收藏本站
《浙江大学》 2000年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

甲烷二氧化碳重整制合成气负载钴催化剂的研究

黄传敬  
【摘要】:甲烷二氧化碳重整制取合成气反应,不仅为天然气资源的合理利用及缓解温室气体排放量提供了有效的解决途径,还因其为一可逆的强吸热过程,可作为能量传输系统,用来贮存太阳能、核能等。因而,近年来引起全世界学术界及工业界的广泛关注。该过程工业化的一个关键性问题,就是高活性、高稳定性实用型催化剂的研制开发。目前大量的研究集中于贵金属及镍基催化剂。前者价格昂贵,后者因积炭严重稳定性差。本论文重点对Co催化剂体系进行研究,经过合理设计,得到了一系列既具有优良的催化活性,又有独特的抗积炭性能的Co催化剂。 第二章研究载体对钴催化剂结构、性能的影响。结果表明,金属与载体之间相互作用的强弱是影响催化剂性能的重要因素。由于金属-载体相互作用的不同,Co/SiO_2、Co/Al_2O_3和Co/HZSM-5催化剂在催化活性、稳定性和失活机理等方面表现出明显的差别。首次发现HZSM-5是甲烷二氧化碳重整钴催化剂的一种优良载体。与Co/HZSM-5相比,Co/SiO_2和负载量低于6%的Co/Al_2O_3活性较低且不稳定。研究证明,Co/SiO_2的失活原因主要为Co~0晶粒的烧结,而Co/Al_2O_3的失活则为反应过程中Co~0→CoAl_2O_4的转变所致。几种催化剂上的积炭均不是失活的主要原因。 第三章,采用TPO、NH_3-TPD、CO_2-TPD、FT-IR和脉冲反应技术研究了Co/HZSM-5催化剂上的积炭行为及其影响因素。结果表明,积炭主要来源于CH_4的解离,而后者又与催化剂的表面酸性有关。提高载体Si/Al比,添加Na_2O、K_2O、MgO和La_2O_3等助催化剂,可降低催化剂表面酸性,增强CO_2的解离消炭能力,从而有效的抑制积炭。然而添加Na_2O、K_2O,由于过分抑制了CH_4的解离,导致催化剂活性下降。而MgO、La_2O_3特别La_2O_3是最有效的助催化剂。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2000
【分类号】:TE665.3

手机知网App
【引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 龙威;徐文媛;;CH_4-CO_2重整反应动力学机理与催化剂的改良[J];天然气与石油;2011年01期
中国硕士学位论文全文数据库 前4条
1 李艳;介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂[D];天津大学;2010年
2 陶凯;甲烷二氧化碳重整催化剂制备及反应性能研究[D];大连理工大学;2007年
3 华维;介质阻挡放电等离子体制备甲烷二氧化碳重整反应镍催化剂的研究[D];大连理工大学;2010年
4 王芳;甲烷二氧化碳重整钴基催化剂制备及活性评价研究[D];太原理工大学;2010年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 丁雪郁;徐思存;;丁雪郁[J];新美域;2005年04期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 叶青,陈永宝,金钧,王道;CH_4-CO_2转化制合成气催化反应及其进展[J];北京工业大学学报;1998年04期
2 杨咏来,李文钊,徐恒泳;CeO_2和Co_3O_4助剂对镍基催化剂上CH_4积碳和CO_2消碳性能的影响[J];催化学报;2002年06期
3 郭建忠;侯昭胤;高静;郑小明;;不同粒径的Ni/SiO_2催化剂上CH_4和CO_2吸附活化的漫反射傅里叶变换红外光谱研究[J];催化学报;2007年01期
4 杨民;Helmut PAPP;;Pt/MgO催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应[J];催化学报;2008年03期
5 王磊;曾少华;张丽娟;陈耀强;龚茂初;;La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(1-x)Ni_xO_(3+δ)材料的制备及其催化甲烷部分氧化性能[J];催化学报;2009年03期
6 ;A Novel Catalyst for CO_2 Reforming of CH_4[J];Chinese Chemical Letters;2001年03期
7 余长春,丁雪加,沈师孔;CO_2与CH_4催化反应合成气研究[J];分子催化;1993年02期
8 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨;流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用[J];分子催化;2001年01期
9 杨咏来,徐恒泳,李文钊;Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究[J];高等学校化学学报;2002年11期
10 张猛;张国杰;郭小杰;郭峰波;;CH_4-CO_2重整反应过程中积炭的研究方法综述[J];广州化工;2009年03期
中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 徐超;王兴军;胡贤辉;陈雪莉;王辅臣;;镍基催化剂在甲烷化过程中积碳的研究[A];上海市化学化工学会2010年度学术年会论文集[C];2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 魏永刚;晶格氧部分氧化甲烷制取合成气的基础研究[D];昆明理工大学;2008年
2 高静;流化床中甲烷临氧自然重整的镍基催化剂及反应机理研究(附:甘油选择性催化氧化初探)[D];浙江大学;2009年
3 李菁;掺杂六铝酸盐催化剂上甲烷二氧化碳重整反应研究[D];吉林大学;2011年
4 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
5 钱林平;铑基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的研究[D];复旦大学;2011年
6 赵柳洁;微细通道内甲烷湿空气低温自热催化重整反应理论分析及实验研究[D];重庆大学;2011年
7 冉然;烷烃催化转化制氢气/合成气的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
8 王建国;等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究[D];天津大学;2004年
9 徐东彦;煤层甲烷经合成气制液态烃的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
10 井强山;流化床甲烷临氧CO_2重整制合成气镍系催化剂研究[D];浙江大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡贤辉;合成气制天然气镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
2 丁方园;CO_2在La_2O_3(001)表面的解离[D];太原理工大学;2011年
3 李彦军;炭基催化体系下CH_4-CO_2重整反应活性的研究[D];西北大学;2011年
4 肖超;介质阻挡放电等离子体法制备甲烷二氧化碳重整反应Ni/SiO_2催化剂的研究[D];大连理工大学;2011年
5 潘秉荣;甲烷重整镍基催化剂制备及催化性能研究[D];陕西师范大学;2011年
6 黄欢;Ni(Co)/SiO_2复合气凝胶催化剂的制备及性能研究[D];中南大学;2011年
7 李中庆;基于活性炭的CO_2微波重整CH_4制合成气的实验研究[D];山东大学;2011年
8 杨亮亮;合成气制甲烷高温催化剂的研究[D];河北工业大学;2011年
9 党琼;Ni-Pt双组分催化剂的制备及催化性能研究[D];大连交通大学;2011年
10 程显名;蜂窝氧载体的制备及其部分氧化甲烷性能研究[D];昆明理工大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德;天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用[J];催化学报;2002年01期
2 刘改焕;储伟;龙华丽;戴晓雁;印永祥;;用常压高频冷等离子体射流还原Ni/γ-Al_2O_3催化剂的新方法[J];催化学报;2007年07期
3 陈铜;范勤;廖仕杰;倪军平;缪长喜;;MgO和CaO助剂在Fe-K催化剂中的作用[J];催化学报;2008年05期
4 路勇,邓存,丁雪加,沈师孔;担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气[J];催化学报;1995年06期
5 路勇,余长春,丁雪加,沈师孔,邓存,福建宁德师专化学系;负载型镍金属催化剂上甲烷与二氧化碳重整制合成气[J];催化学报;1996年03期
6 许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲;甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用[J];催化学报;1997年05期
7 王鹏飞,吴念慈,郑小明;甲烷与二氧化碳转化制合成气的研究 Ⅰ.负载型钴金属催化剂的催化性能[J];催化学报;1998年03期
8 杨修春;韦亚南;;甲烷重整制氢用催化剂的研究进展[J];材料导报;2007年05期
9 钱岭,阎子峰;担载型镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应机理的研究[J];复旦学报(自然科学版);2003年03期
10 余长春,丁雪加,沈师孔;CO_2与CH_4催化反应合成气研究[J];分子催化;1993年02期
中国博士学位论文全文数据库 前6条
1 张月萍;冷等离子体处理制备催化剂研究[D];天津大学;2004年
2 郭建军;复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究[D];浙江大学;2005年
3 程党国;等离子体法制备甲烷转化高效催化剂的表征[D];天津大学;2006年
4 赵瑜;氩气辉光放电等离子体室温下还原贵重金属催化剂研究[D];天津大学;2007年
5 祝新利;等离子体处理对甲烷转化催化剂的影响[D];天津大学;2007年
6 蒯平宇;介质阻挡放电法分解制备铜系催化剂[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 陶凯;甲烷二氧化碳重整催化剂制备及反应性能研究[D];大连理工大学;2007年
【二级引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 钱林平;铑基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的研究[D];复旦大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前5条
1 肖超;介质阻挡放电等离子体法制备甲烷二氧化碳重整反应Ni/SiO_2催化剂的研究[D];大连理工大学;2011年
2 潘秉荣;甲烷重整镍基催化剂制备及催化性能研究[D];陕西师范大学;2011年
3 李艳;介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂[D];天津大学;2010年
4 张苗;微细腔内甲烷自热重整催化产氢暂态特性数值模拟及实验研究[D];重庆大学;2011年
5 郭海军;高分散Pt基催化剂的制备及催化性能研究[D];大连交通大学;2010年
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐卫,祝方明;新型高活性铁、钴催化剂[J];合成树脂及塑料;2000年06期
2 吴素芳,郭青松;羰基合成1,3-丙二醇催化剂研究进展[J];化工科技;2001年01期
3 杨德胜;吴素林;郭国霖;林秋竹;钱久信;;低温常压合成氨催化剂[J];化学通报;1991年01期
4 刘亚纯;伏再辉;贾丽涛;陈建刚;李德宝;尹笃林;孙予罕;;介孔氧化锆提高负载费托合成钴催化剂清洁柴油产率(英文)[J];湖南师范大学自然科学学报;2010年02期
5 秦黎薇,丁长福;硬脂酸钴催化剂中钴的测定[J];化学工程师;1997年02期
6 张晓君 ,宋立新;吉林石化公司低级脂肪胺钴催化剂获国家专利[J];合成树脂及塑料;2004年06期
7 龚斌彬;王榕;谢峰;魏可镁;;钴的负载量对制备碳纳米管-堇青石复合载体的影响[J];福州大学学报(自然科学版);2008年02期
8 方朝君;闫常峰;郭常青;;一种硼氢化钠水解制氢的技术路线[J];化工进展;2011年02期
9 K.C.司太因;曾奕昌;;铁催化剂在费雪合成反应中的变化[J];石油炼制与化工;1958年02期
10 洪学斌,王亚权;NaBH_4水解制氢技术[J];化学工业与工程;2005年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 韩世同;习海玲;王绪绪;付贤智;;载体效应对于光催化降解2-CEES的影响[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
2 邢丽;邱介山;梁长海;毛莉;;多元醇还原法制备金属钴催化剂及邻氯硝基苯选择加氢性能研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
3 王丽;赵越;易颜辉;赵斌;刘春燕;苏际;刘文欢;宫为民;郭洪臣;;等离子体催化氨气裂解制氢:分子筛及无定形氧化物的载体效应研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
4 王继龙;;乙苯脱氢制苯乙烯LH365催化剂的研究[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 刘亚纯;贾丽涛;石利红;陈建刚;房克功;孙予罕;;费托合成钴催化剂的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
6 张媛媛;郎万中;褚联峰;郭亚军;;正丁醛缩合反应的新型助催化剂的研究[A];第一届全国精细化工催化会议论文集[C];2009年
7 王世波;刘东兵;黄汝彬;毛炳权;;温度对不同铁系催化剂催化乙烯聚合的影响[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
8 张金柯;刘化章;徐刚;宁文生;;制备参数对Co/SiO_2催化剂费托反应活性的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
9 石利红;李德宝;侯博;孙予罕;;焙烧温度对共沉淀Co-ZrO_2催化剂费托合成反应性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
10 吴俞翔;董奇;程瑞华;刘柏平;;助催化剂对双三苯基硅烷铬酸酯(BC)/SiO_2催化剂乙烯聚合行为的影响[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 李宏乾;做催化剂行业的领跑者[N];中国化工报;2007年
2 姚培洪 许云波 仇国贤;催化剂研发成果丰[N];科技日报;2007年
3 张采;张家港放大园区载体效应[N];江苏经济报;2003年
4 王雄伟;为双酚A产业大发展开路[N];中国化工报;2007年
5 本报记者 杨杰;突破农机农艺配套瓶颈 发挥合作社载体效应[N];中国农机化导报;2006年
6 李广峰;同一篇对比文件中的其他技术内容对创造性判定的影响[N];中国知识产权报;2007年
7 本报通讯员 尹健 盘林;崛起[N];永州日报;2009年
8 陆璐;龙凤区前三季度引资到位超9亿[N];大庆日报;2008年
9 志文;今日陶都:“磁场”效应更强劲[N];宜兴日报;2005年
10 河北科技大学;丙酸和丙酸盐在饲料中的应用[N];中国畜牧兽医报;2008年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 黄传敬;甲烷二氧化碳重整制合成气负载钴催化剂的研究[D];浙江大学;2000年
2 房金刚;一氧化碳偶联反应催化过程研究[D];天津大学;2004年
3 李利东;助催化剂对铁催化剂催化乙烯聚合的影响及具有宽峰/双峰分子量分布的聚乙烯的制备[D];浙江大学;2005年
4 钟正坤;Pt/C的表面结构及其对氢一水同位素交换的催化活性研究[D];中国工程物理研究院;2005年
5 王冬杰;助催化剂对Mo/HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化性能研究[D];浙江大学;2003年
6 徐东彦;煤层甲烷经合成气制液态烃的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
7 王雁;CuO/γ-Al_2O_3干法烟气脱硫研究[D];华中科技大学;2005年
8 莫流业;甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合制合成气:钴基和镍基催化剂的研究[D];浙江大学;2002年
9 高春光;ZrO_2助剂对Ni/SiO_2气凝胶催化性能的影响[D];山西大学;2008年
10 赵清森;CuO/γ-Al_2O_3及其改性催化剂脱硫脱硝性能研究[D];华中科技大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 宋宪凤;助催化剂在乙烯三聚催化体系中的作用[D];大庆石油学院;2009年
2 丁万友;乙烯四聚新型助催化剂和配体的研究[D];大庆石油学院;2010年
3 张静;不同氧化物助催化剂对氧化物—碳纳米管—曙红体系光催化析氢性能的影响[D];华东理工大学;2011年
4 陈丽莉;双组分非铂助催化剂—碳纳米管—曙红体系的光催化还原水制氢研究[D];华东理工大学;2011年
5 邓海鹰;助催化剂对负载型Ziegler-Natta催化剂活性中心分布的影响[D];浙江大学;2002年
6 潘大海;甲烷两步转化反应中负载Pt催化剂的载体效应[D];太原理工大学;2004年
7 杜绪明;微波辐射乙酐催化乙酸氯化合成氯乙酸的研究[D];太原理工大学;2011年
8 秦晓霞;负载Au催化乙二醇氧化酯化的尺寸效应和载体效应[D];陕西师范大学;2012年
9 洪学斌;NaBH_4催化水解发生氢气新催化体系的研究[D];天津大学;2004年
10 杨柯;助催化剂调节负载型Ziegler—Natta催化剂活性中心分布的作用及其机理[D];浙江大学;2003年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026