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《浙江大学》 2008年
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改性活性炭低温选择性催化还原NO研究

娄伟  
【摘要】: 选择性催化还原烟气中的NOx是环保领域的一个重要课题。近年来,低温SCR由于其在工业应用上的潜在性能逐渐成为人们的研究热点。活性炭在适宜的反应条件下可表现出良好的脱硝性能,其来源丰富、成本低廉、改性方法多种多样,在低温选择性还原(SCR)脱硝领域有良好的应用前景。因此,本论文以活性炭为基础组分,进行了低温SCR催化剂的研究。 首先考察了活性炭(AC)的低温SCR脱硝性能,结果表明:30-200℃的范围内,NO去除效率从80%降至11%;活性炭上的低温SCR反应过程由反应物质在其表面的吸附所控制;活性炭催化剂活性稳定性较差,反应温度窗过窄。 为拓宽活性炭的反应温度窗,利用超声波辅助浸渍法制备了负载Mn氧化物的改性活性炭催化剂(MnOx/AC)。浸渍前先用硝酸对AC进行酸洗纯化,以排除活性炭表面的微量过渡金属对MnOx/AC低温脱硝的影响。对纯化后及负载Mn氧化物的活性炭进行了多角度表征:XRD和XPS测试显示纯化后活性炭表面除含有C、H、O、N及少量的Si外,无其它元素,纯化效果良好;纯化后活性炭比表面积增大,微孔增多;负载Mn氧化物后,其比表面积和孔容均出现一定程度的下降。 接着采用连续流固定床反应器,对MnOx/AC进行了低温SCR活性评价,考察了焙烧温度、MnOx负载量、NH_3和O_2浓度、空速、反应温度对催化剂活性的影响,得到了低温SCR的优化操作条件:Mn负载量5wt.%,焙烧温度350℃,O_2含量不小于5%,[NH_3]/[NO]=0.95~1。 为进一步提高改性活性炭的催化性能,选用氮元素对AC及MnOx/AC进行掺杂改性,并研究了氮掺杂改性对低温SCR脱除NO的影响。结果表明:掺入催化剂表面的含氮物质主要以类吡啶氮(N-6)的形式存在;催化剂表面N-6的提高导致对NO吸附容量的增加,并且在有充足O_2的条件下,有更多的NO氧化为NO_2;经过氮掺杂改性之后,AC与MnOx/AC的低温SCR活性都得到不同程度的提高;MnOx/ACN的低温SCR活性最大,表明MnOx和表面含氮物质对低温SCR脱除NO具有协同作用。
【学位授予单位】:浙江大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:X701

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【引证文献】
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2 王乐乐;CuO/γ-Al_2O_3催化剂脱硝吸附性能研究[D];华中科技大学;2009年
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【参考文献】
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【同被引文献】
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中国博士学位论文全文数据库 前2条
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【二级引证文献】
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2 记者 郭小伟;我市烟气脱硝技术全国领先[N];重庆日报;2010年
3 记者 尹江勇;我省火电机组首次安装烟气脱硝装置[N];河南日报;2010年
4 主持人 本报记者 姜国华 嘉宾 大连理工大学化工学院教授、博士生导师 王同华 江苏同康活性炭纤维有限公司董事长 周健;活性炭纤维 “吸毒能手”保健康[N];中国纺织报;2010年
5 宋伟;烟气脱硝论坛下月在京举办[N];中国化工报;2011年
6 叶健;山西列出烟气脱硝治理时间表[N];中国化工报;2011年
7 记者 张隽波;我省全面启动火电行业烟气脱硝工作[N];山西日报;2011年
8 小荷;科行集团打造烟气脱硝第一品牌[N];中国建材报;2011年
9 记者 蒋连家;江苏省实施强制烟气脱硝计划[N];中国石化报;2011年
10 本报记者 于洪海;烟气脱硝亟待建立市场准入制度[N];中国能源报;2009年
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2 傅敏;活性炭纤维改性及对焦化废水中有机物吸附作用的研究[D];重庆大学;2004年
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5 曲险峰;活性炭纤维对水中酚类有机物的催化臭氧化[D];中国石油大学;2007年
6 林赫;直流电晕放电诱导自由基簇射烟气脱硝试验和机理研究[D];浙江大学;2002年
7 韩严和;电增强活性炭纤维吸附水中部分有机物的研究[D];大连理工大学;2006年
8 钱天;钙钛矿锰氧化物电荷有序态稳定性及相分离界面效应研究[D];中国科学技术大学;2006年
9 鲁文建;电子型掺杂锰氧化物相分离的研究[D];中国科学院研究生院(合肥物质科学研究院);2007年
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4 翟会杰;活性炭纤维的吸附性能及在处理模拟焦化废水中的研究[D];重庆大学;2003年
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6 张宗见;ZnO/活性炭纤维复合材料的研究[D];济南大学;2011年
7 张健;新型CO_2-PSA吸附剂的研制与应用研究[D];大连理工大学;2002年
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10 侯一宁;高级化学氧化技术处理实验室废水的研究[D];四川大学;2005年
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