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《浙江大学》 2004年
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非均相UV/Fenton处理难降解有机废水研究

郑展望  
【摘要】:农药、印染、医药和化工等工业废水中含有许多难降解有机污染物,如酚、烷基苯磺酸、氯苯酚、农药、多氯联苯、多环芳烃、硝基芳烃化合物、染料及腐殖酸等。其中有些污染物具有致癌、致畸和致突变等作用,对环境和人类有巨大的危害。目前国内外处理难降解有机废水的方法有:物化法、生化法和物化-生化组合工艺等。近年来,高级氧化-生化组合技术处理难降解有机废水的研究十分活跃。其中,UV/Fenton催化氧化法作为生化处理的预处理或后处理,因具有光催化效率高、氧化能力极强等特点,成为目前世界上水处理领域AOPs技术中的研究热点,受到环保专家的广泛重视,并展开了大量的研究工作。本课题组的研究人员对均相UV/Fenton催化氧化体系也进行了大量的研究工作,发现均相UV/Fenton催化氧化体系存在着仅适用于酸性环境和催化剂活性组分Fe~(2+)易流失且造成二次污染等缺点。而通过将催化剂活性组分Fe~(2+)固定在合适的载体上制备成的固体催化剂非均相UV/Fenton体系可以有效的解决这些问题。该方法正逐步引起研究人员的兴趣和重视,并开展了一些研究工作。 目前对非均相UV/Fenton体系的研究存在的一些主要问题为:(1)许多研究中采用的催化剂载体过于复杂且价格较高,难于工业化推广;(2)制备的非均相催化剂的稳定性,主要表现为固定化催化剂中有效组分的泄漏;(3)大多催化剂虽能有效地催化氧化难降解有机物,但对去除COD的催化效率尚有待于进一步提高;(4)高色度的染料废水由于其浓度、色度和UV的强度密切相关,对非均相UV/Fenton体系处理该类废水尚需进一步加以研究;(5)非均相UV/Fenton体系的作用机理尚不明确;(6)非均相UV/Fenton体系的催化氧化动力学特征尚缺乏研究;(7)非均相UV/Fenton催化氧化难降解有机废水的工业化应用尚需解决若干理论问题和实际问题,如UV光源、非均相光化学反应器、系列化的非均相催化剂、H_2O_2的用量问题等。 针对目前非均相UV/Fenton体系研究中所存在的这些问题,本论文主要对以下方面进行研究:(1)Fe~(2+)的固定化。主要解决载体的选择、制备条件的确定以 摘要 及性能的评价等问题:(2)为进一步提高非均相催化剂的催化氧化性能,优化制 备多金属复合催化剂,并对该复合催化剂进行表征和评价;(3)对制备的多金属 复合催化剂处理4BS染料废水进行研究;(4)通过对非均相UV邝enton催化氧 化难降解有机物的中间产物分析等研究,探讨该体系的作用机理:(5)研究非均 相UV邝enion体系的催化氧化动力学特征。 通过这些方面的研究工作,本论文主要取得了如下结果: (1) Na一Y分子筛是固定化Fe2+制备非均相Uv压enion催化剂的理想载体。 由催化氧化苯酚的研究发现,催化剂在第一次使用时存在一定的FeZ+泄漏现象, 脱附率为6.5%,而以后的5次重复使用中,Fez+脱附极少。该体系在pH2.0~10.0 范围内均能高效催化氧化苯酚废水。用该体系处理1 ooomL浓度为200mg·U‘的 苯酚模拟废水时,加入0.25Qth(理论投加量)HZOZ,和0.加g催化剂,反应温度 为35℃,在反应时间为30n云n时,其苯酚去除率大于99%。表明该体系具有较 好的经济性、高效性和稳定性。 (2)优化制备的Fe一Cu-N[n,Y复合催化剂,是一种理想的非均相UV邝enton 催化剂。通过该催化剂的XRD图谱与空白Na-Y分子筛载体XRD图谱比较可知 Fe、Cu、Mll在催化剂载体上的存在方式为F受03、N伍0和Cu:60一4一5。通过对 其BET比表面积和孔型的分析表明,活性组分在Na-Y载体上分散良好,并且 增加了催化剂孔型和孔径的均一性。在处理soomL浓度为loomg·L一‘的苯酚溶 液时,当加入0.29分子筛催化剂,玩02投加量为1叽,反应时间为40min时, 其CODct去除率达到了86.8%,比Fe一Y催化剂提高了28.6%。在处理苯酚模拟 废水,Fe一Cu-Mll一Y催化剂在第一次使用时存在一定的脱附,铁、铜和锰的脱附 率分别为3.4%、1.5%和0.9%,而后的第2、3、4、5次使用时脱附率极低,比 Fe一Y催化剂具有更好的稳定性。 (3)Fe一Cu一Mn一Y非均相UV邝enion体系对4BS染料废水的处理具有很高 的效率。在l000mL浓度为Zoomg·L一l的4Bs模拟废水中,加入o.25Q山HZoZ, 0.209催化剂,反应温度为35℃条件下,当反应时间为20而n时,废水的4Bs 和CODcr的去除率分别为93.7%和59.7%。在反应进行到40min时,能将4BS废 水的BOD女CODcr从0提高至0.32。动力学研究得到,Fe一Cu一Mn一Y非均相 UV用enion体系的模型方程:八Bs一2·43oX 104饰2。20,,8‘。Bs‘0·,,8’。该模型的建立 摘要 方法可以为Fe一Cu一Mn一Y非均相UV用enion体系处理其它高色度染料废水的研究 提供参考。 (4)Fe一Cu一Mn一Y非均相UV压enion体系催化降解4一CP存在多种反应途 径。通过分析其催化氧化4一CP的中间产物和参考有关的文献,推断其反应过 程中,催化体系首先催化氧化HZO:产生·0H,而后·0H氧化有机污染物。推 理认为非均相UV用enion体系催化氧化过程符合自由基反应机理。 (5)在自由基反应机理基础上建立了动力学模型,通过与实验点的拟合, 求得HZOZ、4一CP降解和CODcr去除的动力学方程为: “‘·2·1·黯·‘
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X703

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