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《浙江大学》 2003年
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催化还原去除地下水中硝酸盐的研究

张燕  
【摘要】: 地下水中硝酸盐的污染及其对人类健康的影响已逐渐引起人们的普遍关注,世界卫生组织WHO和美国环保局USEPA都在饮用水水质标准中规定饮用水中NO_3~—N浓度不得超过10mg/L。有效地控制污染源,采取一系列防治措施是必需的,然而对于大多数地区来说,对已污染的地下水进行处理应是当务之急。本文对去除地下水中硝酸盐的主要技术(生物反硝化,离子交换、反渗透、电渗析等物化方法以及化学方法)进行了比较,物化方法去除饮用水中的硝酸盐普遍所需费用过高,且去除不具有选择性,去除NO_3~-的同时也去除了其他对人体有益的元素,去除效率不高;另外,蒸馏、电渗析、离子交换及反渗透等方法实际上并没有对其进行彻底地去除,只是发生了硝酸盐污染物的转移或浓缩,造成二次污染。而生物处理方法虽然具有高效低耗特点,但去除饮用水中硝酸盐的同时,会导致出水中含有细菌和残留有机物,必须进行后续处理工艺才能保证饮用水水质的安全。针对这一问题,本文认为催化还原去除地下水中硝酸盐技术是一有发展前景的饮用水处理技术,着重进行了催化还原去除硝酸盐的试验研究。 在间歇式完全混合反应器中对催化还原亚硝酸盐研究表明,在一定的催化剂和H_2存在的前提下,亚硝酸盐被还原生成N_2,且反应速度较快,但同时也产生了副产物NH_4~+。催化剂的种类和载体的种类、特性、附载量不同,催化还原NO_~-的活性和对N_2的选择性也发生变化,附载量为1%的Pd催化剂负载于γ-Al_2O_3载体上的效果最好,能有效地去除地下水中亚硝酸盐。而对于硝酸盐来说,单金属Pd的催化活性较差,不能有效地去除硝酸盐,当反应进行240min后,仍然有46.5%的硝酸盐没有被还原,在Pd催化剂上再增加一助催化剂对有效催化反硝化去除地下水中硝酸盐是必需的,而金属Cu是一较佳的选择对象。 在负载型Pd-Cu/γ-Al_2O_3悬浮态催化剂作用下,考察了催化剂Pd与Cu的比率、硝酸盐初始浓度、pH值、H_2流量和压力等条件对催化还原硝酸盐这一反应体系的影响。结果表明Pd、Cu质量比为4:1的负载型催化剂Pd-Cu/γ-Al_2O_3能有效地去除硝酸盐,氮的去除率达80%以上。然而随着硝酸盐的被还原,发现了反应过程中形成了中间产物亚硝酸盐和副产物氨氮,但在以单金属Pd催化剂作用下,硝酸盐还原过程中没有检测到中间产物亚硝酸盐,这表明单金属Pd对催 浙江人学博卜。NV论文 化还原业川句酸盐具有很好的活性,其业可;肖酸故进一步还原成染厂以山,川)。’,’物b伯U 的地率大厂硝酸款还原成亚硝酸钛的速率,这山进 li小实了川调政还匕1成9厂; 的反应是分步进行的。同时一试验叶。发现催化剂的活州f1对新人的选择。卜,别比化利 *、pH他、1-1。的流k八八。力、初始川卜使从浓度℃剃’卜山地I帅,u”}川川山B’比利 :八丫I刊厂化人们1化方W由一人们本1对卜。的选忏川王 卅,灿!卜D’山流h:热门。J/1刊门n 州力勺化和,但个利厂对N。的选并叮。【巾11,村催化反川八匕上除们扑被从厂厂,汲i] 了反应机厂Z的探讨,并注立了反应。山/上学极刑,介试验的你抓k仆】内,I*【’化5上 原硝酸输的反应为一级反应。 通过水中共存离于对硝酸盐还原特性的影M仅研究,结果表明:C!一、以*一 对人嘲k山去除 效率没h尸’生影,巨@;IIJ HCO3他在八@时仅会为发爷 酸人的上且 效率降低,最终形成的副产物*比”浓度也增加,其他化活忖和选仔们均I丁#; 而水面上的王 离子见硝酸盐的去除 效率贝以厂歹顺序增力二K十<N*个<C*ZI<M*互给平 aV。物氨氮的浓度则以卜还同样的顺序降低:水样小存在天排或M太川叩叶// 致价化反峭化上除硝酸盐这一反应体系对氮\的选井忖的人所降低,W刊门f3’化 活忖,F**今日存在向利于提高催化方性,则水样中有**王川1会V致二 化7,叮忖忏* 卜干。以l’I来水或真实地下水代替蒸馏水进I实验时,所产川勺乡,‘J上人叫,以I’IA二 水或地厂水为介质时,不利]“硝酸盐的去除,其催化活分和选仔们均J]一人们准 的降低。山于自来水rl, TOC浓度很低,有机物的影.响I。1以忽略个H,M水村小 均存在一定浓度的**0/,所以可以推断自来水中或真实地卜水中反应选作忖和 速率的降低同样是由于水*上存在HCO3所导致的。 本文对P小*u/y-*1。0。催化剂特征进行了分析研究。**D测试表明,价仅1: 所见jJ川〕)[乎全是A12O3,未检测到品相体系的Ctl个属,检测到微小的卜。11?.’川l 峰,但其品粒*寸千 小,只有3.2*m,这说明Pd气*u金属催 化升 上载十Y一八1/)弓 1}J分小庄医 度多故的口X卜S分析表对矛*一Cu/Y一AI*0〕介反} 油门存 方忖川分 的结合能和组成几乎没有变化,都以N、Cll”形式存在,这*实了还如过利;比 作用的是金属催化剂。反应过程中的水样中也未检测到Pd、Cu元素,这说明如 实验体系中的负载型催化剂具有较好的稳定性。 以陶瓷膜作为载体制备的催化膜能有效地提供二相接触的场所,其对以入选 择件比粉人性催化剂要u显提高,门催化剂对硝酸粘的上除),(们降低n【,。I。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:X523

【引证文献】
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【参考文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前1条
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【共引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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10 高懋芳;小清河流域农业面源氮素污染模拟研究[D];中国农业科学院;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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【同被引文献】
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1 汪水兵;贾永刚;罗先香;方丰华;;PRBs与P&T技术处理地下水污染的比较研究[J];安徽农业科学;2006年13期
2 杨维;施爽;李璇;封金利;沈爱莲;;两种PRB反应介质去除地下水中硝酸盐效果对比[J];安徽农业科学;2011年09期
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7 梁秀娟;肖长来;盛洪勋;孟晓路;李生海;赵峰;;吉林市地下水中“三氮”迁移转化规律[J];吉林大学学报(地球科学版);2007年02期
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【二级引证文献】
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6 秦品章;;食品添加剂硝酸盐、亚硝酸盐使用中存在的卫生问题探讨[A];新世纪预防医学面临的挑战——中华预防医学会首届学术年会论文摘要集[C];2002年
7 苏胜齐;王正银;李会合;;几种化学物质组合对小白菜硝酸盐含量的影响(摘要)[A];中国地壤学会第十次全国会员代表大会暨第五届海峡两岸土壤肥料学术交流研讨会文集(面向农业与环境的土壤科学专题篇)[C];2004年
8 李树;高丽洁;王体健;张美根;;利用耦合的气相化学模式和热力学平衡模式模拟硝酸盐气溶胶[A];大气气溶胶科学技术研究进展——第八届全国气溶胶会议暨第二届海峡两岸气溶胶科技研讨会文集[C];2005年
9 王琦;梅宁;梅汝鸿;;微生态制剂用于环保两个实例[A];中国畜牧兽医学会动物微生态学分会第三届第七次学术研讨会论文集[C];2004年
10 孙晓红;郑春明;关乃佳;;硝酸盐为前躯体硬模板法制备介孔Fe_2O_3材料:煅烧状态对孔壁结晶度和介孔形貌的控制及影响机理[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 翟广华;蔬菜施用氮肥“五字诀”[N];福建科技报;2006年
2 太康县逊母口农技站 谭均民;浅谈无公害蔬菜生产中的施肥问题[N];周口日报;2007年
3 记者 俞佩忠通讯员 贺诗明;海宁地下水禁采提前两年告捷[N];嘉兴日报;2008年
4 王志 葛素表;发展“地温空调”切忌一哄而上[N];中国国土资源报;2007年
5 黄晓燕郝社锋 王旭雁;江苏地下水质量及防污性能评价初步完成[N];中国矿业报;2007年
6 记者 刘如春 通讯员 杨焕星;珠三角发现11个应急水源地[N];中国矿业报;2009年
7 特约记者 王德标 记者 张建民;硝酸硝酸盐行业研讨会将在江西召开[N];中国化工报;2006年
8 王志 葛素表;发展“地温空调”忌一哄而上[N];地质勘查导报;2007年
9 全杰如春 东杰;广州地下水“探秘”[N];中国矿业报;2008年
10 本报记者 周飞飞;水日聚焦干渴的西南[N];地质勘查导报;2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张燕;催化还原去除地下水中硝酸盐的研究[D];浙江大学;2003年
2 李思亮;喀斯特城市地下水C、N同位素地球化学[D];中国科学院研究生院(地球化学研究所);2005年
3 刘帅;醛酮的催化还原和Rho激酶抑制剂的设计合成及活性测试[D];天津大学;2012年
4 金赞芳;城市(杭州)地下水污染源解析与修复技术研究[D];浙江大学;2004年
5 胡辉;脉冲放电生成一氧化氮的规律及呼吸衰竭救治仪的研究[D];华中科技大学;2005年
6 田秋英;根系形态在玉米高效获取氮素中的作用及其生理调节机制[D];中国农业大学;2005年
7 高建峰;水中硝酸盐氮复合催化还原无害化的原理和技术研究[D];南开大学;2004年
8 黄东风;福州市郊菜地氮磷面源污染的施肥控制研究[D];福建农林大学;2009年
9 郭亚芬;玉米根系对局部供应硝酸盐反应的基因型差异及可能的生理调控机制[D];中国农业大学;2004年
10 李朝辉;氧化铈基中温固体氧化物燃料电池电解质与电极材料研究[D];吉林大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙丽梅;集约化蔬菜种植区农用化学品投入及地下水硝酸盐污染研究[D];中国农业大学;2005年
2 廖易;氮、钾、氯配施对大白菜硝酸盐含量及产量和品质的影响[D];广西大学;2004年
3 樊羿;有机肥资源利用现状调查与施用有机肥对土壤环境的影响[D];河南农业大学;2006年
4 李珊;某些农药残留及硝酸盐、亚硝酸盐的毛细管电泳和电化学分析研究[D];福州大学;2003年
5 张辉;空气电极用金属氧化物催化材料的研究[D];河北工业大学;2005年
6 丛靖宇;不同氮肥因素对胡萝卜(Daucus carota L.)硝酸盐和亚硝酸盐含量的影响[D];内蒙古农业大学;2001年
7 吕海霞;用于汞检测的多孔塑料光纤探头及硝酸盐、亚硝酸盐的快速检测试纸的分析研究[D];福州大学;2003年
8 韦强;竹醋液对黄瓜生长的影响及其应用技术的研究[D];中国农业大学;2005年
9 韦炜;磷、钾、镁配施对蕹菜产量和硝酸盐含量的影响[D];广西大学;2005年
10 李会合;肥料和土壤水分对叶类蔬菜硝酸盐的调控研究[D];西南农业大学;2002年
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