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半导体自组织量子点中自旋驰豫的经验赝势计算

韦海  
【摘要】:量子点是继超晶格之后,与量子线同时发展起来的一种纳米体系。由于量子点的尺寸达到了可以和电子的de Broglie波长相比拟的程度,所以量子点表现出了独特的性质。当颗粒大小到达纳米级时,将引起量子尺寸效应、宏观量子隧道效应、表面效应以及库仑阻塞效应,从而派生出与常见的宏观体系和微观体系不同的低维物性的纳米体系,展现出许多不同于宏观体材料的物理化学性质。这些特性在非线性光学、磁介质、生物、医药及功能材料等方面具有极为广阔的应用前景。 随着量子信息和自旋电子学的飞速发展,同时传统芯片面临着集成度问题,量子点在诸如量子信息科学、单光子源以及纠缠光源等方面的应用引起了研究人员的兴趣。虽然量子点的物理性质得到了广泛的研究,但是距离真正实现量子计算机还有相当长的一段路要走。 本篇论文里,我们将介绍对自组织InGaAs/GaAs单量子点的电学,光学和自旋驰豫方面的理论计算研究。本论文主要包括以下几个部分: 1.二阶声子辅助过程下量子点内单粒子的自旋驰豫时间 由于高磁场可以显著的加快单粒子的驰豫过程,所以我们需要在低磁场下研究单粒子的驰豫。但是在低磁场下,由于声子数为零,所以一阶过程将被禁止。这样二阶声子过程就占了主要贡献。我们的计算表明T=4.2K时,我们计算得到的空穴驰豫时间约为几个毫秒,这和实验得到的数值非常接近。纯量子点中,电子的驰豫会随高度或半径的增加而变快,空穴的驰豫则随高度增加变快,但是却随半径的增大而变慢。合金中的电子的表现与纯量子点的电子相似。但是空穴却对尺度的变化不敏感。这是由单粒子的能级间距和自旋混合共同作用的结果。由于量子点结构的对称性决定了自旋轨道耦合的强度,所以我们在量子点上施加一个外电场来改变对称性,结果发现,电场可以加快或减慢空穴的驰豫速率。 2.量子点中激子的自旋驰豫时间 我们计算了量子点中激子在明态和暗态之间的驰豫时间。在Hatree-Fork近似下,我们发现激子的驰豫是被禁止的。而CI方法的计算表明,激子的驰豫是多体关联效应造成的。我们的结果表明,纯量子点中单激子的驰豫时间大约为15-55μs,合金中这个时间会更长。我们指出激子波函数的正交性对其他问题不会造成太大的误差,但是却会对驰豫时间造成几个数量级的差别。实验上观测到的激子驰豫时间有相当大的跨度,从数百个ps到数百个ns不等。除了实验所选取的量子点材料、尺寸的不同外,一个重要的原因是,实验上观测到的激子是从明态到暗态的自旋驰豫,由于明态的辐射跃迁相当快(约在1ns左右),所以这个辐射过程会对明态到暗态的驰豫测量造成相当大的干扰。更近一步地,我们提出了利用寿命很长的暗态激子来测量激子驰豫过程的建议。而实验的结果表明,温度为5K时,暗态激子向明态驰豫的时间为1.5μs。考虑到明暗态之间的驰豫的时间存在关系τBD/τDB≈1/2,我们的计算结果和实验符合的相当好。 3.静水压调节单量子点的电学和光学性质 在制备纠缠光源的过程中,时间重定序的方案要求双激子的结合能EB(XX)=0。我们从这一点出发,介绍了在实验上通过对量子点施加静水压来调节激子光谱、EB(XX)和FSS。结果表明激子的发光能量会随着压力的增加出现蓝移,变化量可以达到320meV,FSS也随压力的增加而变大,变化量可以达到150μeV。相较于其他通过外部因素调节的方法,静水压表现出了很高的效率。EB(XX)会随压力的增大而增大且慢慢趋于饱和。尽管如此我们在实验上仍观察到了反束缚态—束缚态跃迁的现象。这保证了时间重定序的前提条件。最后,我们通过经验赝势得到了和实验结果符合的很好的计算值。我们指出压力造成的束缚势和波函数的变化是导致激子光谱和EB(XX)变化的主要原因。


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