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《中国科学技术大学》 2012年
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环境中有机污染物的有机地球化学及其光催化降解研究

王儒威  
【摘要】:多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)类物质具有“三致”作用,是环境中普遍存在的有机污染物之一,因而被列为环境中的优先控制污染物。PAHs可以通过食物链或呼吸空气进入人体,并在人体内蓄积,从而对人体产生危害。煤炭作为主要战略能源在开采和利用的过程中向环境中释放了大量PAHs。本文应用地球化学基本原理,从煤炭能源入手,以PAHs在原煤、燃煤电厂飞灰和底灰以及矿区土壤中的赋存规律、迁移富集为主线,形成了对PAHs较为系统的有机地球化学研究。通过实验分析找到PAHs在来自中国和美国的不同煤中的赋存机制,对煤中PAHs的地球化学理论进行了拓展和补充;揭示了从原煤到底灰、飞灰和燃煤过程中,PAHs的迁移变化规律和化学过程,探索了PAHs在不同粒度灰中的赋存机制;进而以矿区不同环境介质为研究载体,探讨了在矿区矿业相关的活动影响下,PAHs在表层土壤环境中的迁移、富集等地球化学特征。 持久性有机污染物的去除在当前是一个全球性的难题,半导体光催化剂有望能够利用太阳能进行光催化降解,为了更好的利用阳光和室内灯光,合成出可以被可见光激发的光催化剂成为众多研究者的研究目标,基于这一目标,我们首次合成了经掺杂改性后在可见光下(λ420nmm)具有较高活性的掺氮铌酸钾纳米方块和掺镧钽酸银纳米片光催化剂,对有机染料(如橙黄G,甲基蓝,罗丹明B等)和有机污染物(如双酚A,五氯联苯等)在可见光下(λ420nmm)具有很高的光催化降解活性,从而为有机污染物的去除提供了一个新途径。 通过研究主要得出:(1)针对中国和美国具有代表性的4个煤种14个煤样为研究对象,定量的揭示了随着煤化程度的提高,煤中PAHs与致癌性PAHs含量呈现先升高后降低的趋势,在6个烟煤样品中最高(12.11~55.63μg/g),而在天然焦中最低(0.31~0.38μg/g)。煤中优控PAHs的分布随着煤化程度的提高也呈现规律性的变化趋势:低环PAHs与PAHs总量的比值随着变质程度的升高而降低,高环PAHs与PAHs,总量的比值随着变质程度的升高而降低。煤中硫含量也是影响煤中PAHs赋存的重要因素,本研究中高硫煤样品主要受海相沉积环境的影响,低硫煤样品受陆相淡水沉积环境的影响,因此我们推断煤的沉积环境是影响PAHs在煤中赋存的重要因素。(2)电厂底灰中PAHs和致癌性PAHs含量高于飞灰和土地使用的PAHs限制标准,因此对电厂底灰的环境影响更应该引起重视。电厂煤灰的粒径和总有机碳含量等特征是影响PAHs含量和分布的重要因素:PAHs在飞灰中的分布随着粒径的变小呈现增加的趋势,而总有机碳含量较高则是造成底灰中PAHs含量,尤其是致癌性PAHs含量较高的重要因素。(3)两淮煤矿区在矿业相关活动影响下受到较强的PAHs污染,表层土壤中优控PAHs的浓度为0.13μg/g~3.54μg/g,平均值为0.84μg/g;致癌性PAHs浓度为0.05μg/g~1.33μg/g,平均值为0.36μg/g。煤矸石的堆放和煤的洗选是矿区土壤中PAHs的主要点源,PAHs在表生土壤环境中的水平迁移范围大于350m,在土壤坡面中随深度增加未形成明显的积累,说明PAHs纵向迁移能力不强。通过毒性评价可知,矿区土壤污染贡献最大的是苯并[a]芘,其TEQ达25%~53.5%。(4)首次成功制备出可将光(λ420nm)下有较高活性的掺氮铌酸钾纳米方块,并将其用于水中染料和有害有机物质的降解,结果表明,N-KNbO3在可见光下对橙黄G、五氯联苯和双酚A的降解速率为Ti02的1.38-2.09倍,主要是由于N2p轨道比02p轨道的能带位置更高,经过掺氮改性后KNbO3纳米方块的能隙变窄,从而实现对光谱吸收的红移。此外,比表面积的增大也是造成其光催化活性增大的重要原因。(5)首次成功制备出可将光(λ420nm)下有较高活性的钽酸银纳米片,并发现镧的掺杂可以提高其催化活性。在可见光下对罗丹明B和五氯联苯的降解结果发现,镧离子的掺杂量是影响其光催化活性的关键因素。钽酸银纳米片经过镧掺杂改性后光催化性能提高的原因主要是由于镧离子的掺杂导致大量纳米线的生成,因而更进一步的促进了光生载流子的分离效率。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:X13

【参考文献】
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