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金属有机骨架材料的制备及对水中污染物去除的研究

张晓兵  
【摘要】:水是人类文明的生命线,但目前水资源面临的资源贫乏和污染严重的矛盾问题,已成为二十一世纪全球关注的焦点之一。因此,如何将污染水体净化再利用是解决该问题的首要任务。在当前众多去除水体污染物的技术手段中,吸附法由于高效低耗、简单易行而成为最有效的技术手段之一。因此,开发经济、高效、环保的新型吸附剂对科学技术及实际应用都具有重要的意义。金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是近年来出现的一类新兴多孔材料。其超高的比表面积和孔隙率、可调孔径、良好的热化学稳定性、拓扑结构多样及易于功能化等优点,使得MOFs在环境污染物去除与修复领域展现出优异的应用前景。在此基础上,本文创新性的合成了两种二元双金属MOFs复合材料,并分别研究了其对水中金属砷和双酚类化合物的吸附性能及可能存在的吸附机理。具体研究内容与结果如下:通过溶剂热法制备了一系列不同Fe/Co摩尔比的二元MOF-74,并用于水中As(III)和As(V)的去除。吸附结果表明,Fe/Co摩尔比为2:1时对砷的去除性能最佳。进一步,利用SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS和N_2吸附-脱附等温线测试等技术对Fe_2Co_1 MOF-74的形貌、孔隙结构、元素分析和官能团组成进行表征。以Fe_2Co_1 MOF-74为吸附剂进一步研究其对砷的去除性能。结果表明,Fe_2Co_1 MOF-74对As(III)和As(V)均表现出高效、稳定的去除性能。吸附动力学和等温线数据符合拟二级动力学模型和Langmuir模型,表明砷在Fe_2Co_1 MOF-74上的吸附是一个以化学吸附为主的单层吸附过程。在pH=4.3时,Fe_2Co_1 MOF-74对As(III)和As(V)的最大吸附容量分别为266.52 mg/g和292.29 mg/g,远高于先前报道的大多数吸附剂。共存离子(除PO_4~(3-))和腐植酸(HA)对砷的去除并没有表现出显著的影响。同时,5次吸附-脱附循环实验结果表明吸附剂可在NaOH溶液中再生且仍然保持高的去除效率。FT-IR分析表明-C-OH、-M-O和-M-OH在吸附过程中起主要作用。合成磁性Fe_3O_4@ZIF-67微米颗粒,并以其为模板制备了具有磁性中空核-壳结构的Fe_3O_4@Co/Ni-LDH。进一步,利用SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS和N_2吸附-脱附等温线测试等技术对制备的Fe_3O_4@Co/Ni-LDH的形貌、孔隙结构、元素分析和官能团组成进行表征。以Fe_3O_4@Co/Ni-LDH为吸附剂研究其对水中4种BPs(BPA、BPF、BPAF和BPS)的吸附性能及可能的吸附机理。结果表明,BPs在Fe_3O_4@Co/Ni-LDH上的吸附动力学符合拟二级动力学模型,表明其吸附主要是化学吸附。FT-IR分析表明Fe_3O_4@Co/Ni-LDH与BPs间的氢键相互作用为主要的吸附机制。吸附等温线满足Langmuir模型,表明其吸附过程为单层吸附,且通过Langmuir模型计算得到Fe_3O_4@Co/Ni-LDH对BPA、BPF、BPAF和BPS的最大吸附容量分别为238.96,177.09,320.56和345.84 mg/g。其他吸附参数结果表明,腐植酸(HA)与实际水体对BPs去除的影响并不显著,但高的pH和离子强度在一定程度上不利于BPs的去除。吸附剂可在2 min内从水溶液中快速分离,并在甲醇溶液中再生。5次吸附-脱附循实验后,吸附剂对BPs仍然存在高的去除效率。


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