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《浙江师范大学》 2008年
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NaA分子筛膜在选择性氧化反应中的应用

许晓华  
【摘要】: 沸石分子筛是一类硅铝酸盐晶体,具有规整的孔道结构,孔道尺寸在0.3-0.8 nm之间,具有良好的分子筛分性能。膜反应器的概念就是把催化剂和分离膜结合起来,在同一装置中实现边反应边分离,突破化学平衡限制,提高收率或控制反应进度,从而提高选择性。相比在反应器内壁涂覆分子筛膜,在催化剂颗粒表面涂渍分子筛膜有如下优点:1、有效提高分子筛膜的表面积,克服了膜反应器放大瓶颈;2、可以实现对反应物分子的择形催化。鉴于NaA沸石分子筛孔道尺寸较小(孔道直径约0.4 nm),可应用于一些小分子(H_2、CO、O_2等)与大分子(如碳氢化合物)的分离,体现分子筛分效应。迄今为止,在公开文献上很少报道NaA分子筛膜在分离气体混合物中的应用,尤其在催化择形选择性上的报道甚少。因此,探索催化剂颗粒表面NaA分子筛膜反应器具有重要的研究价值及广泛的应用前景。 本论文采用原位水热合成法在颗粒状催化剂Pt/Al_2O_3表面合成NaA型分子筛膜。通过XRD和SEM技术表征样品的晶相结构和表面形貌。实验选用CO、C_2H_4和空气的混合气体氧化反应作为模型反应,评价分子筛膜的质量和该类复合体材料的分离-催化一体化功能。 实验结果表明增加合成次数有利于提高膜的完整性,二次合成能够形成连续紧密的NaA型分子筛膜。180℃时CO在膜复合催化剂上的转化率接近100%,氧化选择性为96%。说明CO和O_2可以顺利通过分子筛膜与Pt/Al_2O_3接触发生氧化反应,理论上C_2H_4的动力学直径(0.39 nm)小于NaA型分子筛膜的窗口尺寸,但是由于存在强的传质限制,使得C_2H_4无法通过分子筛膜和Pt/Al_2O_3有效接触而发生氧化反应,因此,二次合成的分子筛膜对CO具有绝对选择性。同时反应结果也证明分子筛膜层质量好,体现选择性氧化。
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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