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纳米复合凝胶固定化酶膜反应器去除低浓度CO_2的研究

张亚涛  
【摘要】:载人航天器或潜艇等密闭空间中CO_2的去除,是环控生保系统的重要任务之一。密闭空间中CO_2去除技术首先要求装置高效、稳定、安全,其次是体积小、重量轻、能耗低、寿命长,以及操作和维护简便。本论文针对上述目标,选择对CO_2具有高效催化作用的碳酸酐酶,以一种具有多孔网络结构的聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石纳米复合凝胶为碳酸酐酶的固定化载体,制备纳米复合凝胶固定化碳酸酐酶中空纤维膜反应器,进行密闭空气中接近室温条件下低浓度CO_2的去除研究。主要包括以下四方面的内容: (1)合适的交联度、均匀的粒径分布、多孔网络结构及高吸水耐盐性的聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石纳米复合凝胶的制备。首先,采用尿素法合成了高结晶度Mg/Al水滑石;其次,对其进行了有机改性,并运用Gauss View分子模拟软件对其改性的层状结构进行了模拟;最后,通过原位聚合制备了聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石纳米复合凝胶。结果表明,当水滑石含量为3%时,其吸水率和吸盐水率(0.9%NaCl溶液)分别高达1100 g/g和145g/g。通过冷冻扫描电镜(CryoSEM)得到了凝胶的多孔网络结构,并证明了网络结构中自由水的存在。透射电镜(TEM)的结果表明,水滑石在聚合物基体中发生了剥离,此纳米复合凝胶为剥离型的纳米复合材料。 (2)聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石纳米复合凝胶用于碳酸酐酶的固定化。首先采用凝胶包埋法,直接将该凝胶用于酶的固定化。结果表明,固定化酶的最高活性回收率为90.9%,主要是由于凝胶的多孔网络结构中包含了大量的自由水,为碳酸酐酶提供了一个适合生存的微观水环境。固定化酶的热稳定性也有很大提高,50℃条件下,60 min后,固定化酶的活性仍保持在最初活性的65%以上。其次,为了提高固定化酶量,在DDC存在下,对凝胶进行了NHS改性,改性后的凝胶可通过包埋和共价结合作用固定化碳酸酐酶。结果表明,改性后的凝胶其固定化酶量为4.56 mg/g,相对于改性前的2.68 mg/g有很大提高。但是,由于共价结合破坏了酶的部分活性部位,使得固定化酶的活性回收率有所降低,最高为76.8%。此外,还采用荧光显微镜得到了凝胶中碳酸酐酶的分散情况,通过CryoSEM得到了固定化前后凝胶的微观结构变化。 (3)纳米复合凝胶固定化酶膜反应器的研制及去除低浓度CO_2的研究。本文通过在两股彼此独立,但相互紧挨交错排列的疏水性多微孔PVDF中空纤维膜的管壁外空隙中填充凝胶固定化的碳酸酐酶,设计制备了一种新型的酶膜反应器。在最佳操作条件下:0.1%CO_2,20 mM、pH 8.0的Tris-HCl缓冲溶液,操作温度为20℃,原料气流量为100 ml/min,吹扫气流量为300 ml/min,1g纳米复合凝胶,酶的浓度为1g/l,该酶膜反应器对CO_2/N_2和CO_2/O_2的选择性分别为820和330,CO_2的渗透率为1.65×10~(-8)mol/(m~2·s·Pa)。此外,碳酸酐酶经过纳米复合凝胶固定化后,使得该酶膜反应器的热稳定性和运行稳定性有了很大改善,连续运行30 h以上,该酶膜反应器仍保持着稳定的CO_2去除效率。 (4)通过对纳米复合凝胶固定化酶膜反应器促进传递CO_2的传质分析,建立了其传质动力学模型,得到了该酶膜反应器中CO_2的浓度分布。结果表明,模拟得到的CO_2浓度分布符合CA催化CO_2的传递机理,且实验值与模拟结果吻合良好,能够较真实地反映该酶膜反应器促进传递CO_2的过程。为该酶膜反应器的进一步优化和放大设计提供了理论依据。 综上所述,高效纳米复合凝胶固定化酶膜反应器的设计,将为最终实现载人航天器和潜艇等密闭空间中CO_2的高效、安全和稳定地去除提供理论基础与设计依据。


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