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《浙江理工大学》 2010年
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硅藻土负载TiO_2的制备及其染料吸附降解性能的研究

孙冲  
【摘要】: 纺织印染工业每年都产生大量的染料废水,许多染料为含偶氮键、多聚芳香环的复杂有机物,可致畸、致癌、致突变,因此,去除这类废水中的染料非常重要。许多染料抗氧化、难降解,采用传统的处理方法较难将染料有效去除。目前,TiO_2光催化技术作为一种染料削减技术己引起广泛关注。传统的TiO_2光催化技术主要以人工紫外光作为光源,成本昂贵,太阳光的应用虽然解决了光源问题,但TiO_2只能利用不到太阳光能量5%的紫外光部分,效率低,且TiO_2悬浮体系存在分离回收困难的问题,这些都限制了光催化技术的工业化应用。因此实现TiO_2固定化、提高TiO_2可见光催化活性成为了光催化领域的重要课题。 本文采用溶胶-凝胶法,以硅藻土矿物为载体,制备了TiO_2/硅藻土复合光催化剂,并对TiO_2进行Fe~(3+)掺杂改性,从而制备出具有可见光响应的、对染料具备吸附-降解集成处理效果的高效复合光催化剂。由此,本文开展了硅藻土负载TiO_2光催化剂的制备工艺、材料性能表征、染料吸附性降解能、染料吸附降解动力学方程及光催化降解机制和途径等一系列较为系统的研究,主要研究成果如下: 在TiO_2前驱物体积比为V_钛酸丁酯:V_乙醇:V_盐酸:V_水=1:5:0.05:0.2,TiO_2负载量为37.5%,焙烘温度为500℃,焙烘时间为1h时,制得的TiO_2/硅藻土复合光催化剂在紫外光下对染料具备良好的脱色效果。随着染液初始浓度的线性增加,染液的脱色率随之呈非线性降低;随着负载型催化剂用量的线性增加,染液的脱色率也随之呈非线性增加;染液pH值较低时的脱色效果明显好于pH值较高时的脱色效果。 适量掺铁时,Fe~(3+)是以离子形式掺入TiO_2晶格中;过量掺铁时,过量的铁以游离氧化铁形式存在,本文中Fe~(3+)较佳掺杂量为0.2%。铁掺杂二氧化钛样品较未掺杂样品发生了吸收带红移,在400~600nm区间的光吸收显著增强。Fe~(3+)-TiO_2/硅藻土在日光下对染料的脱色效果优于TiO_2/硅藻土的脱色效果。 罗丹明B在催化剂上的吸附符合Langmuir吸附模式,催化剂对罗丹明B的降解动力学方程符合Langmuir-Hinshelwood模式。通过HPLC推测了罗丹明B的五种脱乙基同分异构体:罗丹明、N-乙基罗丹明、N,N-二乙基罗丹明、N-乙基-N’-乙基罗丹明、N,N-二乙基-N’-乙基罗丹明;GC-MS鉴定了8种小分子有机酸:3-羟基苯甲酸、对苯二甲酸、丁二酸、邻苯二甲酸、己二酸、丙酸、苯甲酸、辛酸等。结果推测罗丹明B在日光下可能的降解途径主要包括四个过程:脱乙基、发色共轭结构的破坏、开环、矿化。
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