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《浙江大学》 2006年
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高性能反渗透复合膜及其功能单体制备研究

周勇  
【摘要】:目前国内反渗透复合膜功能材料单一,性能相对较差,严重影响高性能反渗透的开发,制约我国反渗透工程中的国产化率。本文从功能单体入手,筛选与合成关键功能单体,分析和验证单体结构与纯度;通过对界面反应机理的研究筛选功能单体和优化分离层结构,制备出几种不同性能的反渗透复合膜;结合复合膜性能评价和结构表征开展复合膜成膜机理及其模型化研究,为反渗透复合膜制备工艺的进一步优化与完善,最终开发出高性能反渗透复合膜打下良好的基础。 首先,建立反渗透复合膜相应功能单体的制备工艺路线,通过对功能单体合成的工艺参数进行优化,合成出四种功能单体:5-氧甲酰氯-异酞酰氯(CFIC;最大收率为29.3%,纯度为99.1%)、5-异氰酸酯异酞酰氯(ICIC;最大收率为64.4%,纯度为99.2%)、1,4-环己二胺(HDA;最大收率为55%;纯度为99.5%)和1,3,5-环己烷三甲酰氯(HT:第一步最高收率为99%;纯度为99.5%。第二步最高收率为85%)。其中前两种单体采用相对安全的酰氯化剂(三光气和草酰氯)替代传统的光气,反应条件由文献报导的高温、高压法改进为常温、常压法,并取得了较高的产品收率及符合界面聚合纯度要求的产品;后两种参照文献报道的方法制备,所获得的产品收率与报道结果相近。所有单体的化学结构通过红外光谱(IR)、核磁共振(NMR)、气-质联机(GC-MS)和元素分析(EA)等仪器分析加以验证确定。 其次,选用合成和现有功能单体通过界面聚合法制得多种复合膜分离层材料,分析了膜分离层材料的结构,测量膜分离层材料的吸水性和耗氯量。结果表明:不同酰氯与间苯二胺(MPD)或1,4-环己二胺(HDA)生成聚合物的吸水性的大小顺序为:HTICICTMCCFIC;不同胺与同种酰氯,生成聚合物的吸水性的大小顺序为:HDAMPD;因而,在聚合物链中引入脂环结构可提高复合膜的水通量;CFIC/MPD聚合物在相同的时间内吸收的水量最少,但达到吸收平衡的时间最长,可能是由于其结构较致密,这对制备高脱盐反渗透复合膜十分有利;ICIC与多元胺反应生成聚合物的耗氯量大于HT、TMC、CFIC与多元胺反应生成聚合物的耗氯量,不能用于抗氧化膜的制备;对于多元胺而言,甲基间苯二胺(MMPD)与酰氯生成聚合物的耗氯量远小于HDA、MPD与同样酰氯生成聚合物的耗氯量。 然后,基于膜分离层材料的研究基础,采用界面聚合工艺制备四类八种新型反渗透复合膜:其中抗氧化反渗透复合膜3种(CFIC/MMPD、HT/MMPD、TMC-HT/MMPD);耐污染反渗透复合膜1种(ICIC/MPD);高通量反渗透复合膜3种,(TMC/MPD-SMPS(5-磺酸基间苯二胺)、ICIC-IPC/MPD、ICIC-HT/MPD);高脱盐海水反渗透复合膜1种(CFIC/MPD)。采用傅立叶变换全反射红外、X-射线光电子能谱、探针式原子力显微镜,电子扫描显微镜等分析检测仪器,以及反渗透复合膜性能评价测试,探讨了膜的分离性能与膜分离层化学结构、表面形态之间的关系。研究结果表明:在多元胺的苯环上引入一个甲基可明显提高膜的抗氧化性;耐污染性与膜表面的平滑程度、荷电性也有较大联系;复合层交联程度或复合层中的脂环结构比例与水通量有较大的关联性,在一
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TB383.2

【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 刘立芬;徐德志;茅佩卿;张林;高从堦;;一种新型聚酰亚胺-氨酯反渗透复合膜材料的合成及表征[J];高等学校化学学报;2012年07期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 齐丽环;安树林;;反渗透复合膜的研究进展及其应用[A];第三届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 邱实;基于碳纳米管的有机/无机杂化膜的制备及性能研究[D];浙江大学;2011年
2 于型伟;界面聚合法制备分离CO_2复合膜及成膜过程研究[D];天津大学;2010年
3 赵卷;界面聚合法制备分离CO_2固定载体复合膜[D];天津大学;2007年
4 魏新渝;高耐氯性复合反渗透膜的制备研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前6条
1 茅佩卿;新型聚酰亚胺—酯反渗透复合膜材料功能单体制备及成膜过程研究[D];浙江工业大学;2011年
2 王安娜;改性Silicalite-1填充聚酰胺反渗透复合膜的制备和性能研究[D];江南大学;2012年
3 姚亮;苯基哌嗪衍生物单体的合成及复合纳滤膜制备的研究[D];河北大学;2009年
4 葛新杰;燃煤电厂废水零排放研究[D];河北科技大学;2009年
5 徐德志;新型耐氧化含氟聚酰胺反渗透复合膜的研究[D];浙江工业大学;2012年
6 朱绘丽;水和盐分子在反渗透膜中溶解扩散过程的分子模拟[D];中国海洋大学;2011年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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3 曹艳霞,郑国栋,徐纪平,沈家瑞;反渗透复合膜内界面改性对其性能的影响研究——(Ⅱ)理论分析[J];高分子材料科学与工程;2004年06期
4 张浩勤,刘金盾,范国栋,方文骥;界面聚合制备复合膜过程的数学模型[J];高校化学工程学报;2004年02期
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【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王宗花;于海容;夏建飞;张菲菲;夏延致;李延辉;;基于纳米材料有机–无机复合超滤膜的研究进展[J];工程塑料应用;2012年01期
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7 吴少辉;彭芳;高鹏飞;巫秀美;何苗;张成桂;刘光明;;膜超滤分离美洲大蠊抗肿瘤活性部位小分子肽的研究[J];安徽农业科学;2012年04期
8 赵成茂,董泉玉,扬从贵,程怡;用电渗析法分离牛磺酸与硫酸钠混合水溶液[J];氨基酸和生物资源;2004年01期
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10 张新妙,王湛,刘美;死端微滤通量预测模型的研究进展[J];北京工业大学学报;2005年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 罗伟锋;楼永通;褚红;叶海林;;膜分离技术在电镀清洁生产中的应用简介[A];2007(第13届)全国电子电镀学术年会暨绿色电子制造技术论坛论文集[C];2007年
2 孙文敏;;反渗透膜的化学清洗[A];中国膜科学与技术报告会论文集[C];2003年
3 徐寅初;吴礼光;项贤富;高从堦;;絮凝-膜法处理甲壳素生产废水的试验研究[A];中国膜科学与技术报告会论文集[C];2003年
4 刘燕;钱英;彭跃莲;刘淑秀;纪树兰;;纳米TiO_2/PVDF复合超滤膜的制备及性能研究[A];中国膜科学与技术报告会论文集[C];2003年
5 陈颖;关毅鹏;;聚烯烃中空纤维微孔膜及其应用研究与进展[A];中国膜科学与技术报告会论文集[C];2003年
6 高从堦;;膜分离技术与水资源再利用[A];中国膜科学与技术报告会论文集[C];2003年
7 许振良;刘久清;席阎高;;中空纤维PPA/PES复合纳滤膜的制备[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
8 唐娜;马敬环;王嘉宁;王海涛;鞠兴文;;热致相分离制膜条件对聚丙烯平板微孔膜结构的影响[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
9 薛娟琴;王召启;李伟达;田宇红;;中空纤维膜吸收低质量浓度SO_2的特性[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
10 胡保安;吕晓龙;马世虎;阚彬;;聚偏氟乙烯中空纤维膜的化学清洗研究[A];第二届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 晏水平;膜吸收和化学吸收分离CO_2特性的研究[D];浙江大学;2009年
2 赵强;聚电解质络合物的可加工性及其功能材料的构建基础[D];浙江大学;2010年
3 肖伟;Silicalite-1沸石及炭复合膜的制备与应用研究[D];大连理工大学;2011年
4 韩俊南;杂萘联苯聚芳醚砜中空纤维纳滤膜的研究[D];大连理工大学;2011年
5 韩润林;杂萘联苯聚芳醚砜分离膜的制备及应用研究[D];大连理工大学;2011年
6 尼姝丽;餐厨垃圾制沼及膜法沼气提纯一体化系统设计及理论研究[D];东北林业大学;2011年
7 侯晓川;镍钼矿冶炼烟尘中硒的提取新工艺及其机理研究[D];中南大学;2011年
8 瞿新营;基于纳米分子筛的界面聚合反渗透膜制备与性能研究[D];浙江大学;2011年
9 陈冰冰;中空纤维膜组件膜蒸馏过程的数值模拟研究[D];浙江工业大学;2010年
10 于型伟;界面聚合法制备分离CO_2复合膜及成膜过程研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王倩;疏水性SBA-15/PDMS杂化膜制备及分离乙醇/水的研究[D];山东科技大学;2010年
2 刘英;苯系物的新型吸收剂制备及性能研究[D];山东科技大学;2010年
3 颜晓;缓控释肥养分释放率快速测定及在田间土壤中释放率的相关性研究[D];山东农业大学;2010年
4 谢荣华;聚氯乙烯超滤膜亲水性改性及水过滤性能研究[D];哈尔滨工程大学;2010年
5 王勇;新型可降解载药复合涂层的制备与表征[D];哈尔滨工程大学;2010年
6 段晓杰;纳滤膜的荷电性能及对盐水溶液体系的截留机理研究[D];中国海洋大学;2010年
7 潘振江;集成膜技术深度处理油田采油废水研究[D];中国海洋大学;2010年
8 王丽;介孔SiO_2/聚酰胺反渗透复合膜的制备[D];中国海洋大学;2010年
9 刘蕾蕾;三醋酸纤维素正渗透膜的制备与性能研究[D];中国海洋大学;2010年
10 徐岩;超滤膜性质对海水超滤过程的影响及海水超滤分级实验研究[D];中国海洋大学;2010年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 孙震;火电厂实施废水零排放的可行性探讨[J];安徽化工;2003年02期
2 王圣;朱法华;;火电厂空冷机组水耗及煤耗性能分析[J];环境科学与管理;2008年05期
3 董晓静,岳红,管萍,张新丽;复合反渗透膜研究进展[J];材料导报;2002年03期
4 任钟旗;刘君腾;张卫东;杜昌顺;马竞男;;中空纤维更新液膜技术处理含铬废水[J];电镀与涂饰;2006年11期
5 郝卫,张国庆;浅谈电站直接空冷系统ITD值的优化方法[J];电力学报;2000年03期
6 王安瑞,于振川;火电厂节水与废污水回用研究[J];电力环境保护;2003年01期
7 王佩璋;火力发电厂全厂废水零排放[J];电力环境保护;2003年04期
8 张贵祥,董建国,李志民,穆小桂;火电厂废水“零排放”设计研究与应用[J];电力建设;2004年02期
9 王娜,张莹,冯辉,赵毅;火电厂水务管理软件设计[J];电力科学与工程;2003年04期
10 刘润来;;火力发电厂降低能耗的主要途径[J];电力设备;2006年05期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 曾忠旺;;浅析我省火电厂节能工作中存在的问题[A];福建省科协第四届学术年会能源与经济的可持续发展研讨会论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 本报通讯员 杨永德 特约记者 孙军胜;[N];中国水利报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前8条
1 瞿新营;基于纳米分子筛的界面聚合反渗透膜制备与性能研究[D];浙江大学;2011年
2 张颖;分离CO_2/CH_4固定载体复合膜的制备与性能研究[D];天津大学;2003年
3 黄瑞华;壳聚糖季铵盐/高分子复合纳滤膜的制备及其特征研究[D];中国海洋大学;2007年
4 吕平;海洋混凝土防护用新型聚天冬氨酸酯聚脲涂层的研究[D];中国海洋大学;2007年
5 赵卷;界面聚合法制备分离CO_2固定载体复合膜[D];天津大学;2007年
6 樊智锋;聚苯胺纳米纤维复合超滤膜制备研究[D];天津大学;2008年
7 杨东晓;分离CO_2固定载体膜传质机理及其膜过程模拟和优化研究[D];天津大学;2009年
8 魏新渝;高耐氯性复合反渗透膜的制备研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 茅佩卿;新型聚酰亚胺—酯反渗透复合膜材料功能单体制备及成膜过程研究[D];浙江工业大学;2011年
2 伊春海;制膜湿度和温度对分离CO_2固定载体膜结构和性能的影响[D];天津大学;2004年
3 张莉莉;PVSA/PVAm共混复合膜的制备及其CO_2分离性能的研究[D];天津大学;2004年
4 远航;黄岛电厂温排水数值模拟研究[D];中国海洋大学;2004年
5 周李鑫;超滤在污水深度处理中的应用研究[D];华中科技大学;2005年
6 周彦明;非平衡分子动力学在炭膜气体分离中的研究[D];大连理工大学;2006年
7 王剑;火力发电厂厂址选择及其优化理论研究[D];西安建筑科技大学;2006年
8 张勇;唐钢高炉煤气洗涤废水处理方法的研究[D];东北大学;2005年
9 王军;唐钢炼钢厂转炉除尘废水的处理[D];东北大学;2005年
10 李萌;PETEDA的合成及其复合膜对CO_2/CH_4的分离性能研究[D];天津大学;2006年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 陈家岭;;我国反渗透膜材料研究现状[J];净水技术;2011年03期
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 于型伟;界面聚合法制备分离CO_2复合膜及成膜过程研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 李翠娜;PVDF-PEG共混膜的制备及CO_2分离性能研究[D];大连理工大学;2011年
2 陈静;3-烯丙基-5,5-二甲基海因接枝改性芳香聚酰胺复合反渗透膜[D];天津大学;2010年
3 张晨;高通量反渗透复合膜制备研究[D];天津大学;2009年
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【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 周勇;俞三传;高从堦;;反渗透复合膜研究(Ⅱ)初生态膜的原位改性[J];化工学报;2008年05期
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7 杨和福;高从堦;;PEC-1000反渗透复合膜的红外反射光谱解析[J];水处理技术;1988年01期
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10 张艳萍;张宇峰;郭豪;安树林;杜启云;;中空纤维中低压反渗透复合膜的研究[J];天津工业大学学报;2008年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 汲江;屠广德;;非稳态移动边界层条件下的界面聚合反应动力学理论模型及其应用[A];2010年全国高分子材料科学与工程研讨会学术论文集(下册)[C];2010年
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3 齐丽环;安树林;;反渗透复合膜的研究进展及其应用[A];第三届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2007年
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5 顾红霞;潘凯;曹兵;;聚丙烯纤维膜表面界面聚合制备复合纳滤膜[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
6 李刚强;姬楠;魏杰;;UV光控释放微胶囊的制备及性能研究[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(下册)[C];2009年
7 杨庆浩;林俊;王晓刚;;自组织界面聚合聚吡咯膜性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第7分册)[C];2010年
8 范国栋;张浩勤;刘金盾;万亚珍;郭新永;;荷电镶嵌膜的制备及结构性能的研究[A];第二届全国传递过程学术研讨会论文集[C];2003年
9 康国栋;曹义鸣;袁权;;反渗透复合膜表面接枝改性的研究[A];第一届海水淡化与水再利用西湖论坛论文集[C];2006年
10 李刚强;王潇;白雪;魏杰;管卫文;;光敏微胶囊的制各及缓释性能研究[A];2008非银盐影像技术及材料发展与应用学术研讨会论文集[C];2008年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 萧理;膜专家:高众堦[N];湖北科技报;2001年
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7 李合;我国膜工业体系基本形成[N];中国包装报;2009年
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10 通讯员 董泽民 记者 常素莉;技术 开滦“矿井水资源化处理技术”达到国际先进水平[N];河北经济日报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 周勇;高性能反渗透复合膜及其功能单体制备研究[D];浙江大学;2006年
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3 邓慧宇;低压荷电纳滤膜的结构控制及性能研究[D];浙江大学;2008年
4 杨松;磁性中空/多孔纳米复合微球的制备、功能化及机理研究[D];中国科学技术大学;2009年
5 王薇;聚甲基丙烯酸-N,N-二甲氨基乙酯/聚砜中空纤维纳滤复合膜的研究[D];天津工业大学;2005年
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7 邱实;基于碳纳米管的有机/无机杂化膜的制备及性能研究[D];浙江大学;2011年
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9 何晓东;中空微球的合成及界面自组装研究[D];中国科学技术大学;2006年
10 宋林勇;原位界面合成中空微球的机理研究[D];中国科学技术大学;2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 包孟如;单分散球形介孔二氧化硅纳米材料的制备及其在聚酰胺反渗透复合膜中的应用[D];中国海洋大学;2012年
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3 樊晋琼;二氧化钛/聚酰胺反渗透复合膜的制备及表征[D];中国海洋大学;2012年
4 马跃华;界面聚合制备聚酰胺复合纳滤膜[D];北京化工大学;2010年
5 方鹏;界面聚合制备新型结构聚酰胺复合纳滤膜[D];北京化工大学;2011年
6 李晓丹;杂环聚芳醚复合膜全膜法水处理的研究[D];大连理工大学;2009年
7 潘斯源;反渗透复合膜中质子传输及其对其他离子和有机物传输的影响研究[D];浙江工业大学;2011年
8 洪日;纳米碳材料/聚酰胺反渗透复合膜的制备与表征[D];中国海洋大学;2011年
9 刘海霞;荷电纳滤膜的制备与性能表征[D];郑州大学;2004年
10 王丽;介孔SiO_2/聚酰胺反渗透复合膜的制备[D];中国海洋大学;2010年
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