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《中国科学技术大学》 2012年
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固体氧化物燃料电池和磁控溅射阴极的理论分析与优化设计

孔为  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种高温燃料电池,在军事、电力及运输上具有广阔的应用前景,是当前国际新能源技术发展的一大热点。SOFC工作过程中涉及的物理过程、化学过程和电化学过程并非互不相干而是强烈相互耦合的。通过实验方法研究不同过程间的相互作用是一种非常昂贵且耗时的方式。相对而言,一方面数值模拟方法不仅成本低而且高效,另一方面数值模拟不仅有助于研究者加深对SOFC工作过程中的各种现象理解,而且非常容易的分析各种参数对SOFC性能的影响,进而发现潜在问题,进行有针对性的优化设计。随着计算机和商业软件的发展,数值模拟方法变的越来越强大、越来越准确。因此在SOFC商业化的道路上,数值模拟方法扮演越来越重要的角色。 本博士学位论文围绕利用数值模拟方法优化设计SOFC和磁控溅射阴极展开。本博士学位论文共分六章,下面简单介绍各章的主要内容。 第一章首先介绍了燃料电池的研究背景和其发展历史,然后详细介绍了固体氧化物燃料电池的工作原理、能斯特(Nernst)电势、活化极化、欧姆极化、浓差极化、效率、各种构型和SOFC的数值模型的理论基础。最后对SOFC的数值模拟工作进行了大致的文献概述及磁控溅射技术在SOFC方面的应用。 第二章首先分析了多孔介质中的三种输运机制:分子扩散、Knudsen扩散和粘滞流针,对比了四种质量输运模型:Fick’s model (FM)、Advective-diffusivemodel (ADM)、Stefan–Maxwell model (SMM)和Dusty gas model (DGM常翻译为尘气模型),对于描述SOFC电极中的气体扩散,尘气模型是最准确的模型。然而尘气模型中各种物质流量相互耦合在一起无法给出显式表达式,并且尘气模型很难求解。因此基于合理的近似,而且这个近似对二组分气体是严格成立,尘气模型被改写为具有菲克定律形式,具有菲克定律形式的尘气模型定义为DGMFM。对于多组分气体混合物,DGMFM可以给出每种物质的流量显示解析表达式。为了验证DGMFM的准确性,我们分别基于DGMFM和DGM建立了两个SOFC阳极的质量输运模型,模型同时还考虑了甲烷重整反应和一氧化碳的水位移反应。接下来系统的分析了各种参数对DGMFM准确性的影响例如孔的半径、孔隙率、曲率因子等。全面的分析表明在SOFC各种实际的工作条件下,DGMFM和DGM预测的结果符合的很好。 第三章针对阳极支撑的具有复合电极的SOFC,建立了一个二维的全面的数学模型。此模型不仅考虑了微结构参数和电极与连接体集流脊架(rib)间的接触电阻,而且耦合了复杂的相互依靠的离子导电过程、电子导电过程、气体输运过程、功能层中的电化学反应和电极与电解质交界面处的电化学反应。然后基于此模型对比了单电池和电池堆中的气体浓度分布和电势分布,发现电池堆性能远不如单电池的一个主要原因是连接体几何结构引起的极化损失。接下来我们分别详细的分析了各种情况下阳极rib尺寸和阴极rib尺寸对电池性能的影响,发现在各种实际的SOFC工作条件下阳极rib尺寸和阴极rib尺寸对电池性能的影响不可忽略。最后给出了一个简单的阳极rib宽度和阴极rib宽度优化公式。 第四章首先分析了SOFC不同区域所涉及的物理方程,然后基于平板式SOFC建立了一个三维多尺度具有复合电极的阳极支撑的SOFC数学模型,此模型耦合了离子导电方程、电子导电方程、气体输运方程、能量输运方程和电化学反应过程。利用此模型分析了一些关键物理量的分布和接触电阻对SOFC性能的影响。通过优化阴极电流收集层的厚度、阴极电流收集层和阳极支撑层的平均导电子颗粒半径,平均电流密度从3679A/m2增加到4000A/m2。最后分析了阴极功能层(CFL)的离子电导率对SOFC性能的影响,发现CFL的离子电导率也是一个关键的参数。 第五章首先简单介绍了磁控溅射的原理和模拟方法,然后对我们的模拟方法进行了验证。验证结果证明了我们模拟方法的正确性。通过对比不同磁铁磁化方向的设计,发现只需要改变磁铁的磁化方向就可以轻而易举的把水平磁场的分布形状由凸形改变成凹形。因此不需要在靶材和磁铁间加入屏蔽条。接下来我们详细分析了不同磁铁磁化方向的设计中导磁板和底板的作用,发现对于中心磁铁和外边界磁铁至少有一个磁化方向沿水平方向的设计,导磁板打开了中心磁铁或边界磁铁的自闭合回路,增强了中心磁铁和边界磁铁间的磁回路,提高靶表面的水平磁场。然后分析了导磁板相对磁导率和高度对磁场的影响。最后比较了我们设计的磁控溅射阴极的靶材利用率和Sierra公司的靶材利用率。 第六章对本博士论文的研究内容进行了总结。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TM911.4

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