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《浙江大学》 2004年
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阳离子红X-GRL染料的UV、O_3、O_3/UV氧化处理研究

赵伟荣  
【摘要】:在确定·OH间接反应速度k_R、光源总辐射流率P_(253.7)、体积传质系数k_La、反应器有效光程L等工作的基础上,用UV、O_3、O_3/UV等方法处理阳离子红X-GRL染料废水,进行了影响因素研究、动力学研究、机理研究、模型研究、氧化与生化组合研究等。 UV氧化处理研究 通过研究阳离子红X-GRL光降解的影响因素、机理及动力学,得到了如下结论: 1.影响因素研究结果表明:液相溶解氧浓度可强烈地影响光降解效率;染料的转化率随光强的提高而升高;染料的转化率随初始染料浓度的下降而提高;pH对使染料的光降解没有影响;染料的转化率随温度的升高而下降;染料的转化率随投加TBA浓度的升高而下降。 2.光降解机理研究结果表明:存在氧气时,阳离子红X-GRL染料的光降解路径主要有四种机制:激发态染料均裂成自由基,而自由基进一步与氧反应并产生O_2·~-;激发态染料将一个电子转移给基态分子氧使其形成O_2·~-,染料自身形成自由基阳离子并进一步水解:染料由O_2·~-/HO_2降解;激发态染料将一个能量转移给基态分子氧形成~1O_2,而~1O_2可将染料降解。 3.在获得的光降解机理的基础上,运用稳态法得到了不存在TBA时的光降解反应动力学方程,结合描述反应器内辐射能分布的线光源球面辐射模型,可求得光降解总量子产率。 研究表明:不存在TBA时,总量子产率φ_D是温度和溶解氧浓度的函数。回归得到总量子产率φ_D关于温度和溶解氧浓度的Arrhenius修正式:光降解反应的活化能E_a=11.298 kJ·mol~(-1)。 4.阳离子红X-GRL染料的总量子产率φ_D很低(在10~(-3)mol·einstein~(-1)的量级上),说明染料抗光解能力较强、单独用紫外光降解阳离子红X-GRL染料的效率是很低的,应该采用如O_3、O_3/UV等强氧化能力的处理方法。 O_3氧化处理研究 1.用GC/MS定性和GC半定量等方法确定了阳离子红X-GRL染料在臭氧氧化过程中各中间产物的出现次序及浓度变化,结合臭氧与染料反应的化学计量比、反应过程中溶液pH、TOC的下降和NO_3~-的生成,经基于量子物理的Austin Model 1分子轨道计算软件优化、计算,得出了阳离子红X-GRL的降解脱色机理。染料的臭氧氧化可分为三个阶段:助色基脱落阶段;生色基分解阶段;无色中间产物的进一步降解,形成有机酸、醛、酮及烷烃等有机小分子阶段。确定了染料分子中6个氮的迁移路径:即产生2分子N_2、1分子胺基化合物和1分子NO_3~-。染料的臭氧氧化以直接氧化为主。 2.投加·OH抑制剂TBA研究表明:pH、温度对染料脱色率的影响不明显;提高臭氧气体流量可明显地提高染料的脱色速度;投加TBA时,染料的降解效果略有下降;起始染料浓度对脱色率有负影响。O_3体系化学计量比为4。 pH、臭氧气体流量、起始染料浓度等对直接反应速度常数k_D没有明显的影响;温度对直接反应速度常数k_D有明显的影响。回归得出直接反应速度常数k_D的Arrhenius方程为:其中:指前因子k_0=108810 L·mol~(-1)·s~(-1),活化能E_a=15538 J·mol~(-1)。 Ha介于0.039和0.083之间,证明反应为慢速反应动力学区域。 3.不存在抑制剂的臭氧氧化研究表明:pH、温度对染料脱色率的影响不明显;提高臭氧气体流量可明显地提高染料的脱色速度;起始染料浓度对脱色率有负影响。 染料的降解反应速度对臭氧和染料各为一级反应、对·OH与染料的间接反应各为一级反应。 DH、温度等对总反应速度常数k_T有明显的影响;提高臭氧气体流量、起始染料浓度对总反应迷度常数k_T没有明显的影响。 逝些些全博尘学位论文:阳离子红X一G RL染料的Uv、oJ、。3/uv氧化处理研究 动力学研究得出总反应速度常数析的Arrhenius回归方程为: 气,=ko exp(一气。*/RT)(OH一)m=一08013exp(一5298/R犷)(oH一)。oo,,(L·m。一’·s一’) 其中:k0=1050一3L·mol一l·s一’,表观活化能Ea,。bs=一529sJ·mol一‘,参数m=0.0037。 Ho介于0.04!和0.080之间,证明反应为慢速反应动力学区域。 在pH=9.24的碱性条件下,间接反应约占总反应速度的10%左右。随着p日的下降,间接反应 。’i总反应速度的比例下降。 4.采川臭氧分解机理、染料降解机理,运用物料衡算、动力学方程来建立染料臭氧氧化的动力 学模型。在验证摸型可靠性的基础上,进行了参数敏感性分析。 模型求解中证明模型预测的结果是可靠的,即:预测染料的降解速度的误差大多小于10%;预 测液相臭氧浓度与实验测定结果比较接近,但当染料脱色接近完全后,臭氧浓度的预测值偏高,土 要是由于预测式中未考虑中间产物对臭氧的消耗,引入了偏差;预测气相臭氧浓度很准确,但由于 模型中未考虑中间产物对臭氧的消耗,在反应结束阶段,预测出气臭氧浓度略有偏高;NO3一的生成 速度与染料的脱色速度密切相关,受其它因素的影响小,故预测NO3一非常成功;反应开始后数秒内, 液相臭氧浓度有急剧的上升,而后很快趋于平缓,说明反应器很快即可达到全混状态。 参数敏感性分析结果表明:气相臭氧分压、臭氧气体流量、抑制剂等因素对染料降解、液相臭 氧浓度的累积、出气臭氧浓度、心H浓度、心H间?
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X788

【引证文献】
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【共引文献】
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9 何国伟;刘灵辉;朱孟德;范彬;;牛仔布加工印染污泥资源化途径研究[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第四卷)[C];2010年
10 王宇峰;毛文雄;白小华;;MBR工艺中曝气量的研究[A];土木建筑学术文库(第11卷)[C];2009年
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【同被引文献】
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4 邹东雷;许猛;杨忠平;林学钰;;低温低压下非均相催化氧化处理焦化废水实验研究[J];工业水处理;2006年01期
5 徐先锋;肖鹏;许林;熊翔;黄伯云;;炭纤维表面氧化处理对其力学性能的影响[J];材料导报;2007年05期
6 许林;肖鹏;徐先锋;熊翔;;硝酸对HTA炭纤维表面形貌和力学性能的影响[J];炭素;2007年03期
7 王浩;林红;陈宇岳;杨莉;杨美桂;;碱预处理对棉纤维接枝丝胶蛋白的影响[J];丝绸;2008年04期
8 张蓉蓉;;Fenton试剂氧化预处理橡胶促进剂NS生产废水的研究[J];污染防治技术;2009年05期
9 许云辉;杜兆芳;谈杰;;胶原蛋白交联氧化棉纤维的制备及性能表征[J];印染;2010年11期
10 杨玲;赵勇胜;孙威;马百文;单强;刘莹莹;李敬杰;许超;;Fenton试剂快速氧化处理地下水中BTEX可行性研究[J];水文地质工程地质;2010年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 席欣欣;马放;陈忠喜;舒志明;;高级氧化处理聚驱废水的研究[A];2011全国给水排水技术信息网年会暨技术交流会论文集[C];2011年
2 许爱忠;阳明书;胡晓明;江雷;;多壁碳钠米管的酸氧化处理[A];2002年材料科学与工程新进展(上)——2002年中国材料研讨会论文集[C];2002年
3 胡俊生;郝苓汀;任雪冬;谢添;;复极电氧化处理对苯二酚废水正交实验研究[A];创新沈阳文集(B)[C];2009年
4 张伟;杜克勤;严川伟;;微弧氧化处理纯钛表面生物活性陶瓷膜的电化学行为研究[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(下集)[C];2005年
5 刘彦华;申英俊;杨超;李士琦;;超临界水氧化处理技术处理焦化废水的实验研究[A];第十三届(2009年)冶金反应工程学会议论文集[C];2009年
6 占昌朝;曹小华;严平;王剑波;谢宝华;江小平;;紫外光促进盐酸聚苯胺催化H_2O_2氧化处理罗丹明B废水[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
7 杨伟;陈胜洲;叶飞;刘自力;林维明;;炭气凝胶前处理对其负载PtRu催化性能影响[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
8 蒋龙奎;;Fe~(3+)/Fe~(2+)的变化对铜渣中磁铁矿析出的影响[A];第七届(2009)中国钢铁年会大会论文集(中)[C];2009年
9 陈胜洲;杨伟;邹汉波;刘自力;;碳气凝胶前处理对其负载PtRu催化剂性能影响[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
10 白云帆;任山;刘欢;许宁生;邓少芝;;Zn薄膜表面的ZnO纳米结构的变化规律研究[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 黄达;中国古剑迷雾重重[N];西部时报;2004年
2 齐成;马口铁的特点和印前处理[N];中国包装报;2007年
3 成文;马口铁表面涂布工艺[N];中国包装报;2008年
4 ;高温期如何贮存饲料[N];湖北科技报;2005年
5 特约记者 王永福;金泥集团着力创建节约型企业[N];金昌日报;2007年
6 李宏天 王伟;镶黄旗城镇建设再创新高[N];锡林郭勒日报;2006年
7 方正证券 方江;宁波富邦(600768) 震荡盘升 有望突破[N];上海证券报;2008年
8 孙士堂 刘夫真;镁振动器近期批量推向市场[N];中国有色金属报;2005年
9 记者 陈江;杨森公司实现酒精废液零排放[N];广西日报;2005年
10 王映;环保专项资金投向六大行业[N];河南日报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 高占明;纳/微米炭材料吸附去除水中重金属离子的基础研究[D];大连理工大学;2009年
2 唐天地;碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂用于萘加氢反应[D];天津大学;2005年
3 连文涛;碳包覆金属纳米颗粒的制备、转化与性能研究[D];北京化工大学;2008年
4 王守德;碳纤维硫铝酸盐水泥复合材料的制备及其机敏特性[D];武汉理工大学;2007年
5 赵永康;活化低模量T-i-29Nb-13Ta-4.6Zr和Ti-Nb-Zr-Sn系合金的生物相容性[D];中国医科大学;2005年
6 罗述东;氮化铟一维纳/微米结构的可控制备和表征[D];中国科学院研究生院(物理研究所);2006年
7 徐吉林;NiTi合金表面微弧氧化改性研究[D];哈尔滨工业大学;2009年
8 戴启洲;湿式电催化氧化处理难降解有机污染物的研究[D];浙江大学;2008年
9 崔承云;Nd:YAG脉冲激光熔凝AISI 304不锈钢表面氧化现象的研究[D];吉林大学;2009年
10 李立朝;聚苯乙烯基炭微球的制备研究[D];北京化工大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李延莉;利用自由基氧化技术进行中水回用的研究[D];吉林大学;2006年
2 刘建永;锂离子电池负极用石墨材料改性研究[D];中南大学;2003年
3 王剑虹;微波催化氧化处理有机废水的研究[D];南京理工大学;2003年
4 吕明霞;臭氧对竹纤维产品的氧化处理研究[D];北京服装学院;2008年
5 吴晓琼;光催化氧化处理印染废水的研究[D];南京工业大学;2003年
6 陆杨;低粘度辛烯基琥珀酸淀粉酯的性质研究[D];四川农业大学;2007年
7 罗健生;光催化氧化处理有机污染废水的研究[D];西南石油学院;2003年
8 刘芳;Ni/Ti/BaTiO_3基复合PTC陶瓷材料的研究[D];天津大学;2007年
9 陈凯敏;Q235钢表面电镀铝层微弧氧化处理后的组织结构和性能[D];大连交通大学;2008年
10 许杨;担子菌连续开放预处理玉米秸秆转化乙醇的工艺研究[D];华中科技大学;2009年
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