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基于氮掺杂多孔碳材料的燃料电池阴极电催化剂的制备与性能研究

黄祥君  
【摘要】:能源问题是21世纪最大的问题之一。随着人口的增多和经济的发展,能源需求越来越大。越来越多的科学研究者们已经不遗余力地寻找可持续能源设备,如燃料电池,太阳能电池,金属-空气电池,锂离子电池,超级电容器等等。其中,燃料电池作为环境友好型能源设备,受到了广泛的关注。但在燃料电池实现商业化应用的过程中,遇到的最大问题之一就是阴极氧还原反应的催化剂问题。本论文针对此问题,研究了两种新型氧还原电催化剂,这种新型催化剂成本低,性能高,能够有效催化燃料电池阴极氧还原反应。主要工作如下:制备了氮、钴共掺杂介孔碳/石墨烯纳米复合材料(CMK3/G-N-Co):首先采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,然后添加介孔碳CMK3和四水合乙酸钴与制备好的氧化石墨烯溶液进行混合,机械搅拌后冷冻干燥,最后将干燥混合物在氨气气氛中高温热处理得到最终产物。通过扫描透射电镜、X射线衍射、光电子能谱等对最终产物进行表征,分别在酸性和碱性介质中测试最终产物的氧气电还原催化性能。探究了四水合乙酸钴的含量,氧化石墨烯的含量以及热处理温度和热处理时间对CMK3/G-N-Co催化剂催化性能的影响。得到最佳制备条件为:四水合乙酸钴的含量为13.0 mg,氧化石墨烯的含量为30.0 mL,热处理温度为950℃C,热处理时间为50 min。该条件制备的产物在碱性介质中具有很好的氧还原催化性能,它的半峰电位比商业Pt/C(20%)只低了27 mV。与Pt/C(20%)相比,它具有很好的抗甲醇性能和稳定性。制备了氮、铁共掺杂介孔碳/碳纳米管纳米复合材料(NFe-CNT/CMK3):将介孔碳CMK3和三氯化铁溶于去离子水中,机械搅拌后冷冻干燥,再将干燥混合物与500 mg的三聚氰胺充分地研磨;最后在氮气气氛中热处理得到最终产物。通过扫描电镜、透射电镜、BET比表面积测试等对最终产物进行表征,在酸性介质中测试最终产物的氧气电还原催化性能。探究了三氯化铁的含量,热处理温度和热处理时间对NFe-CNT/CMK3催化剂催化性能的影响。得到最佳制备条件为:三氯化铁的含量为6.0 mg,热处理温度为950℃,热处理时间为60 mmin。该条件制备的产物在酸性介质中具有很好的氧还原催化性能。它的起始电位和半峰电位比商业Pt/C(20%)分别只低了68 mV和63 mV,并且在电位低于670 mV时,它的还原电流比Pt/C(20%)要大得多。另外,与Pt/C(20%)相比,它具有很好的抗甲醇性能和稳定性。


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