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《浙江师范大学》 2008年
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铈锆复合氧化物掺杂钯整体催化剂的催化燃烧性能研究

张庆豹  
【摘要】: 挥发性有机化合物(VOCs)是大气的主要污染源之一,它严重地危害人类的健康,破坏人类赖以生存的生态环境。催化燃烧法是消除VOCs最有效的方法之一,其技术核心是有效催化剂。本文基于CeO_2-ZrO_2复合氧化物优异的储氧释放氧性能、良好的高温热稳定性、增强的氧化还原性能及Pd基催化剂优良的催化燃烧性能,在堇青石蜂窝陶瓷载体上开发了一种新的CeO_2-ZrO_2复合氧化物涂层,同时将活性组分Pd引入,制备了一系列整体催化剂。并用甲苯的催化燃烧作为VOCs催化燃烧的探针反应,考察了催化剂的催化活性和热稳定性。并将表征结果与催化活性进行了有效的关联,取得了一些有意义的结果: 1、采用浸渍的方法制备了一系列Pd-Ce_xZr_(1-x)O_2/载体(x=1,0.8,0.6,0.5)整体催化剂,研究结果表明,该催化剂涂层与蜂窝陶瓷结合牢固,具有良好的抗震荡性能。催化剂对甲苯催化燃烧活性的大小顺序为Pd-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/载体Pd-Ce_(0.6)Zr_(0.4)O_2/载体Pd-Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2/载体≈Pd-CeO_2/载体。活性组分Pd、CeO_2-ZrO_2涂层及载体之间存在着强的相互作用,这种作用改变了催化剂的还原性质,影响着催化剂的催化活性。 2、选择催化活性最好的Pd-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/载体整体催化剂,考察温度对催化剂催化性能的影响。研究结果表明,对400℃焙烧的Pd-Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/载体整体催化剂而言,一层均匀、紧密的涂层很好的分散在载体表面,有助于活性组分的分散,提高催化活性。该催化剂的催化活性最高,甲苯转化率为97%以上的最低反应温度为210℃。随着焙烧温度的升高,催化剂的催化活性降低,这可能与活性物种PdO、涂层CeO_2-ZrO_2颗粒的烧结及催化剂表面积的减小有关。此外,催化剂具有较高的热稳定性,可能是因为CeO_2-ZrO_2固溶体的形成和高温下PdO的稳定存在。 3、采用相同的浸渍方法制备了富Zr成分的Pd-Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2/载体整体催化剂,同时考察温度对催化剂催化性能的影响。研究结果表明,该类催化剂的涂层同样具有良好的抗震荡性能。400℃焙烧的Pd-Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_2/载体整体催化剂的催化活性最高,甲苯转化率为95%以上的最低反应温度为210℃。与400℃焙烧的催化剂相比,900℃焙烧的催化剂95%以上甲苯转化的所需的最低温度仅提高40℃,说明该催化剂具有良好的热稳定性,这可能与高温焙烧下PdO的稳定存在有关。
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.36

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