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《浙江工业大学》 2017年
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基于固定床Pt/γ-Al_2O_3低温催化降解环己酮废气的研究

彭旭  
【摘要】:催化技术是目前国内外降解挥发性有机污染物(VOCs)高效清洁的降解技术,在国际上引起了研究者的广泛关注。环己酮是工业生产中使用较多的原料和有机溶剂之一,广泛用于制造己内酰胺以及己二酸等化工产品,是印染工业、石油油脂和农药生产等行业的有机溶剂。本文利用自主合成的Pt/γ-Al_2O_3作为催化剂,利用固定床反应器开展环己酮废气的催化降解性能及降解机理研究。低温热催化降解环己酮等VOCs具有工艺简便,处理过程安全可靠,基本无二次污染产生等明显特点,应用前景十分广阔。本研究课题探究了装载贵金属催化剂Pt/γ-Al_2O_3的固定床反应器在不同工艺参数条件下对环己酮催化降解效率的影响及催化降解的途径机理。首先采用气相色谱仪(GC)对降解过程中环已酮浓度进行测定,计算催化降解率,并使用响应面法(RSM)优化物质浓度、空速(GHSV)、相对湿度等工艺参数,获得了最佳工艺条件。通过气相质谱仪(GC-MS)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)对催化降解中间产物及最终产物进行了定性分析,推测了环己酮催化降解的途径。最后,对使用前后的催化剂用高分辨率透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、低温氮吸附(BET)、傅里叶红外光谱(FTIR)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法进行了表征。所得结论如下:1)以γ-Al_2O_3为载体,采用自组装法制备了Pt负载量分别为0.6%、0.8%、1.0%的Pt/γ-Al_2O_3催化剂,并通过H2-TPR、XRD、TEM、FTIR和BET进行了表征。2)在一定工艺参数条件下,采用单因子变量法验证了催化剂的催化活性,探究了工艺参数变化与降解效率的关系。通过响应面法(RSM)多因子交互作用寻找最佳条件,在催化剂床层温度为235℃下,探究了相对湿度10-70%(RH%)、气态环己酮浓度500-4000mg/m3、空速5000-20000 h-1范围内环已酮降解率的变化;经RSM优化后的最佳工艺条件为相对湿度47.02%、进气浓度1992 mg/m3、空速11788 h-1,降解率为89.6%。在优化条件下进行试验,获得环已酮实际降解率为86.5%。单因子对环已酮降解率的贡献程度为:浓度湿度空速,多因子贡献程度为:浓度×湿度湿度×空速浓度×空速。3)消除催化剂的内外扩散影响后,环己酮混合气体流量为200m L/min,催化剂装填量为0.4g。在该实验条件下,测定了环己酮催化降解的反应级数a、b,反应活化能E,指前因子k0,并最终得到了气态环己酮催化降解反应的动力学方程为4)采用气相质谱联用仪(GC-MS)对降解中间产物进行分析,检测到甲苯、苯、环己烯酮、甲基环戊酮、环戊酮等物质;对降解产物进行富集浓缩并经FTIR分析,降解产物中存在有甲基、乙基、羟基、羧基、醛基等基团,且最终产物为CO2与H2O,并在设计条件下考查了催化降解的矿化率,表明适宜的湿度和较低的空速有利于矿化率的提高。5)基于以上分析,推测了环己酮催化降解过程中存在四种反应:活化环己酮邻位(间位、对位)的反应、键断裂的开环反应、中间产物聚合与重组反应、自由基氧化反应,其中开环反应为降解的主要途径。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X701

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