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《浙江工业大学》 2008年
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电—多相催化降解2-氯酚的机理研究

潘伟伟  
【摘要】: 氯酚类有机物是典型的难降解有机污染物,其毒性大、环境停留时间长。电-多相催化氧化综合了电氧化和多相催化的特点,具有面体比大、传质效果好及电流效率高等优点,克服了浓差极化现象和多相催化反应条件高的缺陷,是一种极具工业化应用的废水处理新技术。本文从2-氯酚(2-CP)的降解效率入手,重点考察了羟基自由基(·OH)产率、降解途径等方面内容,试图阐明电-多相催化降解2-CP的机理。 以Ti/SnO_2+Sb_2O_4为阳极、不锈钢板为阴极、γ-Al_2O_3/Sb_2O_4+SnO_2为粒子电极的电-多相体系能快速降解2-CP和TOC。不同初始pH值对2-CP及TOC的降解速率略有影响,碱性环境下降解速率相对较快,本文实验条件下,90min后2-CP去除率达97%,TOC去除率达58.9%。粒子电极在反应前期能使反应器电流效率提高70%。 电-多相体系产生的活性基团主要是·OH。以对羟基苯甲酸作为·OH捕获剂,实验表明,与中性或碱性环境相比,初始溶液为酸性的·OH产率更高。随着电流密度的提高,·OH产率也得到提高,但电流效率下降。在恒流条件下,电解质Na_2SO_4浓度为0.02 mol/L时,·OH产率最高,之后随电解质浓度升高,·OH产率下降;然而,低电解质浓度需要较高的电源输出电压才能达到指定的电流密度,能耗偏大。在电解质浓度为0.05 mol/L、曝气速率0.4 m~3/h和pH值3.56的电-多相体系中,输入电流为0.5 A时,·OH产率与输入反应器能量之间的关系式为:k_(·OH)=0.109×10~(-7)mol/(L·s·W)。 研究表明,电.多相体系对2-CP的降解过程可分为三个阶段,在降解初期,2-CP通过电子转移和被·OH攻击形成2-氯-对(邻)苯二酚,并进一步被氧化生成2-氯-对(邻)苯醌;在降解中期,2-氯-对(邻)苯醌在开环后形成脂肪烃类物质,同时完成脱氯,继而生成丁二酸、乙酸等小分子有机酸;最后,有机酸进一步氧化形成终产物二氧化碳和水。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:X703

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【引证文献】
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【参考文献】
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