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《浙江大学》 2003年
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有机改性二氧化硅固载钯、过渡金属配合物的合成及其在催化Heck偶联反应中的应用

赵少芬  
【摘要】:二氧化硅表面存在硅羟基官能团(Si-OH),因此,人们可以通过一个特殊分子与其发生反应,就能对二氧化硅进行表面有机或无机改性,再固载金属配合物,成为一种新型的催化材料。本文通过对气相法二氧化硅表面进行有机功能化,然后与钯盐(PdCl_2)或过渡金属醋酸盐以及它们的共组分反应,合成了一系列二氧化硅固载的Pd(Ⅱ、0)或过渡金属(Cu~(2+)、Co~(2+)、Ni~(2+))或钯-过渡金属(Pd~(2+)-Ni~(2+)、Pd~(2+)-Co~(2+)、Pd~(2+)-Cu~(2+))双金属配合物催化剂,并对其催化性能进行了研究。研究内容和所得到的结果包括以下几个方面: 1、通过气相法二氧化硅与烷氧基硅烷类化合物反应,合成了一系列新的表面有机功能团(如:-NH_2(CH_2)_2NH_2,-N(C_2H_5)_2,-NHBu,(?)等有机功能配体)改性的二氧化硅,并利用UV-VIS、BET等技术对其进行测定,二氧化硅在改性后其比表面积都有所减小。 2、合成了有机改性的二氧化硅固载氰钯(Ⅱ、0)配合物,并首次应用于催化碘代芳烃与共轭烯烃的Heck偶联反应。实验结果表明,该钯配合物经还原处理后其催化性能较好,在90-100℃、DMF-Bu_3N的存在下,该“Si”-CN Pd(0)催化剂对催化各种碘代芳烃与共轭烯烃的Heck偶联反应均呈现出比较好的反应活性和立体选择性,在3~12h内,高产率、立体选择性地生成一系列取代的反式产物,而且生成的反式产物的选择性几乎是定量的,为高产率地合成相应取代的反式1,2—二苯乙烯和反式肉桂酸提供了一条较为方便实用的方法。UV-VIS和XPS等测试结果表明,二氧化硅表面有机配体是通过叁键上的π电子对与PdCl_2发生了弱的配位。 3、合成了多种新的二氧化硅固载单氮原子配位的胺钯(Ⅱ、0)配合物和双原
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