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《中国科学技术大学》 2010年
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大气气溶胶中碘、溴的形态分布、来源及其环境意义

徐思琦  
【摘要】: 大气气溶胶是环境的重要组成部分,其气候效应和环境意义越来越为人们所关注。大气中的溴、碘涉及对流层中多种光化学反应,导致臭氧层发生耗损,大气中碘还能够影响海洋边界层云凝结核的生成。它们的来源及所涉及的大气化学反应因而成为近年来大气化学和气溶胶生成研究的重点之一。现有的研究大多集中在大气化学模式计算方面,气溶胶中溴、碘形态提取和测定技术的不完善使得实测数据难以获得,已报道的实测数据也与模式计算结果存在较大分歧。 本文在李冰等工作的基础上,建立了,包括: (1)采用ICS-A23色谱柱分离IO_3~-、I-、BrO_3~-和Br~-,(NH_4)_2CO_3为流动相,通过使用Shield Torch以及手动进样器增大进样量到1mL来提高灵敏度。 (2)通过实验确定了溴、碘形态标准溶液在0.01%KOH介质中储存较稳定,为溴、碘样品的采集和保存提供了技术保障。 (3)对于气溶胶样品中溴、碘形态测定的前处理方法,通过对比超声纯水提取不同时间以及多种密封提取条件下大气气溶胶样品滤膜中溴、碘形态稳定性和提取率,最终确定超声纯水提取5min即为最佳提取条件。 (4)通过对CF、GF两种材质空白滤膜进行加标回收实验,发现各种提取条件下GF材质相比CF材质,对样品中溴、碘形态稳定性的干扰更小。采用建立的分析测试方法对中国第二、三次北极考察沿线、中国近海海域及合肥地区气溶胶样品中的总溴、总碘、总可溶性溴、总可溶性碘、不可溶性溴、不可溶性碘、BrO_3~-、Br~-、IO_3~-、I~-进行测定,结合气团轨迹反演、气象数据、地震数据、第22次南极考察中获取的气溶胶碘形态数据以及文献中其它地区的溴、碘形态数据,对样品中溴、碘及其形态的分布特征和来源及其环境意义进行了讨论,主要结论如下: (1)大气气溶胶中溴浓度虽然在各地各季节均有不同,但其形态分布却相当稳定。北极地区、西北太平洋近岸海域、中国近海海域及中内陆工业城市合肥地区大气气溶胶各种粒径的颗粒物中溴形态中均以Br~-为主要存在形态;总溴、总可溶性溴和Br~-的浓度变化趋势均为两极低而中低纬度地区高,不同的控制源是主要原因;不可溶性溴占总溴的10%~31%,在中低纬度浓度高于极地地区;可溶性有机溴占总溴的2%~23%,浓度分布上呈现出城市高于海洋,中低纬度高于极地的特征; BrO_3~-在所有样品中均未检出,全球大部分地区可能都不具备产生显著浓度的气溶胶BrO_3~-的条件;粒径分布方面,合肥地区样品中,Br-在PM10以上粒径的颗粒物中富集,不可溶性溴倾向于富集在PM2.5以下颗粒中; (2)各地大气气溶胶中碘形态的分布特征变化较大,同一地区不同年份也存在极大差异,总的来说以I-和不可溶性碘分布在全球分布最广。两极地区、西北太平洋、中国近海、东南亚海域、东印度洋、南大洋以及Mace Head Ireland地区和内陆城市合肥地区气溶胶中碘形态大部分以可溶性形态存在,EF值沿纬度降低而下降,来源差异是上述现象的主要原因。IO3- / I-在各地区样品中巨大的差别一方面证明了现有的大气碘化学模型的正确性,一方面也说明了其还存在不足。不可溶性碘和可溶性有机碘的分布具有全球普遍性,含量可达总碘的24%~81%,但其分子结构目前仍然未知,有关其形成机理的研究也不多。粒径分布方面,合肥地区样品中不可溶性碘在PM2.5颗粒中高度富集。 (3)来源方面,北冰洋地区和西北太平洋沿岸及中国近海海域、东南亚海域、东印度洋、南大洋等海洋边界层区域,溴浓度主要受海盐源气溶胶强度控制,碘浓度则与极区海冰融化及海洋生物释放的挥发性含碘物质光化学反应产物相关。内陆城市合肥地区气溶胶粗颗粒(粒径大于2.5μm)中溴、碘含量均受到燃煤源控制,细颗粒中溴、碘含量的控制源尚不明确;不可溶性溴来源可能是人类活动及地壳运动造成的扬尘;可溶性有机溴来源可能与燃煤相关。 (4)北冰洋地区气溶胶TSP样品中碘及各主要形态以及合肥地区气溶胶不同粒径中溴、碘及其形态均呈现出季节变化,但两地的变化趋势有很大区别。内陆地区呈现秋冬季高春夏季低,而北冰洋地区的高峰则可能出现在春季。 (5)异常天气条件(如台风)及地壳运动等事件都可对溴、碘浓度及形态分布产生显著影响.长时间采样,气溶胶样品中的溴、碘可能发生了显著的耗损。 本文通过大范围、长时间的采样和分析,获得了一大批第一手的大气气溶胶中溴、碘形态的数据,其中北极等地区的数据均是首次报道。这些实测数据将为大气卤素化学的进一步研究打下坚实的基础。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:X513

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