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《浙江大学》 2006年
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金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究

宣东  
【摘要】:天然气和炼厂气是低碳烷烃的混合物,主要成分是C1~C5,在现阶段这些资源并没有得到有效的利用。甲烷和低碳烷烃在低温条件下的联合芳构化研究由于有效地利用天然气,特别是甲烷能够在低温条件活化转化为芳烃,为甲烷和天然气的直接利用提供了一个新的途径,得到了广泛关注。本文主要研究了制备方法和载体不同对催化剂芳构化活性的影响,重点研究了用络合离子交换制备催化剂的反应活性,并对不同制备方法对活性的影响,催化剂失活以后积碳类型进行了详细的研究,得到了一些有意义的结果。 本文用离子交换法制备了一系列金属负载的HZSM-5催化剂,改性的金属包括Mg、Ca、Sr、Ba、La、Zn、Sm、Eu和Gd,考察了催化剂对甲烷和丙烷混合气体的无氧芳构化活性。结果表明不同离子负载的催化剂反应活性的差别很大,其中Zn/HZSM-5具有较好的芳构化活性。 在Zn/HZSM-5催化剂上,成功实现了甲烷和丙烷的混合气体在823K下的无氧芳构化反应,空速为GHSV(C1+C3+N_2)=600h~(-1),原料气的摩尔比C1/C3=5:1的条件下,甲烷的转化率为15%,丙烷的转化率为99%,芳烃的选择性为80%。 考察了制备方法对催化剂活性的影响。分别用浸渍法、一般离子交换法和络合离子交换法制备了2%Zn/HZSM-5,比较了它们的反应活性,包括甲烷和丙烷的转化率、BTX的选择性以及反应后催化剂的积碳情况。表明用络合离子交换制备的催化剂反应活性较高,BTX的选择性较好。 通过NH_3-TPD实验,研究了不同制备方法以及不同金属负载对催化剂酸性的影响。结果表明:通过络合离子交换制备的催化剂能有效地降低催化剂表面的强酸中心数目,增加弱酸中心数目,这有利于催化剂活性的提高,因为弱酸中心是甲烷和丙烷混合芳构化反应的主要活性中心。 本文还通过TG、UV-Raman和TPO/TPH(原应为H_2-TPSR,简写为TPH)研究了催化剂失活以后的积碳情况,结果表明:不同制备方法催化剂失活以后有三种类型的积碳,它们的相对量随制备方法不同而异。用浸渍法和络合离子交换法制备的催化剂的积碳量比较大,其中的络合离子交换制备的催化剂的积碳类型主要是CHx活性中间体,在反应过程中能转化为产物,并且这种积碳能在再生过程
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