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《浙江师范大学》 2019年
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铂镍合金纳米材料的可控合成及其析氢和氧还原性能研究

黄先燕  
【摘要】:环境的破坏和能源的短缺是人类、自然与社会和谐发展中的重要问题。燃料电池和氢能源的发展给解决能源与环境问题提供了绿色清洁可持续的策略。铂(Pt)催化剂是燃料电池和析氢反应(HER)中最高效的单金属催化剂。然而Pt催化剂价格昂贵、稳定性不好、极易CO中毒等缺点限制了该催化剂的广泛推广。引入地球含量丰富的过渡金属镍(Ni)与Pt形成合金,调控形成三维(3D)纳米花枝状或纳米多面体结构来增大催化活性面积,增加催化活性位点,不但可以降低催化剂成本,还能缓解催化剂中毒,并提高催化剂催化活性和稳定性。本论文主要采用简单的一锅溶剂热法,分别使用不同的形貌导向剂(柠檬酸、三聚氰胺、胞嘧啶),并选择十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)为共结构导向剂,制备了花、枝状和多面体PtNi纳米催化剂。通过透射电子显微镜(TEM),高角环形暗场-扫描透射电镜-能谱(HAADF-STEM-EDS),X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)等表征方法表征合成的PtNi纳米材料的理化性质,进一步根据表征结果和调控实验条件探究纳米材料的形成机理,并对材料进行了电化学性能测试(包括HER和氧气还原反应(ORR))。结果表明合成的PtNi纳米材料与商业铂碳(Pt/C)和/或铂黑(Pt black)催化剂相比表现出更优异的催化活性和稳定性。论文的主要研究内容如下:(1)Pt_(66)Ni_(34)纳米花的合成及其析氢性能研究以CTAC和柠檬酸为结构导向剂,提出了一种简单的溶剂热共还原方法,制备表面粗糙、活性位点丰富的3D Pt_(66)Ni_(34)纳米花(Pt_(66)Ni_(34) NFs)。制备的Pt_(66)Ni_(34)NFs在酸性和碱性介质中均对HER表现出增强的催化性能。具体来说,在0.5mol L~(–1) H_2SO_4中,Pt_(66)Ni_(34) NFs在10 mA cm~(–2)下的过电位和Tafel斜率(43 mV,33 mV dec~(–1))与商业Pt/C(20 wt%,40 mV,31 mV dec~(–1))相当。此外,在0.5mol L~(–1) KOH溶液中,Pt_(66)Ni_(34) NFs在10 mA cm~(–2)的过电位(50 mV)和Tafel斜率(57 mV dec~(–1))与Pt/C(63 mV,69 mV dec~(–1))相比较小,说明Pt_(66)Ni_(34) NFs的催化活性较好。并且该催化剂在酸性和碱性电解质中均表现出优异的稳定性。这些结果说明了Pt_(66)Ni_(34) NFs在能量存储和转换方面潜在的应用价值。(2)PtNi纳米多枝的合成及其析氢性能研究采用一锅溶剂热法合成PtNi纳米多枝(PtNi NDs),制备高效、稳定的HER电催化剂。其中三聚氰胺和CTAC作为共结构导向剂。在碱性和酸性介质中,制备的催化剂与商业Pt/C、PtNi_3纳米晶(NCs)和Pt_3Ni NCs相比,具有更高的HER催化活性和稳定性。增强的HER活性可以归因于PtNi双金属之间的协同作用和氨基基团的质子化作用。这项工作为制备高效稳定的HER电催化剂提供了一个有效的策略。(3)Pt_(47)Ni_(53)纳米多面体的合成及其析氢和氧还原性能研究以胞嘧啶和CTAC为共结构导向剂,采用简便的一锅溶剂热法制备了3D Pt_(47)Ni_(53)纳米多面体(Pt_(47)Ni_(53) NPHs)。与Pt_(13)Ni_(87) NCs、Pt_(63)Ni_(37) NCs、商用Pt black和/或Pt/C催化剂相比,Pt_(47)Ni_(53) NPHs对HER和ORR具有较好的催化活性和稳定性。Pt_(47)Ni_(53) NPHs的ORR质量活性约为215.80 mA mg_(Pt)~(–1),相当于Pt black(49.60 mA mg_(Pt)~(–1))的4倍。这些结果表明,所合成的纳米多面体催化剂在储能转化方面具有广阔的应用前景。
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TM911.4;TB383.1;TQ426

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