模;(2)伴有扩散的动力学建模,采用三种不同数据处理方法:(1)基于机理建模思想的实验数据拟合;(2)半经验半理论的数据拟合;(3)多变量多参数模型优化,进行了研究。所取得的研究结果有: (1) 基于实验结果提出D_4/APAEDMS本体共聚反应机理为一伴有逐步反应特征的阴离子连锁聚合反应机理。 (2) 基于机理建模方法并遵循质量作用原理推导出D_4/APAEDMS本体开环共聚动力学模型,以D_4/APAEDMS本体合成氨基硅油为工业应用背景,在常压聚合平衡条件下,对所得到动力学模型进行了完善与考核。考核结果表明,在聚合反应前期,实验与模型吻合得很好,聚合反应后期,理论模型与实验结果虽然有差异,但变化趋势一致。 (3)针对D_4/APAEDMS本体共聚过程存在的特征,即随初始APAEDMS质量比的减少,共聚反应动力学方程越接近D_4的本体均聚特点,本文还采用普适的阴离子动力学模型对本研究体系进行模型化,并指出了该模型的适用范围。 2.基于所研究体系的本体聚合特点,本文还在分析D_4/APAEDMS本体 WB 共聚过程扩散效应基础上,提出了描述该扩散效应的物理模型一多“弯管”流 动模型,并利用该物理模型对本文所提出的基元反应及相应的反应机理进行了 解释。同时基于扩散自由体积理论及化学反应动力学理论,本文建立了较为完 善的描述多“弯管”流动模型的仿真方程组。新模型考核结果表明即使在聚合 反应后期,新模型与实验结果也有很好的吻合。 3.在上述工作基础上,本文还采用基于面向对象Monte Carlo模拟方法 对所研究体系的共聚过程进行了分子模拟,并建立了相应的面向对象MOnte Carlo模拟模型,编写了不仅适用于D。/APAEDMS共聚体系,而且面向所有开 环共聚体系的可移植与升级的模拟动力学模型软件。并且基于所建立的面向对 象Monte Carlo模拟模型,本文提出了无需事先推导动力学模型并且不存在初 值问题的面向对象Monte Carlo模拟的化学反应动力学参数估算方法。通过对 所研究体系的 Monte Carlo模拟,可得出如下结论: 门)Monte Carlo模拟揭示了 D。/APAEDMS本体共聚也存在总活性基团 的“稳态”行为,但这“稳态”是由于引发反应可逆性及无终止反应机理所造 成的,并非活性基团生成与消耗二者动态平衡的结果。 Q)Monte Carlo模拟表明 D。/APAEDMS本体共聚可以合成分于量分散 指数接近于1并且窄分子量分布的高分子量聚合物。在聚合反应前期,聚合体 系的分于量分布并未定型,随聚合反应的进行,分子量分布越来越趋向于泊松 分布。同时,在聚合体系初始总单体分子数一定情况下,聚合过程分子量随催 化剂量的增大反而减小,而聚合反应温度以及单体配比对其影响不大。 臼)本文 Monte Carlo模拟还揭示,在聚合体系初始总单体分于数一定 的情况下,聚合反应速率随聚合反应温度、催化剂浓度以及D4初始分于数的 增大而增大。 N)与分子量的变化一样,共聚单元组成比例在共聚过程中也存在突变 现象,也受催化剂浓度、聚合反应温度及单体初始配比的影响。 . 乃)Monte Carlo模拟研究表明,在第三单体不加或加入很小情况下, D4/APAEDMS本体共聚机理为一伴有逐步反应特征的阴离子连锁机理,与实验 及理论分析结果一致,同时Monte Carlo模拟方法是实验及理论分析方法的有 力补充。 (6)本文根据链作用调控的 Monte Carlo模拟结果指出,链引发基元反 应及其逆反应对D4/APAEDMS本体共聚反应机理没有调控效果,而链缩合反 应以及其逆
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:TQ316.341

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【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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10 马祥梅;秦基楼;;多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)的合成与应用研究进展[J];安徽化工;2009年01期
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2 朱建华;杨振;金权;刘毛毛;权衡;;聚醚嵌段亲水性氨基硅油的结构表征与性能评价[A];“润禾杯”第八届全国印染后整理学术研讨会论文集[C];2011年
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4 张旭;姜克娟;;未来先进航空涡轮发动机的氟硅润滑油[A];2011年全国青年摩擦学与表面工程学术会议论文集[C];2011年
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6 赵晓娣;姚金波;丁毅;府佳萍;;纳米ZnO在抗菌拒水拒油整理方面的应用研究[A];第四届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2004年
7 张永文;陈英;;含纳米ZnO抗紫外整理剂的制备及性能研究[A];第四届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2004年
8 姜绍通;许彬;罗水忠;;乳酸酯化的最适工艺研究[A];2007年学术年会论文集[C];2007年
9 万凝思;;基于Java2D API的空间信息可视化[A];中国测绘学会九届三次理事会暨2007年“信息化测绘论坛”学术年会论文集[C];2007年
10 王辉;尹荣才;刘锦洪;;溶胶-凝胶法制备TiO_2-ADUN复合溶胶影响因素研究[A];中国核科学技术进展报告——中国核学会2009年学术年会论文集(第一卷·第5册)[C];2009年
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4 冯林永;大洋多金属结核合成锂离子筛与吸附基础研究[D];昆明理工大学;2009年
5 乔永生;新型对氯硝基苯加氢镍基催化剂的制备研究[D];太原理工大学;2011年
6 杨猛;水凝胶的结构评价与环境敏感性研究[D];吉林大学;2011年
7 顾强;受限态对分子运动性、化学反应以及扩散行为影响的研究[D];南京大学;2011年
8 李榕;纳米至亚微米Bi_2O_3-Ln_2O_3(Ln=Y、Er、Dy)氧离子导体晶粒尺寸对性能的影响[D];上海大学;2011年
9 张静;水平连续铸造Al-Si合金组织及其控制研究[D];山东大学;2011年
10 吴立志;激光驱动金属飞片冲击起爆技术研究[D];南京理工大学;2010年
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1 蒋颂波;航空用新型RTV-2有机硅胶黏剂的研制[D];南昌航空大学;2010年
2 黄振架;含氟硅两亲性梳形接枝共聚物的合成与表征[D];浙江理工大学;2010年
3 梁秦秦;有机硅的结构与表面吸附性能的研究[D];浙江理工大学;2010年
4 邵海洋;结晶聚合物细观力学分析[D];郑州大学;2010年
5 栾苗;以水溶性聚合物刷为模板合成银纳米粒子[D];郑州大学;2010年
6 张惊端;催化裂化反再系统动态建模与仿真平台开发[D];大连理工大学;2010年
7 刘影;有机硅、黄原胶对杀菌剂增效机制的研究[D];安徽农业大学;2010年
8 常志达;粉煤灰制备聚氯化铝工艺研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
9 王丽;ERP实施中的业务流程建模与优化研究[D];中国海洋大学;2010年
10 练园园;(DA-EG)_m-(DA-PG)_n型嵌段聚酯材料的合成与性能[D];河南工业大学;2010年
【同被引文献】
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1 郭丽霞,梅玉矫,李立平;氨基硅油乳化剂的分析与配制[J];北京服装学院学报;2000年01期
2 吕世静,高会宁,庞春燕;氨基改性有机硅微乳化技术的探讨[J];北京服装学院学报;1998年01期
3 董慧茹,王英,毕鹏禹;聚醚型表面活性剂结构的波谱表征[J];北京化工大学学报(自然科学版);2004年02期
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5 王义章;各种醇对非离子表面活性剂HLB值的影响[J];表面活性剂工业;2000年04期
6 李干佐 ,郭荣 ,王秀文;第一讲 微乳液的形成和相态[J];日用化学工业;1989年05期
7 裘炳毅;乳化作用及其在化妆品工业的应用(三)──乳化剂的选择(续二)[J];日用化学工业;1999年04期
8 裘炳毅;乳化作用及其在化妆品工业的应用(三) 乳化剂的选择(续完)[J];日用化学工业;1999年05期
9 任智,陈志荣,吕德伟,鲁波;界面结构和HLB乳化规则(Ⅰ)界面模型与稳定机理[J];日用化学工业;2000年01期
10 董雅莉,周新锐,郑玉斌,陈有刚;金属-卟啉引发体系在表面活性剂合成中的应用[J];日用化学工业;2005年01期
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1 凌君;新型稀土催化剂催化开环聚合及Monte Carlo模拟研究[D];浙江大学;2002年
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1 俞鹏勇;氨基硅油微乳液的形成与制备规律研究[D];浙江大学;2003年
2 梁石;氨基硅油的合成及其微乳化研究[D];四川大学;2003年
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【二级引证文献】
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1 刘嘉;尹红;张治国;袁慎峰;陈志荣;;BF_3-H_2O催化环氧乙烷阳离子开环均聚的量子化学[J];石油学报(石油加工);2009年02期
2 刘建平;;氨基硅油柔软剂复配与应用的探索[J];染整技术;2013年01期
3 周亚军;邹益来;毛勇;;铝材轧机轧辊轴承合成基础油TG-DSC热分析研究[J];现代制造工程;2010年12期
4 丛英;张明令;苏柘僮;韦迎春;杨明;马鸿雁;;中药注射剂用辅料“吐温80”的增溶适宜性研究[J];中成药;2011年03期
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1 李青;史晨曦;鲍利红;;浅谈织物用氨基硅油柔软剂[A];全国印染助剂行业研讨会暨江苏省印染助剂情报站第25届年会论文集[C];2009年
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1 励亮;二维相关光谱在环氧树脂研究中的应用[D];复旦大学;2008年
2 樊俊兵;脂肪族聚酯及其两亲性嵌段共聚物合成、表征及应用[D];湖南大学;2012年
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1 国洪超;乙氧基化催化精馏新工艺安全评价研究[D];中国海洋大学;2010年
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6 王亮;糖基改性聚硅氧烷的制备与性能研究[D];中国日用化学工业研究院;2011年
7 陈超;双酚A聚氧丙烯醚型表面活性剂的合成[D];江南大学;2012年
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9 张明;环氧丙烷开环酯化反应的合成与量子化学理论研究[D];武汉理工大学;2007年
10 张小涛;高固含量氨基硅油微乳液的制备[D];浙江大学;2007年
【二级参考文献】
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3 王惠,翟高红,杨海峰,文振翼,史启桢,冉新权,罗瑞盈,杨延清;碳前驱体CH_3ArCH_2NH_2热解反应的热力学和动力学DFT研究[J];高等学校化学学报;2001年05期
4 顾坚,陈丰秋,戴擎镰,吕德伟;遗传算法在复杂反应动力学模型参数估算中的应用[J];高校化学工程学报;1999年04期
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5 唐向阳;苯乙烯RAFT无皂乳液聚合体系的研究[D];天津大学;2006年
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7 刘丽;丙烯酸酯系聚合物的亲水化改性及其性质与应用研究[D];吉林大学;2009年
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2 王世栋;碳纤维用聚丙烯腈溶液共聚合反应研究[D];华东理工大学;2012年
3 王淑敏;多官能度引发体系增韧苯乙烯系树脂的研究[D];大连理工大学;2009年
4 郭纪哲;咪唑型卡宾催化DTC均聚及其与ε-已内酯共聚[D];山西师范大学;2013年
5 张娟;通过原子转移自由基聚合方法制备结构可控的PMMA/SiO_2复合粒子[D];四川大学;2007年
6 牟宝亮;硅丙弹性体的合成与表征[D];浙江大学;2006年
7 朱金华;铁氰化钾作用下水介质中DMP的氧化聚合[D];浙江大学;2007年
8 郭修远;苯乙烯—异戊二烯—丁二烯低温乳液共聚合的研究[D];大连理工大学;2012年
9 印惠文;甲基丙烯酸酯的可见光活化室温RAFT聚合[D];湘潭大学;2007年
10 李冲;丙烯酸酯的原子转移自由基共聚合研究[D];重庆大学;2008年
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