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《浙江大学》 2006年
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吸收法脱除模拟烟气中气态汞的研究

叶群峰  
【摘要】:汞及其化合物是重要的环境污染物,煤燃烧是大气汞污染的一个主要来源,对其研究已成为当今环境研究的前沿问题。 本文系统介绍了汞的污染、危害及其性质。着重叙述了燃煤烟气中气态汞的形态和特征及控制方法。汞污染控制技术主要有吸附法、湿法洗涤法及脉冲放电等离子体法等。国内外对燃煤烟气脱汞的研究主要集中在燃烧学科,研究最多的是利用活性炭等吸附材料进行脱汞以及烟气成分对吸附的影响,而将化学工程学科中的传质—反应理论用于燃煤烟气痕量汞的污染治理却鲜见报导。 本研究在鼓泡塔反应器中筛选出两种性能优异的氧化剂:高锰酸钾和过硫酸钾。以高锰酸钾为吸收剂,考察了高锰酸钾初始浓度、初始pH值、进口初始汞浓度、反应温度、气量等因素对高锰酸钾氧化吸收汞的影响。在用化学法测定反应器的传质基础参数基础上,研究了传质—反应动力学过程,主要结论为: 1、汞的去除率随着高锰酸钾浓度提高而提高;强酸或强碱下的去除率优于中性条件下,H_2SO_4有利于汞吸附在MnO_2上,强碱性水溶液中产生OH·间接氧化Hg~0;汞的去除率基本不受初始汞浓度影响;反应温度的升高不利于汞的去除。 2、应用表面更新模型进行了传质—反应动力学研究。pH=0,T_2=298 K,Hg~0与KMnO_4的反应速度常数k_2=8.94×10~4 m~3/(mol·s)。T_2=328 K,k_2=2.44×10~5m~3/(mol·s)。活化能E_a为27.22 kJ/mol,指前因子A为5.25×10~(12) m~3/(mol·s)。pH=7,T_2=298 K,k_2=1.95×10~4 m~3/(mol·s)。Ha均大于3,证明该反应处于快速反应动力学区域。 3、Hg~0的去除机理主要是依据KMnO_4的强氧化性,在酸性条件下生成Mn~(2+),具有自催化作用。而中性及碱性条件下则生成MnO_2,MnO_2对Hg~(2+)有吸附作用,并且强碱性条件下自由基OH·参与氧化反应。 本研究还以过硫酸钾为吸收剂,硝酸银或硫酸铜为催化剂,研究了K_2S_2O_8初始浓度、催化剂浓度、反应温度、进口初始汞浓度、初始pH值、叔丁醇TBA以及Na_2S_2O_3等因素对过硫酸钾氧化吸收汞的影响。在此基础上进一步研究了过硫酸钾氧化吸收汞的反应动力学,并探讨了反应机理。主要结论为: 1、汞的去除率随K_2S_2O_8和CuSO_4浓度提高而提高,而随着TBA的加入而下降。当溶液中加入还原剂硫代硫酸钠时,相应的去除率也增大。温度升高去除
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:X701

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