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《浙江大学》 2005年
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甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究

张惠  
【摘要】:NOx是主要的大气污染物之一,如何有效消除NOx的污染(DeNOx,脱硝),一直是全球研究的热点。甲烷选择还原(CH_4-SCR)NOx具有广阔的应用前景,但迄今主要应用负载In-、Pt-、Pd-等的分子筛催化剂,该类催化剂对反应条件比较敏感,且贵金属催化剂面临着资源匮乏等危机。因此,近年用非贵金属催化剂代替贵金属催化剂的研究受到人们极大的关注。 USY(UltraStable Y Zeolite,超稳态Y型沸石分子筛)具有较好的抗水、抗硫性,主要用于石油的催化裂化,有关作为脱硝催化剂载体的研究和应用报道不多,因此,开展对USY催化剂载体用于脱硝实验研究具有重要的理论和实际意义。本文立足于使用USY负载过渡金属催化剂,从催化剂的制备入手,制备出几种新型的催化剂。考察了催化剂的CH_4-SCR反应,发现所研制的5wt.%Mn/H-USY、15wt.%Ni/H-USY催化剂具有较好的CH_4-SCR反应性能和N_2选择性,添加微量贵金属后,表现出更高的催化活性,Mn型催化剂的催化活性提高了52%,Ni型催化剂的催化活性提高了48%。此外考察了5wt.%Mn/H-USY的稳定性,结果发现其具有较好的稳定性,催化剂运行50h,DeNO_x活性未见降低,而在其上添加Zn表现出较好的抗水性。 用红外技术研究了催化剂的酸性和NO的吸附特性,发现催化剂的酸性对催化剂的活性有一定的影响,证明L酸是重要的活性中心,且NO在催化剂表面与催化剂的表面氧反应形成NO_2,并在CH_4-SCR反应中起着重要的作用。同时采用BET、XRD、H_2-TPR等技术初步研究了Mn/H-USY、Ni/H-USY及其上添加其它成分的催化剂体系在CH4-SCR反应中的作用机理。发现催化剂中,载体与活性组分存在很强的相互作用,但如在Mn/H-USY上添加Pd等,并没有改变活性组分Mn与载体H-USY的强相互作用,而是适量氢溢出后,促进了活性中心的还原程度,从而提高催化活性。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.32

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 李惠娟;等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究[D];浙江大学;2009年
2 何朝政;NH_3和NO在金属Ir表面吸附与解离的第一性原理研究[D];吉林大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前3条
1 王胜;汽车尾气氮氧化物催化还原的详细机理研究[D];大连理工大学;2011年
2 冯英;六铝酸盐型脱硝催化剂的研究[D];北京化工大学;2011年
3 马兵;汽车尾气氮氧化物催化还原的数值模拟研究[D];大连理工大学;2010年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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2 张建忠;都基峻;石应杰;张凡;;利用CT技术测定生物滴滤床内部孔隙[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第二卷)[C];2011年
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4 褚秀娟;张华;;纳米二氧化锰对甲醛去除效率的影响[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
5 李聪暖;卿宁;罗儒显;;污水处理厂中常用的除臭技术[A];低碳技术与材料产业发展研讨会论文集[C];2010年
6 张晓萌;王连生;王泽东;耿静;;污水处理厂除臭技术研究[A];恶臭污染管理与防治技术进展[C];2009年
7 李昌建;赵杰;刘博;王立元;;污水处理厂生物脱臭法浅析[A];恶臭污染管理与防治技术进展[C];2009年
8 陈玮;尹周澜;马艳红;蒋覃;;汽车尾气催化剂载体用氧化铝的研制[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
9 赵祥芳;金杏妹;;含铈复合氧化物催化剂催化异丁烯选择性氧化制甲基丙烯醛[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
10 谭明侠;王国军;谢建川;;VOC催化燃烧技术[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 杨敏建;镁基储氢材料的制备及对二硫化碳、噻吩的加氢性能研究[D];山东科技大学;2010年
2 刘磊;垃圾填埋气体热释放传输的动力学规律研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
3 高健;活性半焦低温催化氧化脱除烟气中NO的研究[D];中国海洋大学;2010年
4 张勇;纳米碳纤维的批量制备技术与装置研究[D];湖南大学;2010年
5 徐远纲;大型电站锅炉掺烧印尼煤的研究与应用[D];华中科技大学;2010年
6 付名利;二氧化硫气氛下含铈氧化物催化剂氧化碳烟的研究[D];华南理工大学;2010年
7 傅深渊;竹材液化、树脂化反应动力学及其生成物的性能[D];北京林业大学;2011年
8 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年
9 赵康;地下水中挥发性有机污染物的原位气相生物修复新型技术研究[D];华东理工大学;2011年
10 李社锋;低挥发份劣质燃料循环流化床燃烧特性研究[D];浙江大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 孙菲;优势脱氮菌的筛选及工业化应用基础研究[D];安徽工程大学;2010年
2 宋涛;SCR烟气脱氮催化剂及技术研究[D];山东科技大学;2010年
3 牛阿萍;超临界二氧化碳协助制备纳米粒子[D];郑州大学;2010年
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5 付丽丽;固载型杂多酸催化剂制备及催化环已烯环氧化工艺研究[D];郑州大学;2010年
6 刘冬妍;由苯胺和丙三醇气相催化合成3-甲基吲哚[D];辽宁师范大学;2010年
7 胡洋;水溶液中2-氯酚和4-氯酚的催化氧化降解研究[D];辽宁师范大学;2010年
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9 王萍;改性活性半焦脱除烟气中NO_X的研究[D];中国海洋大学;2010年
10 罗晶;Cr-Ce/TiO_2催化处理NO性能研究[D];湘潭大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐青;郑章靖;凌长明;李军;;氮氧化物污染现状和控制措施[J];安徽农业科学;2010年29期
2 邹建,高家诚,王勇,李易东,文敏;纳米TiO_2的氧化铝表面改性及表征[J];兵器材料科学与工程;2004年03期
3 陈吉刚;欧美日汽车法规简介[J];汽车工业研究;2001年03期
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7 陈树伟;闫晓亮;陈佳琪;马静红;李瑞丰;;富氧条件下Mn/ZSM-5选择催化CH_4还原NO[J];催化学报;2010年09期
8 刘源,钟炳,彭少逸,秦永宁;钾助剂对Cu/ZrO_2合成甲醇催化剂活性的影响[J];催化学报;1998年02期
9 徐凯,朱梅林,李兵;发动机排气污染物控制技术及发展趋势[J];车用发动机;1998年06期
10 冒晓建;卢成委;肖文雍;周兴利;杨林;卓斌;;满足未来排放要求的轿车用柴油机关键技术[J];车用发动机;2006年01期
中国重要会议论文全文数据库 前3条
1 宋永吉;董留涛;李翠清;王虹;任晓光;;共沉淀法制备六铝酸盐及其N_2O催化分解性能[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
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中国博士学位论文全文数据库 前6条
1 楼莉萍;负载型TiO_2及Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂对NO+CO反应的催化作用[D];浙江大学;2003年
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4 余倩;六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用[D];广东工业大学;2008年
5 陶建忠;利用选择性催化还原反应(SCR)降低车用柴油机氮氧化物的技术研究[D];山东大学;2008年
6 陈晓梅;钴基催化剂上烃类选择催化还原氮氧化物反应机制研究[D];大连理工大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张琳;等离子体——催化分解脱除NO_X的研究[D];大连理工大学;2001年
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【二级引证文献】
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1 王丽丽;基于SCR技术的柴油机尾气处理系统设计[D];烟台大学;2011年
2 冯英;六铝酸盐型脱硝催化剂的研究[D];北京化工大学;2011年
3 高常明;柴油机四效催化剂的台架试验研究[D];大连理工大学;2012年
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【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【相似文献】
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7 胡巍;200MW机组锅炉烟气脱氮技术研究[D];华北电力大学(北京);2008年
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10 侯建鹏;SCR法烟气脱硝系统数值模拟研究[D];西安理工大学;2008年
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