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《安徽大学》 2019年
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基于双功能纳米电催化剂的可充电锌空气电池储能器件的设计与制备

曹志钱  
【摘要】:本文主要研究了基于双功能纳米电催化剂的可充电锌空气电池储能器件的设计与制备,做了以下两个工作:(1)开发具有低成本效益,用于氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的高活性非贵金属双功能电催化剂是促进燃料电池(FCs)和锌空气电池(ZABs)应用的关键。硫化钴是一种有前途的非贵金属双功能电催化剂。然而,基于硫化钴纳米催化剂的电催化性能仍然不能令人满意。因为其导电性差,暴露的活性位点不足以及在连续工作期间易于团聚。在此基础上,源于自然界蜂窝的灵感,我们通过简单的方法设计合成了蜂窝多孔结构Co9S8/N,S-共掺杂碳(Co9S8/NSC)原位复合材料。得益于独特的蜂窝状多孔结构,由单分散Co9S8纳米颗粒原位嵌入具有高导电性的三维互连网络碳基质中,不仅有利于电子传输和电荷在界面上的转移,还可以暴露活更多的活性位点和ORR/OER相关物种的快速转运。所获得Co9S8/NSC原位复合材料在ORR/OER方面表现出较高的稳定性和催化活性,在碱性电解质中,具有较大的半波电位(0.88 V)接近商业Pt/C(0.86 V),和小的过电位(0.41V,10 mA cm-2)接近商业IrO2(0.39V)。因此,基于双功能电催化剂进一步组装的可充电锌空气电池表现出小的充放电过电位,高的电流效率和超过80小时长期循环稳定性。(2)可穿戴微电子技术的快速发展迫切需要具有高能量密度和安全性的兼容微型电源。然而,目前最先进的紧凑型能量存储系统,如微型超级电容器(MSCs)和柔性锂离子电池(LIBs),由于能量密度不足或安全性差,仍未令人满意。因此,平面全固态可充电锌空气电池(PAR-ZABs)采用高活性N掺杂碳的核壳结构Fe/Fe3C@C纳米棒簇作为双功能电催化剂沉积在插指碳布上为空气阴极,插指式锌箔作为金属阳极,精心设计的聚(丙烯酰胺-丙烯酸)碱性凝胶作为不燃固态电解质。正如预期的那样,所得到的PAR-ZABs具有比MSCs更具竞争性的面积能量密度(12.76 mWh cm-2)和LIBs相当的比能量密度(832 Wh kg-1)。同时,PAR-ZABs 比目前大多数报道的基于常规聚乙烯醇碱性凝胶电解质的固态ZABs具有更大的比容量(736mAh g-1)和更好的循环稳定性(120次循环/40小时,5mA cm-2)以及更高的开路电压(1.43 V)。更重要的是,采用更合理的共面内电极配置,保证了良好的集成能力,确保了PAR-ZABs在实际应用中任意串并联输出电压/电流。此外,受益于固体聚合物电解质的优异机械性能,PAR-ZABs具有额外的优异物理柔性,在凹凸形状的弯曲变形下电池性能稳定。最值得注意的是,卓越的物理柔性与水凝胶电解质的本质安全性相结合,赋予PAR-ZABs卓越的耐用性。最终,由集成PAR-ZABs表带驱动的智能手表,展示了在可穿戴应用及柔性平面储能方面的巨大潜力。
【学位授予单位】:安徽大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;TM911.41

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