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金纳米晶体的制备与光学性质的调控

周仁甲  
【摘要】: 无机纳米晶体表现出依赖于其粒子尺寸、形状、粒子间距、起稳定作用的配体壳层等的光学特性。金纳米晶体由于其特殊的化学和物理性质,在纳米生物、催化、光学、电学等领域表现出了广阔的应用前景。论文的第一章综述了金纳米晶体的制备、组装、光学性质及其应用的研究进展;提出从合成的角度出发,研究金纳米晶体自身的尺寸与形状,组装成高级有序结构的薄膜,以及与其它纳米材料复合等与光学性质的关系。 论文的第二章描述了采用各种不同的溶液方法,合成不同尺寸和形状各异的金纳米晶体,并研究了其等离子体特性的对应关系。通过柠檬酸钠还原法、两相法合成了尺寸可调控的金纳米粒子;通过种金生长法合成了形状可调控的金纳米晶体如棒状、立方体等;并发现采用弱还原剂还原氯金酸生成新的金纳米晶体。研究了这些纳米晶体的表面等离子体特性,并对比了粒子粒径、形状等对其的影响。本章的工作为接下来的纳米晶体的组装等工作奠定了基础。 论文的第三章侧重于金纳米粒子的另一种光学性质:发光特性。通过采用各种生物分子作为腐蚀剂,腐蚀金纳米晶体形成了金亚纳米团簇分子。采用各种表征手段如UV-Vis,TEM,PL,ESI-MS等证明了团簇分子为明确的单分散的“幻数”分子Au_8。同时研究了团簇分子的形成机理为氮原子诱导的表面反应。研究了金团簇分子在不同化学环境中的发光特性,并指出这些特性源于团簇分子特殊的表面性质。金团簇分子的绿色化学方法制备以及她的特殊光学性质赋予了她在生物纳米等领域里有广泛的应用前景。 论文的第四章从材料复合协同增强的思想出发,制备了金纳米粒子与多壁碳纳米管的复合物,并研究了其光学特性。通过引入具有双功能化学基团的苝衍生物分子,制备了纳米粒子均匀包覆且粒径可调控的金纳米粒子与碳纳米管复合物。研究了复合物的形成机理,并认为引入的有机分子对复合物的形成以及纳米晶体的成核与生长过程具有重要影响。研究了复合物的光学性质,发现复合物在紫外光照下发出明亮的蓝色荧光。这些性质有望拓展复合物在更广的领域里如发光器件、生物标记等的应用。 论文的第五章从纳米晶体的壳层即有机配体层出发,研究配体壳层对纳米晶体光学性质的影响。引入相转移反应到纳米晶体的官能化,使金纳米晶体表面接枝上新的有机官能团并从水溶性变成油溶性。把油溶性的纳米粒子采用Langmuir-Blodgett技术组装到各种衬底基片上形成有序的纳米粒子薄膜,采用SEM,TEM和AFM对薄膜的形成过程进行了研究。同时,研究了薄膜的表面等离子体性质,发现金纳米粒子之间的耦合效应引起了表面等离子体吸收的红移。 以上研究表明,金纳米晶体的光学性质主要表现在其等离子体性质以及发光性质,这些性质不仅强烈依赖于其晶体本身核层的尺寸与形状,还依赖于其壳层的性质;且可以通过与其它材料的复合或者通过进一步的组装来调控其光学性质以拓展其应用领域。


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