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《中国科学技术大学》 2010年
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正庚烷、异辛烷热解和预混火焰的实验及动力学模型研究

袁涛  
【摘要】:本文对正庚烷和异辛烷的低压热解和低压层流预混火焰开展了实验、理论计算和动力学模拟研究。 在第一章中,首先阐述了化石燃料在社会发展中的重要作用和使用化石燃料所带来的问题。其次说明了正庚烷和异辛烷作为化石燃料的模型分子在化石燃料研究中的代表性。最后综述介绍了国内外对正庚烷和异辛烷已开展的研究工作。 在第二章中,介绍了热解和燃烧的实验装置、实验模式、数据处理、理论计算方法和动力学模拟方法。实验装置方面,介绍了同步辐射光源的特点、国家同步辐射实验室U10和U14C光束线的性能、热解和燃烧实验装置。实验模式和数据处理部分介绍了热解和燃烧实验中数据采集模式,推导了热解和燃烧产物的摩尔分数计算公式。理论计算方法部分简要介绍了本论文计算方法的依据。动力学模型部分则给出了CHEMKIN的发展历史和CHEMKIN中的相关运行参数。 在第三章中,首先,通过正庚烷的低压热解实验探测到了包括H_2、CH_3、CH_4、C_2H_2、C_2H_4、C_3H_3、aC_3H_4、pC_3H_4、aC_3H_5、C_3H_6、1-C_4H_8、1-C_5H_(10)、C_6H_6和1-C_6H_(12)等在内的23种生成物。通过测量热解产物的光电里效率谱,鉴定了它们的具体结构,区分了其中的同分异构体。通过选定一系列的光子能量测量了热解产物随温度变化的曲线,进而推导出它们的摩尔分数曲线。其次,利用CCSD(T)方法对正庚烷的解离路径进行了理论计算。比较了正庚烷分子中不同C—C键和C—H键解离能高低,计算了正庚烷单分子解离反应路径,总结了直链烷烃单分子解离反应的规律,计算了氢进攻及后续β解离反应的路径。最后,在实验数据和前人动力学研究的基础上,发展了正庚烷的热解动力学模型。通过产物生成速率(ROP)分析给出了热解中正庚烷的消耗路径和C_2-C_6烯烃的生成和消耗路径,以及各个反应对它们生成和消耗的贡献。通过敏感度分析给出了各个反应对C_2-C_6烯烃生成和消耗的敏感度。 在第四章中,开展了四个不同C/O比(C/O= 0.30、0.42、0.54和0.66)的正庚烷低压层流预混火焰的实验研究。根据光电离效率谱鉴定了火焰物种。通过扫描燃烧炉位置得到了火焰物种的质谱信号的空间变化趋势,并推导出火焰物种的摩尔分数曲线。在正庚烷热解动力学模型的基础上,加入正庚烷氧化机理,发展了正庚烷燃烧动力学模型。通过ROP分析给出了贫燃和富燃火焰中正庚烷的消耗路径和C_2-C_6烯烃的生成和消耗路径,以及各个反应对它们生成和消耗的贡献。 在第五章中,通过异辛烷的热解实验探测到了包括H_2、CH_3、CH_4、C_2H_2、C_2H_4、C_3H_3、aC_3H_4、pC_3H_4、aC_3H_5、C_3H_6、iC_4H_7、iC_4H_8、C_5H_6和C_6H_6等在内的25中生成物,鉴定了它们的具体结构,区分了其中的同分异构体,推导了它们随温度变化的摩尔分数曲线。利用CCSD(T)方法对异辛烷解离路径进行了理论计算,比较了异辛烷分子中不同类型的C—C和C—H键的解离能高低,计算了异辛烷单分子解离和氢进攻反应路径,对比分析了正庚烷和异辛烷单分子解离反应和氢进攻反应的相同点和不同点。最后,根据实验结果和前人动力学研究发展了异辛烷的热解动力学模型。通过ROP分析给出了热解中异辛烷的消耗路径和乙烯、丙烯、异丁烯的生成和消耗路径,以及各个反应对它们生成和消耗的贡献。通过敏感度分析,给出了各个反应对乙烯、丙烯、异丁烯生成和消耗的敏感度。 在第六章中,开展了四个不同C/O比(C/O= 0.30、0.42、0.54和0.64)的异辛烷低压层流预混火焰的实验研究。根据光电离效率谱鉴定了火焰物种,通过扫描燃烧炉位置得到了质谱信号的空间变化趋势,推导出火焰物种的摩尔分数曲线。在异辛烷热解动力学模型的基础上,加入异辛烷氧化机理,发展了异辛烷燃烧动力学模型。通过ROP分析给出了贫燃和富燃火焰中异辛烷的消耗路径和乙烯、丙烯、异丁烯的生成和消耗路径,以及各个反应对它们生成和消耗的贡献。最后总结了正庚烷和异辛烷的动力学模型,给出一个包含205个物种1031个反应的综合模型。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O643.21

【引证文献】
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【参考文献】
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8 李永锐;DMF+NH_4SCN液液萃取分离苯和正庚烷[D];哈尔滨工程大学;2013年
9 刘丽莹;新型正庚烷异构化催化剂的研究[D];大庆石油学院;2006年
10 周鹏;柴油机燃烧机理及缸内燃烧过程仿真研究[D];哈尔滨工程大学;2012年
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