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《浙江大学》 2003年
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钙基脱硫剂微观结构特性与流化床燃烧脱硫试验研究

程世庆  
【摘要】: 目前我国环境污染依然严重,主要污染物排放总量仍处于较高水平。我国大气污染以煤烟型大气污染为主,其主要污染物为烟尘和SO_2,大气中SO_2的87%来自于煤的燃烧。流化床燃烧脱硫技术是一种经济有效的清洁的燃烧技术,石灰石、白云石和消石灰等钙基脱硫剂来源广、原料易得、价格低廉,是国内外最常用的燃烧脱硫剂。贝壳的主要成分是碳酸钙,与石灰石有相似的化学成分。本文通过大量的试验研究和理论分析,研究贝壳和石灰石等钙剂脱硫剂在各种条件下的脱硫反应性能,研究贝壳和石灰石微孔结构的差别,以及微孔结构对脱硫性能的影响。 利用热重分析技术对27种贝壳和18种石灰石在常压、大气气氛下的煅烧反应和模拟烟气中的硫化反应进行了试验研究,研究了颗粒粒径、炉膛温度、SO_2浓度、O_2浓度等对脱硫剂钙利用率的影响,对不同种类脱硫剂的脱硫性能进行了评价。研究结果表明,贝壳中富含一些Na_2O、K_2O等碱金属盐类物质,多数贝壳的脱硫效果优于石灰石,且其最佳脱硫温度比石灰石高大约50~150℃。硫化反应对SO_2浓度的反应级数在1~1.6之间,最终脱硫效率和钙转化率随SO_2浓度的升高而增大。硫化反应速率和钙转化率随氧浓度增加而增加,但当氧浓度超过4.85%后,钙转化率反而下降。 建立了流化床燃烧脱硫试验台,对5种贝壳和1种石灰石在流化床条件下的脱硫性能进行了研究。结果表明,贝壳的脱硫效率远大于石灰石,而且在某一温度段脱硫效率随温度升高而上升,其最佳脱硫温度比在热重条件下略低。贝壳和石灰石的脱硫效率η随钙硫比的增加而增大,贝壳在钙硫比为2.5时,脱硫效率趋于稳定,而石灰石在钙硫比达到3时脱硫效率才趋于稳定。 利用扫描电镜和压汞仪对贝壳和石灰石的微观结构进行了测试。与石灰石相比,各种贝壳原始结构中含有一些大孔,其比表面积和比孔容较大。贝壳煅烧后孔径较大,主要孔径分布范围为0.2~5μm,石灰石煅烧后比表面积虽然很大,但其孔径和比孔容比贝壳的小的多,主要孔径范围在0.005~0.1μm之间。在贝壳中,比表面积较大的贝壳钙的转化率较高,因而脱硫剂合理的孔径分布应该大于0.2μm,但上限应尽量减小。随煅烧温度的增加,原始孔径较大的贝壳,孔径减少,比表面积增加,脱硫反应增强;而孔径本来较小的石灰石,最可几孔径增加,比表面积减少,反应速度更低。在孔隙分布研究的基础上,研究了脱硫剂孔隙的分形特性。各种贝壳煅烧后孔的分形维数较大,而石灰石煅烧后孔的分形维数较小。对同种脱硫剂分形维数最小时对应最佳脱硫温度,对于不同脱硫剂,分形维数较大时最佳脱硫温度也高。 在对前人提出的硫化反应模型基础上,对模型中涉及到的化学反应过程、扩散过程进行了探讨,建立了一个描述大孔脱硫剂脱硫反应的颗粒——分布孔模型,并对该模型进行了验证。该模型的理论预测值与实验值基本吻合,可以用来预测脱硫剂的钙转化率, 浙江大学博士学位论文程世庆,2003,6 为实际应用提供理论指导。 研究了各种添加剂成分及其含量对贝壳和石灰石脱硫性能的影响。很多添加剂能够 促进钙基脱硫剂的脱硫性能,而且存在一个最佳的添加量,添加剂的加入对脱硫剂内部 微观结构的改善是影响脱硫效果的一个重要原因。 在实际循环流化床锅炉中进行了石灰石燃烧脱硫试验。研究了煤种、C留S比、粒径、 床温等对循环流化床锅炉脱硫效率的影响,并对飞灰、循环灰中的钙转化率进行了分析。 循环流化床锅炉中石灰石脱硫的最佳床温在900℃左右,最佳脱硫剂颗粒直径在0.2~ 1~之间。挥发分含量较低的煤种,床层温度高,脱硫效率较低,灰分较高的煤,循环 倍率低,脱硫效率下降。循环流化床锅炉中飞灰与循环灰中的钙是脱硫的主体,灰分较 大的褐煤,飞灰中小颗粒的钙转化率最高,而灰分较低的贫煤,粒径在0.05~0.075~ 之间的飞灰颗粒中钙转化率最大。
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