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《浙江工业大学》 2012年
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基于Click化学的多相催化剂:设计、合成及其催化性能研究

王涌  
【摘要】:本论文针对当前多相催化剂制备和使用中存在的问题,发展了一种高效制备结构新颖的多相催化剂的方法,并采用醇的氧化、芳香卤代物与芳基硼酸的Suzuki偶联等反应对催化剂的催化性能进行了评价。 首先,采用Click化学作为一种均相催化多相化的有效策略制备了环钯类催化剂,并通过FT-IR、UV-Vis、ICP-MS、EA等方法对催化剂进行了表征和定量。系统地评价了该催化剂在醇的有氧氧化、Suzuki偶联反应中的催化性能。在优化条件下,催化剂能将芳香伯醇、仲醇高效、高选择性地氧化成相应的羰基化合物,产物分离收率最高可达99%;催化剂回收循环使用4次,活性未见明显下降。同时,该催化剂可实现芳香卤化物与苯硼酸的高效偶联,目标产物联芳香化合物分离收率高达99%,催化剂TON最高达9900。 其次,以双功能Click三唑作为构建多相催化剂的新方法-Click反应生成的1,2,3-三唑既作为均相催化多相化的链接基团又作为催化配位基团的齿—制备了一种结构新颖的多相催化剂。通过XRD、氮气物理吸附-脱附、TEM和UV-Vis、~1H NMR、COSY等方法对催化剂的形貌结构和化学配位结构进行了表征和探讨,并通过醇的氧化反应对此催化剂的催化性能进行了考察。在优化条件下,催化剂能将芳香伯醇、仲醇高效、高选择性地氧化成相应的羰基化合物,产物分离收率最高可达98%,反应选择性99%。该催化剂循环使用8次催化活性未见下降趋势。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36

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