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TiO_2纳米材料的合成、改性及光催化性能研究

范拯华  
【摘要】:能源和环境与人类的生活息息相关,然而随着社会的快速发展,能源和环境已成为制约人类社会可持续发展的主要因素。近年来发展起来的半导体光催化技术是解决能源和环境的主要方法,它主要是利用半导体材料吸收光能后产生载流子,经过一系列复杂的化学反应来消除污染物。半导体光催化技术具有清洁、高效、选择性好等优势,受到研究人员的广泛关注。Ti02是应用最广泛的半导体光催化材料,然而,Ti02自身存在缺陷,一是光响应范围过窄,对太阳能利用率低,二是光生载流子的复合率很高,导致量子效率低,三是分离和再生性及循环使用性能差,上述因素制约着TiO_2光催化剂的应用。因此,本文对Ti02光催化材料的组成、结构与性能之间的关系进行系统的研究,其主要研究结果如下:(1)采用溶剂热法可控合成了分级TiO_2纳米结构,并研究了反应温度、乙醇与丙三醇的体积比例对合成样品的形貌和光催化性能的影响。在有丙三醇存在的情况下,所有合成样品都呈现分级结构,而在只有乙醇存在情况下,样品呈现球形结构。在紫外光照射下,通过光催化降解罗丹明B溶液来评价样品的光催化性能,结果表明所有合成的TiO_2样品的光催化性能都比P25的高,并且当反应温度为170℃、乙醇与丙三醇的体积为30:5时,样品具有最佳光催化性能。光催化性能的增强可以归因于比表面积、结晶性、带隙和晶粒尺寸的共同作用。随后,我们采用乙二胺(EDA)辅助水热法合成了大丽花状Ti02样品,EDA作为配体可以促进大丽花状Ti02结构的生长。合成的大丽花状Ti02结构由相互交联的2D纳米片组成,并且具有较高的比表面积。大丽花状Ti02在光催化降解罗丹明B实验中表现出非常高的光催化性能,其活性明显高于P25。这主要是由于样品具有的分级结构和高的比表面积的共同作用。(2)为了进一步提高样品的光催化性能,我们首先制备出上述光催化性能最佳的菊花状分级TiO_2结构,然后采用水热法成功合成了花状CeO_2/TiO_2异质结构。样品由纳米棒自组装形成花状TiO_2结构,并且小的CeO_2纳米颗粒定向长在TiO_2的纳米棒上。花状CeO_2/Ti02异质结构在光催化降解罗丹明B溶液中表现出非常高的光催化性能,其活性明显高于纯的CeO_2和TiO_2、混合的Ce02和TiO_2以及P25。花状CeO_2/TiO_2异质结构的光催化性能的提高可以归因于光生载流子的有效分离,其来源于TiO_2和CeO_2异质结构的共同影响。随后,通过调节反应溶液的pH值,采用两步水热法合成了 CeO_2/TiO_2微球,样品的形貌随着pH值的变化而改变。与纯的CeO_2和TiO_2相比,CeO_2/TiO_2微球表现出优异的光催化性能。在pH值为9.5的条件下,合成的CeO_2/TiO_2微球具有最佳的光催化性能,其反应速率常数为0.04 min-1,是纯TiO_2的2.1倍。CeO_2和TiO_2的协同作用使光生电荷的分离加快,从而提高了 CeO_2/TiO_2微球的光催化性能。(3)我们采用一步水热法合成了不同含量Ce掺杂TiO_2纳米颗粒。研究结果表明Ce的掺杂可以减小晶粒的尺寸。在紫外光照射下,合成的Ce掺杂TiO_2样品比纯TiO_2和P25具有较高的光催化性能。Ce掺杂TiO_2的的最大光催化反应速率常数为0.021 min-1。这主要归因于Ce3+/Ce4+对的存在而形成的更多的活性氧,从而导致光生电子-空穴对的分离效率的提高。
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