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《中国科学技术大学》 2011年
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铁基高温超导体的相图和同位素效应及其相关层状化合物的研究

刘荣华  
【摘要】:自从1986年第一个铜氧化合物高温超导体发现以来,由于其超导机制不能被传统理论所描述,其高温超导电性就一直是凝聚态物理学研究的热点。然而二十多年过去了,物理学家还没有找到能完全解释其高温超导配对机制的微观理论。2008年初铁基高温超导体的发现为高温超导电性的研究开辟了一个新的方向。科学家们对这一新型高温超导体投入了极大的研究热情,通过与铜氧化物超导体进行对比研究,希望能找到高温超导的一些共性,并以此为突破口,最终解决高温超导机理这一难题。 在本论文中,我们对铁基超导体SmFeAsO_(1-x)F_x体系中的反常输运性质,霍尔系数和晶体结构进行了详细的研究,给出了其详细电子相图以及磁性与超导存在竞争和共存的实验证据。同时我们还对SmFeAsO_(1-x)F_x(x=0,0.15)和Ba_(1-x)K_xFe_2As_2(x=0, 0.4)两个体系进行了SDW相变温度T_(SDW)和超导临界温度TC的同位素效应研究。此外,我们还成功合成了两类新型的二维层状Ti基磷族氧化物和Mn基硫族氧化物,并对其结构和磁性、输运性质进行了研究,发现它们与Fe基和Cu基高温超导体存在很多相似之处。 本论文共分为以下七章: 1.高温超导体研究综述 本章回顾了铜氧化合物和铁基化合物这两类高温超导体的研究进展,重点对这两类高温超导体的晶体结构、磁结构和相图以及超导转变温度TC的同位素效应进行了详细地介绍。同时也简述了与超导电性密切相关的两种低能基态–电荷密度波(CDW)和自旋密度波(SDW)一些基本的动力学特性以及它们的集体激发。 2. SmFeAsO_(1-x)F_x体系中反常输运特性及相图的研究 本章系统地研究了铁基高温超导体SmFeAsO_(1-x)F_x体系的详细相图和其反常的输运性质。在SmFeAsO_(1-x)F_x多晶体系中当名义成分F掺杂量x~0.07时出现超导,并随F掺杂量的增加其超导转变温度TC也逐渐增加,当F掺杂到0.20时其超导转变温度TC达到最高的54 K,继续增加名义成分F掺杂量,其T_C没有增加,但晶胞参数趋向饱和,这说明F的掺杂量x=0.2已经达到了该体系在常压下的化学固溶极限。随着F的掺杂,由结构相变和SDW有序导致的电阻率异常也被逐渐压制,通过拟合电阻率随温度的依赖关系,我们发现在x0.14时其电阻率在SDW有序温度T_S以上的高温区其电阻率与温度呈线性关系;而对x0.14的样品其电阻率在超导转变温度TC以上的低温区与温度呈线性关系。这些结果表明在x=0.14附近可能存在一个由SDW态与超导态相互竞争所导致的量子临界点(QCP)。其霍尔系数进一步表明在电阻率异常转变(结构相变和SDW有序)温度T_S以下,其载流子浓度有明显减少,且其正常态的霍尔角与温度体现出一种标度行为:cotθH∝T~(1.5)。 3. SmFeAsO_(1-x)F_x和Ba_(1-x)K_xFe_2As_2体系同位素效应的研究 本章中我们研究了氧和铁的同位素取代对SmFeAsO_(1-x)F_x和Ba_(1-x)K_xFe_2As_2体系中超导临界温度TC和自旋密度波(SDW)有序温度(T_SDW)的影响。实验发现氧的同位素效应(α_C~O和α_(SDW)~O)非常的小,而铁的同位素指数α_C~(Fe)和α_(SDW)~(Fe)大约为0.35(0.5为电-声子相互作用传统超导体的全同位素指数值),且该体系中铁的同位素交换对T_C和T_(SDW)具有相同的效应。这表明电-声子相互作用对铁基高温超导体的超导配对具有重要作用,但仅考虑简单的电-声子相互作用似乎不可能导致如此高的超导临界温度,还应该考虑到该体系可能存在强的磁-声子相互作用。T_C以及T_(SDW)的铁同位素效应都要大于氧的同位素效应,这可能是由于铁砷面是导电面,对该体系超导电性起决定性作用,并且自旋密度波有序也是来自于铁的磁矩。这种大的铁同位素效应表明探寻晶格与自旋自由度之间的相互作用对理解高温超导电性机理是非常重要的。 4. TaFe_(1+y)Te_3中Fe1链的反铁磁态和磁场诱导层间Fe2的铁磁态研究 本章中我们用气相输运法生长出了高质量的层状TaFe_(1+y)Te_3单晶样品,这类化合物跟铁基超导体Fe_(1+y)Te非常类似,它们都在FeTe或(Ta,Fe)Te层间间隙中存在少量任意分布的Fe2。通过磁化率,磁阻,热电势和Hall效应的研究后,我们发现TaFe_(1.21)Te_3中锯齿状Fe1链在160 K存在一个SDW型的反铁磁有序,并且层间Fe2含量的变化对这个反铁磁有序温度TN具有很显著的影响。此外,磁化率数据表明反铁磁Fe1链会诱导那些无序的层间Fe2也形成反铁磁排列,而外磁场H却会诱导Fe2形成沿外磁场H方向排列的铁磁态,因此外磁场H_(ext)和反铁磁Fe1链对Fe2导致的内磁场H_(int)在调节Fe2的自旋排列方面存在相互竞争关系,这就导致了无序的层间Fe2在某个临界磁场或温度下会发生自旋翻转现象,同时对该体系中的磁性和电输运性质产生很大影响。我们利用层间Fe2这种变磁特性对其磁化率和磁输运性质进行详细研究后,给出了TaFe_(1+y)Te_3中Fe1和Fe2的磁结构以及它们有效磁矩的大小。 5. Na_2Ti_2Pn_2O(Pn=As, Sb)层状钛基磷族氧化物的物性性研研究 本章中我们系统地研究了anti-K_2NiF_4型结构Na_2Ti_2Pn_2O(Pn=As, Sb)体系的磁化率,电阻率,霍尔系数,热电势,磁阻和比热。Sb化物和As化物的电阻率与磁化率分别在T_S~115 K和320 K附近存在一个异常的转变。Na_2Ti_2Sb_2O的霍尔系数(RH)在其特征温度T_S以下具有明显的增加,这说明其载流子浓度在此温度T_S以下存在明显减少。Na_2Ti_2Sb_2O的热电势(TEP)在相变温度T_S也发生了从正到负的转变,同时在T_S以下存在很大的正磁阻效应,其比热也在110 K处存在一个异常的峰。所有这些异常的行为都是由于该体系中的自旋密度波(SDW)/电荷密度波(CDW)相变或其结构畸变导致的。Na_2Ti_2Sb_2O的这些行为与具有SDW有序的Fe基超导体LnFeAsO和REFe_2As_2十分相似,Na_2Ti_2Pn_2O有可能也是一类超导母体材料。 6. R_2Ti_2Pn_2O(R=(SrF),(SmO); Pn=As,Sb)层状钛基磷族氧化物的结构和物性性研研究 本章中我们成功地合成了新结构的层状钛基磷族氧化物(SrF)_2Ti_2Pn_2O(Pn=As, Sb)和(SmO)_2Ti_2Sb_2O,这类新结构的钛基化合物是通过用萤石型结构的[Sr_2F_2]~(2+)/Sm_2O_2]~(2+)层与四方棋盘格子平面的[Ti_(4/2)Pn_2O_(4/4)]~(2-)层沿c轴方向交错堆垛而成。这类钛基化合物与Na_2Ti_2Pn_2O (Pn=As, Sb)一样都存在SDW/CDW有序而导致其磁化率和电输运性质(电阻率, RH, TEP)以及比热等在相变温度T_S附近出现反常转变。这些R_2Ti_2Pn_2O(R=(SrF), (SmO); Pn=As, Sb)的相变温度T_S比相应的Na_2Ti_2Pn_2O化合物中的T_S要高,这是由于萤石型结构的[Sr_2F_2]~(2+)/Sm_2O_2~(2+)层比双层错开的[Na_2]~(2+)层要厚,而导致R=(SrF)和(SmO)的化合物具有更好的二维性,进一步有利于形成SDW/CDW不稳。(SmO)_2Ti_2Sb_2O的比热数据还表明其萤石层[Sm_2O_2]~(2+)中的磁性Sm~(3+)会在3.2 K形成反铁磁有序,这与铁基超导体和铜氧化物中的稀土磁性离子相类似。我们还在这些钛基磷族氧化物中进行了化学内压和外加压力对其SDW/CDW相变影响的研究。等价离子掺杂和外加压力可以有效地压制其SDW/CDW相变,但在5 K以上并没有发现压力诱导的超导现象出现。 7. (LaO)_2/(BaF)_2Mn_2Se_2O层状锰基硫族氧化物的结构构和和物性性研研究 本章中我们用固相反应法合成了与(LaO)_2Fe_2Se_2O具有相同结构的新型层状锰基硫族氧化物(LaO)_2Mn_2Se_2O和(BaF)_2Mn_2Se_2O。此外我们还用高温熔融法生长出了(LaO)_2Mn_2Se_2O单晶。(LaO)_2Mn_2Se_2O和(BaF)_2Mn_2Se_2O多晶样品体现出半导体行为,其激活能分别为278 meV和416 meV。磁化率和比热测量表明这类层状锰基硫族氧化物在高温存在一个低维反铁磁有序或短程磁有序(T_(LaO) = 360 K,T_(BaF)= 210 K),而在低温又出现一个三维的长程反铁磁有序(T_N~(LaO)= 160±1 K,T_N~(BaF)= 100±1 K)。(LaO)_2Mn_2Se_2O单晶样品的磁化率在T_N以下具有明显的各向异性,通过这些单晶的各向异性磁化率数据我们推断这些Mn基化合物中Mn成反铁磁排列且磁矩是沿c轴方向,这跟多晶粉末中子衍射实验得出的磁结构是一致的。这些层状Mn基硫族氧化物的磁化率在T_N以上表现出一个很宽的峰值,表明具有二维四方棋盘自旋格子的这些Mn基硫族氧化物中存在很强的磁阻挫效应,而正由于这种强的磁阻挫效应使该体系在高温(T_(LaO) = 360 K,T_(BaF) = 210 K)只形成了低维反铁磁有序或者短程磁有序。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O511

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