稀土钨基复合氧化物La-Fe-W-O超细微粒催化剂的合成、结构及性能研究

【摘要】：甲苯及其同系物的气相部分氧化是当今多相催化和表面科学研究领域中被广泛研究的课题之一。长期以来，人们致力于通过调变催化剂的组成、结构和优化反应条件来改善催化氧化的选择性，但氧化选择性差的缺点一直是该类反应的难题。本论文系统地总结、评述了用于甲苯及其同系物部分氧化反应的各种催化剂的研究进展，讨论了影响其催化活性和选择性的诸因素及存在的问题。本工作首次采用聚合络合法成功地合成出了纳米尺度的钨基复合氧化物La-Fe-W-O超细微粒催化剂，通过TEM、ED、DTA-TG、IR、XRD、Rietveld分析、XPS、Mossbauer谱、TPD、TPR、BET比表面积测量以及固定床微反装置等综合实验手段，系统考察了Fe部分掺入后所引起的催化剂的粒子大小、晶体结构、表面性质、还原性能、对叔丁基甲苯部分氧化催化性能等的变化规律及其相互间的关系，取得了一些重要的结果和创新性成果，为深入阐明催化剂的定向选择氧化作用机制提供了理论基础，并为开发芳烃类部分氧化新催化材料提供了参考依据。按La_(2-x)Fe_xW_3(0.0≤x≤2.0)的摩尔关系配比，通过CA-EG聚合络合形成的La-Fe-W凝胶经适当的热处理可合成出纳米尺度的钨基复合氧化物La-Fe-W-O超细微粒，其合成温度除组成x=0.0(La_2W_3O_(12))样品为550℃外，其余均不超过450℃，大大低于陶瓷法和共沉淀法的合成温度。合成体系中初始混合溶液的pH值及溶液中总金属离子与柠檬酸的摩尔比对合成的钨基复合氧化物La-Fe-W-O超细微粒的结构和形态影响较大。在pH值小于0.5，混合溶液中总金属离子与柠檬酸的摩尔比为1／10的制备条件下，可制得粒子小、比表面积较大的La-Fe-W-O复合氧化物，其粒子大小分布为10～20nm，BET比表面积介于15～25m~2／g之间。同时还表明，复合氧化物超细微粒的形成对其前驱体的热处理温度具有敏感性。

【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2000
【分类号】：O643.36

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