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《浙江师范大学》 2008年
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Pd/CeO_2-Y_2O_3蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究

金凌云  
【摘要】: 催化燃烧法具有设备简单、能耗低、不易形成NOx二次污染等优点,是消除挥发性有机化合物(VOCs)污染最有效方法之一。催化剂的性能是决定催化燃烧技术的关键问题。整体式催化剂是近几十年发展起来的新型催化燃烧催化剂,该类催化剂一般以堇青石蜂窝陶瓷为基体,表面通过涂覆涂层作为第二载体,然后负载Pt、Pd和Ru等活性组分的过程来制备。由于Al_2O_3的比表面积高、容易负载贵金属组分,是目前常用的涂层(第二载体)。然而,由于Al_2O_3热稳定性差,高温下易与助剂发生固相反应生成尖晶石(AB_2O_4)类化合物,降低催化性能。因此,本课题为了克服传统Al_2O_3涂层的缺陷,拟在蜂窝陶瓷基体上开发新涂层来代替Al_2O_3涂层。 本研究采用浸渍法制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3复合氧化物新涂层。此涂层采用不含NO_3~-的Ce、Y源为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好。基于Pd催化剂优良的VOCs催化燃烧性能,用CeO_2-Y_2O_3复合氧化物新涂层代替传统的Al_2O_3涂层制备了负载Pd整体式催化剂,并用XRD、Raman、H_2-TPR、BET、SEM、EDX和XRF等方法对催化剂进行了具体的表征。以甲苯、乙酸乙酯氧化为模型反应考察了催化剂的催化活性和热稳定性,发现催化剂具有良好的活性和高温热稳定性,适用于VOCs催化燃烧。 研究表明,Ce_xY_(1-x)O_(2-δ)涂层具有良好的抗振荡性能,其粘结强度随着Y_2O_3含量的增加而加强;Ce_xY_(1-x)O_(2-δ)涂层适合制备负载Pd催化剂,对活性组分H_2PdCl_4吸附能力随Y_2O_3含量的增加而增强。通过Pd/Ce_xY_(1-x)O_(2-δ)催化剂对甲苯催化氧化反应的考察,发现催化剂的活性与Ce_xY_(1-x)O_(2-δ)涂层的组成有密切的关系,Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)催化剂催化活性最好,其它随Ce_xY_(1-x)O_(2-δ)涂层中Y_2O_3含量的增加,催化剂的活性提高。因此,我们认为Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)为涂层的最佳组成,采用此涂层负载Pd制备的Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)整体式催化剂的催化性能最好。 由于Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)整体式催化剂的催化性能最佳,我们对此催化剂进行了重点研究,并通过了解焙烧温度对催化活性的影响考察了催化剂的热稳定性。研究发现,Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)涂层对活性组分H_2PdCl_4的吸附性能强可能与等电点有关;Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)催化剂具有良好的低温甲苯和乙酸乙酯的催化活性,同时具有优良的高温热稳定性;当空速在25000 h~(-1)以下时,催化剂表现出最好的活性;低温焙烧的催化剂氧化还原性能强、活性高,高温焙烧后Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)催化剂的活性缓慢下降可能与PdO晶粒的增大有关。 Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)涂层性能优越,且制备过程中无有害物质产生,对环境友好,有望取代传统的Al_2O_3涂层;Pd/Ce_(0.2)Y_(0.8)O_(2-δ)整体式催化剂不但具有高活性,而且热稳定性强,适用于VOCs催化燃烧。
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36

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【引证文献】
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