NaA分子筛膜在选择性氧化反应中的应用
【摘要】：
沸石分子筛是一类硅铝酸盐晶体,具有规整的孔道结构,孔道尺寸在0.3-0.8 nm之间,具有良好的分子筛分性能。膜反应器的概念就是把催化剂和分离膜结合起来,在同一装置中实现边反应边分离,突破化学平衡限制,提高收率或控制反应进度,从而提高选择性。相比在反应器内壁涂覆分子筛膜,在催化剂颗粒表面涂渍分子筛膜有如下优点:1、有效提高分子筛膜的表面积,克服了膜反应器放大瓶颈;2、可以实现对反应物分子的择形催化。鉴于NaA沸石分子筛孔道尺寸较小(孔道直径约0.4 nm),可应用于一些小分子(H_2、CO、O_2等)与大分子(如碳氢化合物)的分离,体现分子筛分效应。迄今为止,在公开文献上很少报道NaA分子筛膜在分离气体混合物中的应用,尤其在催化择形选择性上的报道甚少。因此,探索催化剂颗粒表面NaA分子筛膜反应器具有重要的研究价值及广泛的应用前景。
本论文采用原位水热合成法在颗粒状催化剂Pt/Al_2O_3表面合成NaA型分子筛膜。通过XRD和SEM技术表征样品的晶相结构和表面形貌。实验选用CO、C_2H_4和空气的混合气体氧化反应作为模型反应,评价分子筛膜的质量和该类复合体材料的分离-催化一体化功能。
实验结果表明增加合成次数有利于提高膜的完整性,二次合成能够形成连续紧密的NaA型分子筛膜。180℃时CO在膜复合催化剂上的转化率接近100%,氧化选择性为96%。说明CO和O_2可以顺利通过分子筛膜与Pt/Al_2O_3接触发生氧化反应,理论上C_2H_4的动力学直径(0.39 nm)小于NaA型分子筛膜的窗口尺寸,但是由于存在强的传质限制,使得C_2H_4无法通过分子筛膜和Pt/Al_2O_3有效接触而发生氧化反应,因此,二次合成的分子筛膜对CO具有绝对选择性。同时反应结果也证明分子筛膜层质量好,体现选择性氧化。
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：O643.36
|
|
|
|
| 1 |
杨慧芬,周鲁生,邹健;斜发沸石矿直接碱溶制备4A沸石试验研究[J];非金属矿;2000年01期 |
| 2 |
刘云凌,王兴东,庞文琴;SAPO-34和SAPO-44分子筛膜的制备与表征[J];高等学校化学学报;2000年10期 |
| 3 |
董强,徐南平,时钧;铝硅酸溶液中NaA型沸石分子筛膜合成规律的研究[J];硅酸盐通报;2002年01期 |
| 4 |
曹吉林,谭朝阳,姬荣琴,孟凡斌;膨润土与碳酸钠反应制P型分子筛的初步研究[J];河北工业大学学报;2003年01期 |
| 5 |
张延风,许中强,陈庆龄;分子筛膜制备技术[J];化工进展;2002年04期 |
| 6 |
薛茹君,朱克亮;4A分子筛合成中原料配比的影响[J];淮南工业学院学报;2001年01期 |
| 7 |
张雄福,王金渠;沸石分子筛膜的合成与应用研究进展[J];石油化工;1999年04期 |
| 8 |
程志林,晁自胜,万惠霖;微波场中A型分子筛及分子筛膜合成的研究[J];无机化学学报;2002年05期 |
| 9 |
王伟;刘玺;张浩;龚凡;;堇青石质蜂窝陶瓷载体的表面改性[J];应用科技;2007年03期 |
|
|
|
|
|
| 1 |
罗明;;二氧化钛光催化复合膜材料研究[J];安徽科技学院学报;2007年01期 |
| 2 |
杜春华;叶亚平;王明文;钱维兰;赵小红;李科;;导向剂室温老化合成低硅X型沸石[J];北京科技大学学报;2008年04期 |
| 3 |
王巍,赵瑞雪,陈明贵,胡伟华,关欣,江天肃,翟庆洲;近年来分子筛研究的某些进展[J];长春理工大学学报;2003年01期 |
| 4 |
张雄福,王金渠,殷德宏,刘长厚;用喷涂晶种法合成ZSM-5沸石膜及其影响因素考察[J];催化学报;2000年05期 |
| 5 |
魏建新;葛学贵;石磊;黄少云;;沸石分子筛膜的研究进展及展望[J];材料导报;2005年12期 |
| 6 |
张雄福,王金渠,殷德宏,刘长厚;多孔陶瓷管基膜上合成ZSM-5沸石膜新方法[J];大连理工大学学报;2000年06期 |
| 7 |
姚权桐;马红超;付颖寰;伊莉;马春;董晓丽;;由膨润土制备P型分子筛的研究[J];大连工业大学学报;2010年02期 |
| 8 |
刘福生,鲍黎裕,彭同江;4A沸石分子筛制备及其影响因素[J];非金属矿;2001年05期 |
| 9 |
郑爱玲;高长虹;谭朝阳;曹吉林;;高岭土碱融活化法制备洗涤助剂用硅铝酸盐[J];非金属矿;2009年04期 |
| 10 |
万林;郑昆鹏;江露英;吴丽芳;张巍;;煤系高岭土微波加热合成干燥用13X型沸石分子筛[J];非金属矿;2010年05期 |
|
|
|
|
|
| 1 |
汪文栋,林培琰,伏义路,俞寿明,孟明;含铈、镧低贵金属含量三效催化剂的结构与性能[J];催化学报;1999年05期 |
| 2 |
樊栓狮，李春华，王金渠，陈方震;纯沸石膜制备及表征[J];材料研究学报;1994年01期 |
| 3 |
刘福生,鲍黎裕,彭同江;4A沸石分子筛制备及其影响因素[J];非金属矿;2001年05期 |
| 4 |
马淑杰,徐如人,赵泽民,李艳华;沸石转晶的研究(Ⅰ)——A型沸石转晶为NaHS型沸石的生成机理[J];高等学校化学学报;1984年05期 |
| 5 |
宋天佑,徐家宁,徐文国,孟宪平,冯洪,刘喜生,周凤岐,徐如人;微波辐射法合成NaX分子筛[J];高等学校化学学报;1992年10期 |
| 6 |
林文勇,庞文琴,魏长平,李冬妹,甄开吉;有机弱碱体系中氢型硅铝MCM-41介孔分子筛的合成及表征[J];高等学校化学学报;1999年10期 |
| 7 |
刘云凌,王兴东,庞文琴;SAPO-34和SAPO-44分子筛膜的制备与表征[J];高等学校化学学报;2000年10期 |
| 8 |
杜红宾，屠昆岗，周群，周凤歧，庞文琴;微酸性介质中V－ZSM－5的合成与结构表征[J];高等学校化学学报;1994年04期 |
| 9 |
蔡强,魏长平,许永宜,庞文琴,甄开吉;过渡金属(Ti,Zr,Mn,Cu,Mo,Cr,Co)离子掺杂的MCM-48的合成、表征与催化性能研究[J];高等学校化学学报;1999年03期 |
| 10 |
蔡强,张慧波,林文勇,庞文琴;MCM-48介孔分子筛的合成研究[J];高等学校化学学报;1999年05期 |
|
|
|
|
|
| 1 |
李全芝;;沸石分子筛催化作用研究的进展[J];石油化工;1991年06期 |
| 2 |
季东;苏怡;刘涛;汪毅;张忠东;张海涛;高雄厚;;ZSM-5沸石分子筛增产丙烯表面改性的研究进展[J];分子催化;2007年04期 |
| 3 |
戴逸云;;ZSM-5沸石分子筛催化剂的制备及临氢降凝工艺[J];石油炼制与化工;1979年02期 |
| 4 |
吴锁川,黄锦凡,吴向阳,金安定;CNDO/2法研究Ni/ZSM-5沸石的酸性结构参数[J];南京师大学报(自然科学版);1986年04期 |
| 5 |
刘宪民;冰箱用分子筛干燥剂[J];化学世界;1986年02期 |
| 6 |
周健生;;洗涤剂助剂沸石分子筛[J];石油化工;1987年02期 |
| 7 |
李瑞丰;徐文(日易);;新型杂原子沸石分子筛[J];山西化工;1988年04期 |
| 8 |
翟庆洲,金永哲,邵长路,张宗韬,肖丰收,裘式纶;硅钼蓝光度法测定沸石分子筛中的硅[J];光谱实验室;1998年03期 |
| 9 |
侯梅芳,崔杏雨,李瑞丰;沸石分子筛在气体吸附分离方面的应用研究[J];太原理工大学学报;2001年02期 |
| 10 |
黄文氢;张飞;杨菁;姜建准;张颖;张明森;;用扫描电镜及透射电镜研究MTO催化剂——ZSM-5沸石分子筛[J];电子显微学报;2006年S1期 |
|
手机打开
快捷付款方式
订购知网充值卡
订购热线
帮助中心