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《浙江工业大学》 2003年
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吡啶衍生物的合成及其催化剂的研究

沈群  
【摘要】: 吡啶衍生物的用途十分广泛,除用作溶剂外,还广泛应用于医药、农药、橡胶和染料等作为中间体。近年来,随着化学工业的发展,对吡啶及其衍生物的需求日益增长,而从煤焦油提取的方法,由于产量有限,已不适应市场的需求,改由合成法替代。但国内目前仅有的吡啶衍生物的生产装置及催化剂技术是从国外引进的,因此开发此项技术显得非常重要。 在目前的工业化生产中,这条合成路线主要是以甲醛、乙醛和氨气为原料,经缩合反应后实现的。可通过改变原料醛的种类或不同反应物摩尔比来调整产物的种类及分布,所使用的催化剂主要为ZSM-5分子筛。 本课题的主要研究内容为:(1)选择H-ZSM-5作为合成吡啶及其衍生物的催化剂,以甲醛、乙醛和氨气为原料进行了反应工艺的实验研究,确定了较佳的反应条件,并研究了加入第三种醛类丙醛作为反应物对提高3—甲基吡啶选择性的作用;(2)开展了吡啶衍生物合成催化剂的改性研究,用Zn~(2+)对H-ZSM-5分子筛进行改性;(3)研究了吡啶的甲基化反应,使用的催化剂为分子筛H-ZSM-5与共沉淀法制备的尖晶石。 通过实验,得到了以下的一些结果:(1)用H-ZSM-5作化剂、以甲醛、乙醛和氨气为原料合成吡啶及其衍生物,较佳的反应条件为:反应温度450~475℃,空速1000h~(-1)左右,甲醛:乙醛为1:1~2为较佳,有机物(甲醛、乙醛):氨气为1:4左右,再生温度在550℃是合适的。加入第三种醛组分丙醛能显著地提高3—甲基吡啶的收率,而对吡啶总收率影响不大;(2)以甲醛、乙醛和氨气为原料,使用改性分子筛为催化剂能较大幅度地提高吡啶的总收率,提高的幅度在10%以上;(3)以尖晶石和H-ZSM-5为催化剂进行吡啶的甲基化反应,反应能在一定程度上进行,但存在收率低等问题,需作进一步探索。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O626

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【参考文献】
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