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《浙江大学》 2005年
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纳米结构Bi_2Te_3基热电材料的合成与性能

吉晓华  
【摘要】:热电材料是一种能够实现热能和电能直接相互转换的半导体功能材料,在温差发电 和热电制冷等领域具有重要的应用价值和广泛的应用前景。Bi2Te3基化合物的最高无量 纲热电优值ZT接近于1,是目前室温附近应用的最好的热电材料。纳米热电材料由于 其热导率的降低比电导率的降低更为显著,材料的热电优值会显著提高。 本文采用溶剂热、水热以及低温湿化学等新颖合成方法来制备Bi2Te3基纳米粉末, 合成出了不同形态的空心壳状Bi2Te3纳米结构包括Bi2Te3纳米管和纳米微囊等,并制备 了含稀土元素的Bi2Te3基(RE-Bi2Te3) 合金纳米粉。应用XRD、SEM和TEM等对合成的 纳米粉末进行了结构和形态分析,实验研究和具体讨论了Bi2Te3水热合成过程中的化学 反应机理和形核长大机制。真空热压制备了块体热电材料和块体纳米复合热电材料,并 测量了热压试样的热电性能。 本文工作最重要的结果是合成了Bi2Te3纳米管和纳米微囊,这是首次见诸报道的 Bi2Te3空心壳状纳米结构。于150℃水热合成的Bi2Te3纳米管直径25-100 nm,长度达 到几个微米。观察发现该纳米管的管壁是螺旋上翘的,管壁上Bi2Te3晶格的(003) 晶面 与管轴向约呈一个20°的夹角。由低温湿化学法合成出的不规则空心纳米微囊尺寸约为 10-50 nm。 本文工作的第二个重要结果是提出并制备出了具有高热电优值的先进Bi2Te3基纳米 复合热电材料。本文首次提出了“同质纳米复合”的概念,即以商业生产的Bi2Te3基合 金作为基体,添加少量Bi2Te3纳米管,通过热压制备块状同质纳米复合热电材料。研究 结果表明,同质纳米复合热电材料可以在保持电学性能的情况下明显降低热导率。实验 测量的同质纳米复合试样的热导率最低仅为0. 8 W·m-1·K-1左右,最高无量纲热电优值 ZT在420K温度时达到1. 25。这是所报道的块体Bi2Te3基热电材料的最高ZT值之一。 以稀土氯化物或氧化物为稀土元素前驱体,溶剂热合成了含稀土元素的RE-Bi2Te3 纳米粉。粉末主要为粒径在30 nm以下的不规则多面体颗粒。溶剂热合成/热压烧结所 得的单相RE-Bi2Te3基合金具有与二元Bi2Te3相同的晶格类型和相似的晶格参数,表明 稀土元素已经固溶在Bi2Te3晶体中。本文所制备的RE-Bi2Te3试样均为n型,说明稀土 元素在掺杂半导体中为施主元素。热导率测量显示在Bi2Te3中合金化稀土元素能够降低 Bi2Te3基化合物的热导率。本系列实验获得的最大热电优值为试样Ce-Bi2Te3在450K时 获得的ZT≈0. 22。 分别以乙二胺(en)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、吡啶、丙酮、无水乙醇和去离子 水为反应介质,溶剂热合成了Bi2Te3纳米粉。讨论了溶剂的化学物理性质对所合成纳米 浙江大学博士学位论文 纳米结构BiZTe3基热电材料的合成与性能 粉的形成和形态的影响。实验结果显示,去离子水由于具有较高的介电常数、表面张力 和小的分子尺寸而成为合成单相BiZTe:的最佳溶剂。 研究了1加“C一250oC范围内水热合成温度对所合成的BiZTe3纳米颗粒尺寸的影响。 结果表明,多面体颗粒的粒径由于晶粒粗化随着合成温度的升高而增大,而产物中的纳 米棒或纳米带的尺寸则随着温度升高无明显长大,这被认为是与前驱体Te块上的碎片 解理崩裂有关。 对BiZTe3水热合成的反应机理进行了研究。碱性添加剂NaOH在反应中起着较为重 要的作用,Te粉在含有还原剂的强碱性溶液里会溶解并形成一种多磅化物的胶体。在结 合成BiZTe3的反应中,认为既有Bi原子和Te原子之间的结合也有Bi3+和TeZ一离子之间 的反应。 通过精心设计的实验研究了在水热合成中BiZTe3纳米晶的形核和长大机制。针对不 同的合成条件,提出了“分子长大型”、“连续形核型”和“晶核饱和型”等BiZTe:纳米 晶的形核模型。BiZTe3晶体由于其晶格的各向异性特点,在溶液中易于沿晶格基面侧向 生长,并存在“表面形核型侧向生长”、“螺旋型侧向生长”和“孪晶型侧向生长”等多 种生长方式。文章还根据所提出的形核和长大机制对不同形态的BiZTe3纳米颗粒的形成 进行了探讨。 关键词:热电材料;BiZTe3;纳米管;纳米微囊;纳米结构;形核长大机制; 同质纳米复合;溶剂热合成;水热合成;低温湿化学合成;热压; 热电性能;热电优值;‘稀土
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TB383

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【引证文献】
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【参考文献】
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9 吴红霞;赵建云;漆小玲;区煜广;刘力千;朱冬生;;温差发电在燃气热水器上的应用研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第6分册)[C];2010年
10 封常青;刘树彬;王进红;安琪;;BESⅢ飞行时间电子学电荷测量电路的温度补偿[A];第十四届全国核电子学与核探测技术学术年会论文集(1)[C];2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
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7 李福民;反型聚合物太阳能电池的研究[D];吉林大学;2011年
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9 刘秉策;ZnO/Si异质结构晶界行为及其载流子输运机制研究[D];中国科学技术大学;2011年
10 季梅;氧化钆掺杂对氧化铪高K栅介质氧空位抑制作用及电学性能研究[D];北京有色金属研究总院;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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2 韩卫宁;NaCo_2O_4热电材料掺杂的研究[D];郑州大学;2010年
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7 荣英凤;BDT铁电薄膜和ZnO纳米带压电性能的测试与表征[D];湘潭大学;2010年
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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10 周明杰;NaCo_2O_4热电材料的制备及F掺杂研究[D];武汉理工大学;2008年
【二级引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 段波;碲掺杂方钴矿基材料热电性能及力学性能优化的研究[D];武汉理工大学;2012年
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2 凌凯;基于汽车尾气废热温差发电的42V动力系统建模与仿真[D];武汉理工大学;2011年
3 丁正;Bi_2Te_3基热电材料的热压法制备及性能研究[D];北京有色金属研究总院;2011年
4 赵亚旭;挤压成形钨基合金喂料流变特性及其有限元仿真研究[D];中南大学;2011年
5 马健;新型Half-Heusler化合物基热电材料计算设计及其热电效应[D];哈尔滨工业大学;2011年
6 孙强;基于CFD的车用尾气余热温差发电装置流场分析及优化[D];武汉理工大学;2012年
7 张君善;CuO薄膜的制备及特性研究[D];陕西师范大学;2012年
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9 黄逸凡;朱红平;赵刘斌;吴德印;任斌;田中群;;金、银纳米结构上的对巯基苯胺的表面增强拉曼光谱研究[A];第十六届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2011年
10 刘晓珍;付道贵;王美玲;简敏;;热电静态转换器的应用现状及发展趋势[A];中国核科学技术进展报告——中国核学会2009年学术年会论文集(第一卷·第2册)[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
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5 任红轩 记者 束洪福;我科学家在纳米热电材料上获重大突破[N];科技日报;2004年
6 章迪思;上海“纳米军团”领衔三大国家项目[N];解放日报;2007年
7 记者 王彬;张万喜:科研要有市场观[N];协商新报;2007年
8 王立;纳米信息技术市场前景广阔[N];中国知识产权报;2008年
9 本报记者 操秀英;进军多学科前沿交叉新领域[N];科技日报;2010年
10 冯卫东;有热的地方就能有电[N];科技日报;2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
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10 薛鹏冲;手性小分子有机凝胶剂的合成、组装及其模板构筑无机纳米结构[D];吉林大学;2005年
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