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《浙江师范大学》 2013年
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共轭高聚物中杂质分布的研究

王羽  
【摘要】:导电高聚物(又称导电有机高分子)凭借质量轻、价格低、易加工等特性引起人们极大的研究兴趣。目前为止,人们利用高聚物材料研制了许多有机光电子器件,有机磁性材料和纳米材料等。随着研究的逐步深入,人们发现杂质或缺陷在有机材料的实际应用中起着重要的作用,它们不仅能够大大改善有机共轭高聚物的导电性能,还对有机晶格的几何结构、晶格振动模式、激子稳定性以及磁学和光学特性产生重要的影响。 掺杂能够使有机聚合物材料显示出良好的导电性能,而有机材料在应用过程中又因为材料的多样性及掺杂条件的复杂性呈现出各自不同的特点。众所周知,无机半导体导电,其载流子主要是电子或空穴,而掺杂后的有机高聚物作为新型的导电材料,其中的主要载流子不再是空穴或电子,而是与晶格振动耦合在一起的元激发——孤子,反孤子,极化子和大极化子等复合粒子。不同复合粒子所对应的晶格具有不同的形态,而晶格形态同杂质之间的相互作用往往不能忽略,这个相互作用将会影响杂质在聚合物链上的分布。虽然在实际情况中,杂质相对于高聚物链存在一定的距离,但是杂质势对高聚物链的作用可以看作是局域在高聚物链晶格格点上的吸引势或排斥势。当掺低浓度杂质时,可以认为在每一条高聚物链中杂质势仅局域在某一个格点上;当掺高浓度杂质时,由于单条高聚物链上可能出现多个杂质,则认为在每一条高聚物链中杂质势局域在多个格点上。因此,掺杂浓度将影响杂质在共聚物链上的分布情况。 本文基于紧束缚近似模型,并采用绝热近似下的自洽迭代计算方法通过计算在不同晶格形态以及高低浓度掺杂效应下体系绝热能量的改变量,从而获得共轭高分子在延展方向上的杂质分布规律。通过对掺杂条件的控制,可为实验上对操控杂质在共轭高聚物中的分布提供相应的帮助。 第一章,主要介绍导电高聚物的结构和一维体系的派尔斯相变理论。 第二章,介绍研究一维高聚物体系所应用的理论模型——Su-Schrieffer-Heeger模型(简称SSH模型)及绝热近似方法。 第三章,基于SSH理论模型和自洽计算数值方法通过计算在不同晶格形态以及高低浓度掺杂效应下体系绝热能量的改变量,先讨论低浓度掺杂对同一晶格形态的聚合物链在不同带电性状态下的稳定性的影响;接着讨论不同晶格形态的高聚物链对低浓度杂质分布的影响规律;最后讨论较高浓度杂质沿在高聚物链延展方向上分布的一般规律。计算结果表明:(1)杂质在高聚物链轴向上的分布不仅受杂质势强度及性质影响,还受到高聚物链带电性的影响。杂质势强度决定杂质稳定分布区域的大小,即在中心区,杂质倾向于均匀分布,而在链端区和过渡区,杂质会聚集成畴;(2)由于孤子态下晶格出现两个显著分离的畴壁,导致共轭高聚物链中出现更多的杂质势阱,这样会有利于杂质在链中聚集分布。而无论对于键掺杂还是格点掺杂,高浓度掺杂下杂质在聚合物链上的分布具有固定的特征,即,在链中心区域容易出现高浓度的杂质分布。 第四章总结与展望
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O561

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