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《浙江工业大学》 2017年
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纳米Fe_3O_4-GO复合体活化过二硫酸盐降解有机污染物的研究

黄丹维  
【摘要】:近年来,工业化引起的地表水及地下水污染日益严重,引起了广泛的关注。在各类水污染中,有机污染占主导地位,这类污染具有排放量大,污染面广且种类繁多等特点。特别是生物难降解、持久性、有毒有害污染物更可以通过食物链富集,严重威胁人类的健康与发展。如何高效地治理有机污染废水,消减环境负荷,保护人类生存环境,是我国新常态下亟需解决的重要问题。高级氧化法,作为一种常见的有机污染废水处理技术,因其简单、快速、绿色等特点而备受青睐。活化过二硫酸盐(peroxydisulfate,PDS)产生硫酸根自由基(SO4?-,E0=2.5~3.1V)去除有机污染,是目前发展起来的颇有应用前景的高级氧化技术之一。S O4?-活性极强,在反应中能与有机污染物进行加合、取代、电子转移、断键等反应,使水中的大分子有毒污染物被氧化降解为低毒或者无毒的小分子物质,甚至直接矿化成CO2和H2O。催化剂的性能是决定催化体系效率的关键。非均相催化剂克服了均相催化剂利用效率低,无法循环使用,运行成本高等缺陷。因此,制备高效、绿色的非均相催化剂对PDS体系用于难降解有机废水的处理具有重要意义。本课题报道了一种氧化石墨烯负载纳米四氧化三铁复合体(Fe_3O_4-GO)催化剂的制备,及其快速、高效活化PDS降解苯酚等芳香化合物的过程,并着重探讨了相关机理等。主要内容如下:采用原位共沉淀法制备铁氧化物催化剂----纳米Fe_3O_4-GO复合体。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)及傅里叶变换红外(FTIR)等技术对纳米Fe_3O_4-GO复合体进行表征,证明纳米Fe_3O_4颗粒均匀分布在GO表面,复合体中形成了Fe-O-C键加速Fe_3O_4与GO在反应过程中的电子转移,保持纳米Fe_3O_4-GO复合体的高活性。Fe_3O_4-GO/PDS体系能在p H 3.0~9.0的范围内有效降解苯酚等芳香化合物,动力学研究表明苯酚的降解过程符合拟一级动力学。对Fe_3O_4-GO/PDS体系催化降解苯酚的催化机制进行探讨,通过淬灭实验及电子顺磁共振(EPR)测试证明,Fe_3O_4-GO/PDS体系为非自由基(SO4?-或HO?)作用的体系;通过离子强度影响及原位傅里叶红外(ATR-FTIR)等测试表明纳米Fe_3O_4-GO复合体与PDS之间为inner-sphere作用。由于≡Fe(II)易于氧化为高价态的铁,这种强的作用力产生了电子转移,导致了PDS的分解。综合以上信息,可以推断高价铁≡Fe(IV)为Fe_3O_4-GO/PDS体系中降解污染物的活性物质。评价了阴离子(如Cl-、HCO3-、H2PO4-等)及天然有机质(HA)对Fe_3O_4-GO/PDS体系降解苯酚的影响,其中Cl-及HA对Fe_3O_4-GO/PDS体系降解苯酚基本无影响;对比了Fe_3O_4-GO/PDS体系与传统SO4?-体系对芳香族污染物的降解选择性。本文选取苯酚作为模型污染物进行实验旨在找出Fe_3O_4-GO/PDS反应体系中影响催化性能的关键所在,提高催化效率,深入探讨纳米Fe_3O_4-GO复合体活化PDS的作用机理,以期为各种不同高级氧化技术对水中有机污染物的降解提供理论基础和技术支持。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X703

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1 黄丹维;纳米Fe_3O_4-GO复合体活化过二硫酸盐降解有机污染物的研究[D];浙江工业大学;2017年
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