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天然纳米矿物作为催化剂CVD法合成碳纳米管及碳纳米管吸氢性能的研究

程继鹏  
【摘要】:碳纳米管的制备方法及其相关应用研究,是近十年来科学研究的热点。人们 已开发出多种方法进行碳纳米管的制备,主要包括电弧放电法、激光蒸发法、化 学气相沉积(CVD)等。相关的理论计算和实验测试表明,碳纳米管具有优良 的导电、导热以及机械力学性能等,可以用于制作纳电子器件、场发射平板显示 器、传感器、显微镜探针、高导热、导电性和优良机械性能的复合材料等。碳纳 米管潜在的应用前景促使研究人员通过不同方法实现其可控大量制备,其中以 CVD法最有可能制备出大量的满足商业应用和研究需求的碳纳米管。 本论文简要概括了碳纳米管的形态、结构、物理性能及其制备方法,其中重 点阐述了CVD法,同时讨论了催化剂载体对碳纳米管合成的影响。在此基础上, 作者设计并采用特殊天然纳米矿物和纳米碳酸钙作为催化剂载体进行碳纳米管 的制备。论文还评述了近几年来碳纳米管储氢的研究,文献报道的储氢结果很分 散,为客观评估碳纳米管可能的储氢能力,作者在论文的最后一部分进行了碳纳 米管及其相关材料的吸氢实验,并对实验结果进行了初步的分析。 天然一维多孔海泡石族矿物,海泡石和坡缕石,在尺寸、形状和结构构造上 都与人工合成的纳米材料(碳纳米管)十分相似。实验结果证实,它们都可以作为 催化剂的载体,沉淀法承载金属催化剂,直接裂解乙炔,催化合成多壁碳纳米管。 由于它们与金属催化剂之间的作用较强,可以避免高温下纳米金属催化剂颗粒的 团聚,从其表面可以生长出直径均匀的碳纳米管。小粒径的催化剂金属催化活性 良好,而较大颗粒的金属催化剂则被石墨层包覆,失去了催化活性。 在上述情况下,天然纳米矿物材料仅仅充当了催化剂的载体,促使碳纳米管 生长的是过渡族金属元素。坡缕石经过钛酸脂处理后,蕴含于其内部的金属铁元 素在高温还原性气氛下可以改变其存在的状态,成为金属催化剂,裂解乙炔合成 多壁碳纳米管。该催化剂的催化能力与温度紧密相关,因为高温下坡缕石将发生 相变。在高温情况下,合成碳纳米管的内部嵌有一段或多段以其内孔为模板的 Fe3C纳米线。进一步的实验证实,大洋锰结核矿物可以直接用作CVD法制备碳 纳米管的催化剂。经过实验工艺的调整,还能够合成高产率的螺旋状多壁碳纳米 管,在产物中还发现了形态、结构特殊的三重螺旋碳纳米结构。在实验观察的基 础上,文中还提出了新的碳纳米管生长模式,即底部和顶部模式的叠加。 为了使CVD法合成的粗产物易于纯化,本文详细研究了纳米碳酸钙载体负 载金属催化剂,分解乙炔合成碳纳米管的实验参数研究,包括金属催化剂的种类 和含量、反应温度和时间等。实验结果表明,产物不仅易于纯化,而且提纯工艺 不会影响到碳纳米管的结构特征,同时拓宽了纳米碳酸钙的应用领域。 在上述合成条件下,碳纳米管的产率明显地受到了催化剂和催化剂载体热稳 定性的影响。高温条件通常有利于碳氢气体的裂解和金属催化剂活性的发挥,但 是高温相变导致矿物多孔结构的坍塌,纳米碳酸钙载体的瓦解程度也随温度的升 高而加剧,都会影响到金属催化剂的团聚和分布,并导致碳纳米管产率的降低。 因此,为了保证碳纳米管的产率,一个适当的中等的反应温度是必须的。 室温中压下,作者制备的多壁碳纳米管及其相关材料的吸氢能力都lwt%, 氢气分子以物理吸附的方式与碳材料作用。机械球磨可以将碳纳米管剪切成短的 纳米管,同时使其具有更多的结构缺陷,适当的球磨可以增加碳纳米管的吸氢能 力,而过度的球磨则破坏了纳米管的结构,使其吸氮能力降低。定向碳纳米材料 的间隙空间可以成为氢气吸附的位置,但是也不可能使其吸氢能力达到lwt%。 目前,室温中压条件下,碳纳米管的气态吸氢能力不可能达到应用的要求。 关键词:碳纳米管,化学气相沉积,催化剂载体,天然纳米矿物,储氢


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