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《浙江大学》 2003年
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US/UV系统催化氧化降解酚类有机物的研究

赵德明  
【摘要】: 氯代酚是酚类化合物中毒性较强的污染物,是农药、染料等生产废水中典型的污染物。本文系统地分析了含酚废水的来源和特性,通过各种含酚废水处理方法的比较,研究了光化学、单频声化学、双低频声化学、US/H_2O_2(声化学即超声波与双氧水氧化)和US/UV(声化学与光化学即超声波与紫外光)系统催化氧化等处理酚类废水的技术,深化了认识,揭示了一些特征和本质问题。 采用溶胶-凝胶法制备了掺杂过渡金属离子Fe~(3+)的复合纳米TiO_2微粒和纯的纳米TiO_2微粒。采用了XPS、BET、TEM等技术,探讨了影响光催化剂活性的原因。研究认为:Fe~(3+)促进二氧化钛微粒光催化活性的原因是由于高度分散在二氧化钛基质中,使基质晶型发生畸变形成Ti-O-Fe桥氧结构,这种结构使得复合微粒表面缺陷和活性比表面积增加,有利于·OH基团插入有机物的C-H键中,最终导致有机物完全矿化,另外一方面,由于Fe~(3+)的特殊电子构型,有利于浅度捕获半导体的光生电子,使光生电子-空穴有效分离,从而提高其光催化活性。以对氯苯酚溶液为目标污染物,研究了制备的复合纳米TiO_2和纯的纳米TiO_2微粒的光催化活性。结果表明:采用掺杂过渡金属粒子Fe~(3+)的纳米TiO_2为光催化剂比采用纯的纳米TiO_2为光催化剂苯酚降解速率提高了近1.5倍。 在单双低频声化学实验中,研究了Fenton试剂强化单双频超声波催化氧化降解水中对氯苯酚的降解效果和降解机理,详细探讨了影响4-CP降解的各种因素。实验结果表明:单独超声降解4-CP时,溶液pH值对降解速率影响显著,低pH值有利于降解;降低4-CP溶液的初始浓度,提高声强都能提高4-CP的降解速率;超声降解4-CP的机理以·OH自由基氧化为主;不同气体饱和时,降解速率的大小顺序为Ar>O_2>空气>N_2;反应温度控制在20~40℃之间,对其降解影响不大。US/Fenton工艺的协同作用在反应前60min是非常明显的,其增强因子f为2.54。在双频超声波处理对氯苯酚工艺中,其增强因子f为2.44;Fenton试剂强化双频超声波催化氧化技术,其增强因子f为2.17。因而进一步证明双频超声波处理和Fenton试剂强化双频超声波催化氧化技术在反应初30min内具有明显的协同效应。双频超声波处理比单独22kHz和单独40kHz超声波处理,4-CP降解速率提高了1.4倍;Fenton试剂强化双频超声波催化氧化技术比单独双频超声波处理4-CP降解速率提高了1.3倍。另外,双低频超声波氧化技术也具有明显的协同效应,苯酚降解速率提高了1.5倍。 还研究了US/H_2O_2系统催化氧化降解水中苯酚的降解效果和降解机理,详细探讨了影响US/H_2O_2氧化工艺降解苯酚的因素。实验结果表明:在单独的超声波 肉价 浙江大学博士学位论文 摘要 辐射或者过氧化氢氧化下苯酚去除率很小,而在复合氧化过程 US/HZOZI艺中有 显著的提高,表明协同效应存在。苯酚去除的速率常数增强因子可达到6.904, 进一步得知 US/HZOZ系统中存在US、HZOZ和羟基自由基(·OH)三部分协同 作用的降解机理。推导出了简化的机理动力学模型,很好地反应过氧化氢浓度过 量条件下苯酚的降解。苯酚降解动力学方程为: dIR D____。r_,______。r___。r_。二.314 X IO“【*,0,Lr_。 X=一一二一4.67X]0-*R卜2.924X]0-“IH,O,t;外卜AIAf!-IRI dt“““““—““IR L 对于 US/UV系统催化氧化技术,选择掺杂过渡金属高于 Feh的纳米 TO。为 催化剂,研究了声光协同催化氧化水中对氯苯酚(4CP)的降解效果、机理和动 力学,考察了对氯苯酚的起始浓度、超声波声强、溶液初始pH、饱和气体种类。 反应温度和催化剂投加量对氯苯酚降解速率的影响。研究结果表明:USAIV系 统催化氧化工艺的协同作用在反应前 60min是非常明显的,增强因于 f为 6厂 l。 4CP降解速率提高了1.5~1.7倍,并且在1小时之内去除率达到98.44%,达到 了处理目的。USAIV系统催化氧化较单独的 US或 UV艺处理对氯苯酚废水有 较好的实际应用前景。 US川V系统协同催化氧化处理对氯苯酚的降解动力学模型表示为: (CP)二 k)。exp(一 Kt)一位P)。exp卜(K;+ K扔 (BQ)=K。仁P*卜P(-K/厂出P(-Kt】K-K。) ,_。。KK;一凡人。一 K。K。,__。,..、K、K。r__。,、K;K、一【K。+K.K,r_。 (OA入个十>十六二十千p]。eXP卜KtJ十厂一十七十77P];;eXP(-K;l)十号子一子长一子才【CP]。eXPC K。t) (K—K。XK。一厂)““’””””(K。一K。状一K。厂”’“”””比。一K.IK。一人) 厂p厂在时间t时的对氯苯酚浓度; (**一在日间t时的中间 产物浓度; (OA)一在时间 t时生成的有机酸(Organic Acid)浓度。 这些模型能够很好的解释实验结果。 通过对反应中间产物的分析,提出了对氯苯酚的反应路径为: OH。\ w J“H“ I且 心施 浙江大学博士学位论文
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X703.1

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【引证文献】
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【参考文献】
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1 王洪芬;涉海抗菌耐蚀性TiO_2复合薄膜的制备及其性能研究[D];中国海洋大学;2010年
2 王爱萍;改性纳米二氧化钛薄膜制备及其在模拟海水中光生阴极保护性能研究[D];中国海洋大学;2010年
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6 张爱敏;快速热循环注塑材料ABS/PMMA的物理改性及其成型性能研究[D];山东大学;2010年
7 张峰;光催化氧化联合工艺处理不同污染物的研究[D];中国地质大学(北京);2011年
8 袁进;介孔氧化钛磁负载光催化剂的制备及应用基础研究[D];太原理工大学;2010年
9 王韵芳;钛硅复合氧化物的制备及在微污染水处理中的应用研究[D];太原理工大学;2011年
10 张代生;上转换微纳米晶@TiO_2核/壳结构红外光催化材料的制备和表征[D];吉林大学;2011年
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1 张旭;纳米CeO_2-TiO_2复合介孔材料的制备及性能[D];河北大学;2009年
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8 吕新;磁性—吸附—催化复合材料及其动态膜去除水相2,4-二氯苯酚[D];大连理工大学;2010年
9 周晓霞;微电解方法处理染料废水的研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
10 李叶青;TiO_2的负载及其对染料废水光降解研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
【同被引文献】
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8 傅天华;高倩倩;刘斐;代华均;寇兴明;;Fe-Ni共掺杂ZnO的制备及其光催化降解甲基橙活性[J];催化学报;2010年07期
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10 张伟;黄英;邵杰;吴海伟;;半导体纳米材料在光催化领域的研究进展[J];材料开发与应用;2012年03期
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10 段元东;非均相Co_3O_4/GO/PMS体系催化氧化降解PVA废水的研究[D];东华大学;2015年
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