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《温州大学》 2016年
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微纳结构碳材料在高容量、高稳定性锂硫电池中的应用研究

王璐  
【摘要】:以硫为正极材料的锂硫电池,具有高的理论容量、成本低廉、环境友好等优点,被认为是一种极具前景的二次电池体系。但是对于实现锂硫电池的商业化应用,存在两个主要的问题需要解决:1)单质硫导电性较差;2)充放电过程中产生的多硫化物易溶解于有机电解液中并在正负极之间发生“穿梭效应”。因此,提高硫电极的导电性和抑制多硫化物的溶解和流失,被认为是实现锂硫电池商业化应用的关键。本文通过一种简单易行的高温热解法制备了硫氮共掺杂石墨烯和硼掺杂石墨烯,采用刮涂法将掺杂石墨烯涂覆在硫正极表面,改进电极结构。主要内容如下:(1)通过将硫脲和还原氧化石墨烯高温热解,制得硫氮共掺杂石墨烯SNGE;通过简易的涂覆法将制得的SNGE涂覆在硫负载的多孔碳纳米管正极表面。结构形貌表征证实,硫、氮原子被掺杂到SNGE结构中;电化学性能测试表明,电极的导电性得到提高;得益于SNGE夹层的优良导电性和对多硫化物的物理拦截、化学吸附的功能特点,“穿梭效应”被有效抑制,极大提高了硫的利用率,取得了0.25C下1463 mAh g~(-1),40C下130 mAh g~(-1)放电比容量的倍率性能,及在8C和10C下分别以0.01%和0.03%的衰减率循环1000圈的稳定循环性能。(2)通过将硼酸和还原氧化石墨烯高温下热解,制得硼掺杂石墨烯BGE;通过简易的刮涂法将BGE涂覆在硫负载的碳纳米管正极表面。形貌结构表征,硼原子被成功掺杂到石墨烯结构,电化学测试表明BGE夹层提高了电极导电性;得益于其对多硫化物物理拦截和化学吸附功能特点,电池取得了在10C下490 mAh g~(-1)的放电比容量的倍率性能,及以~250 mAh g~(-1)放电比容量900圈循环的循环性能。
【关键词】:石墨烯 硫共掺杂 硼掺杂 夹层结构材料 锂硫电池
【学位授予单位】:温州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O613.71
【目录】:
  • 摘要4-5
  • ABSTRACT5-10
  • 第一章 绪论10-28
  • 1.1 引言10
  • 1.2 锂硫电池简介10-13
  • 1.2.1 锂硫电池的原理10-12
  • 1.2.2 锂硫电池目前存在的问题12-13
  • 1.3 锂硫电池的改进研究13-23
  • 1.3.1 碳纳米管-硫的研究进展13-15
  • 1.3.2 石墨烯-硫的研究进展15-17
  • 1.3.3 多孔碳-硫的研究进展17-19
  • 1.3.4 金属氧化物-硫的研究进展19-21
  • 1.3.5 电池结构改进的研究进展21-23
  • 1.4 论文选题的依据、意义及主要研究内容23-28
  • 1.4.1 选题依据和意义23-25
  • 1.4.2 研究内容25-28
  • 第二章 硫氮共掺杂石墨烯用于锂硫电池夹层结构材料的研究28-64
  • 2.1 引言28-31
  • 2.2 实验部分31-34
  • 2.2.1 实验药品31
  • 2.2.2 实验仪器31-32
  • 2.2.3 PCNTs的制备32
  • 2.2.4 PCNTs-S复合材料的制备32
  • 2.2.5 硫氮共掺杂石墨烯、氮掺杂石墨烯、硫掺杂石墨烯的制备32-33
  • 2.2.6 实验样品的结构表征33-34
  • 2.2.7 硫氮共掺杂石墨烯夹层材料用于锂硫电池的电化学性能测试34
  • 2.3 实验结果与讨论34-62
  • 2.3.1 PCNT-S复合材料的相关表征34-36
  • 2.3.2 四种石墨烯材料的结构形貌表征36-44
  • 2.3.3 采用石墨烯夹层材料的锂硫电池的研究44-54
  • 2.3.4 采用SNGE夹层的LED灯模组实用化54
  • 2.3.5 SNGE夹层改进锂硫电池电化学性能的机理54-58
  • 2.3.6 隔膜的完整性对锂硫电池稳定性的影响58-62
  • 2.4 本章小结62-64
  • 第三章 硼掺杂石墨烯用于锂硫电池夹层材料的研究64-84
  • 3.1 引言64-65
  • 3.2 实验部分65-68
  • 3.2.1 实验药品65-66
  • 3.2.2 实验仪器66
  • 3.2.3 CNT的预处理66-67
  • 3.2.4 CNTs-S混合材料的制备67
  • 3.2.5 硼掺杂石墨烯的制备67
  • 3.2.6 硼掺杂石墨烯夹层材料用于锂硫电池的电化学性能测试67-68
  • 3.3 结果与讨论68-81
  • 3.3.1 CNT-S复合材料的表征68-69
  • 3.3.2 夹层材料的结构和形貌表征69-76
  • 3.3.3 采用夹层的锂硫电池的电化学性能的讨论76-81
  • 3.4 本章小结81-84
  • 总结及展望84-86
  • 参考文献86-94
  • 致谢94-96
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文96

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