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不同晶面/晶相铁氧化物对重金属离子电化学检测初探

姚先知  
【摘要】:社会工农业的飞速发展带来一系列环境污染问题,其中重金属离子对水体的污染尤为突出。重金属离子以各种形态存在于饮用水中,由于其非生物降解性及富集功能,微量浓度的重金属离子即可产生毒性效应以及持续性和放大作用,对人类身体健康构成极大威胁。因此,探索新的材料和实验方法来检测和去除水体中的重金属离子显得至关重要。其中金属氧化物尤其是铁氧化物由于具有价格低廉、易于回收以及对环境污染小等优点而被广泛使用。需要特别指出的是,铁氧化物具有超强的吸附性能。近年来,铁氧化物纳米材料在各个研究领域呈现出巨大的应用潜力,特别是饮用水中重金属离子的去除和检测方面具有良好的应用前景。同时,电化学检测技术由于操作简单、耗时短、检测效率高等优点而备受青睐。一直以来,增强的或者高选择性的电化学性能都被归因于纳米材料与重金属离子之间的强烈吸附作用,但是吸附与电化学响应之间的内在联系以及这种相互作用的内在机制仍不甚明了。因此,如何理解这种内在作用机制对于设计新型纳米传感器,并将其用于检测重金属离子无疑是目前面临的重大研究目标。 结合面临的问题和挑战,本篇论文主要开展的研究工作如下: 一、制备了新型逐层堆积式Fe304,实现了对Zn(Ⅱ), Cd(Ⅱ), Pb(Ⅱ), Cu(Ⅱ)和Hg(Ⅱ)的单独和同时电化学检测。该材料对Pb(Ⅱ)显现出很高的检测灵敏度和选择性且修饰电极的稳定性、重现性良好,有望获得实用。实验结果有助于拓宽方波阳极溶出伏安法在环境电化学检测重金属离子方面的应用,对后续研究工作的开展进行了初步探讨。 二、合成了不同晶相的FeOOH棒状结构并对重金属离子进行电化学性能研究。结果表明a-FeOOH比β-FeOOH具有更优异的电化学性能,尤其在对Pb(Ⅱ)的检测上。材料中所含羟基的不同在吸附和电化学性能差异上起着至关重要的作用,另外从两种晶相的结构上给予了一定的解释。本研究不仅进一步探索了电化学与吸附之间的内在联系,而且从材料晶相角度研究这种差异性的内在机制,有利于后续从材料晶相的角度设计高性能吸附剂及新型电化学传感器。 三、合成了暴露(100)和(111)面的Fe304立方体和八面体并检测多种重金属离子。结果发现八面体比立方体表现出更优越的电化学和吸附性能,尤其是对Pb(Ⅱ)。本论文将增强的电化学性能归因于其较大的吸附容量,并且进一步采用模拟的手段从原子层面分析了电化学和吸附差异性的原因。本研究有助于设计高性能纳米吸附剂以及揭示纳米材料增强电化学响应性能的本质,为揭示吸附与电化学的内在关系提供了一定的理论支撑,也为今后发展新型纳米材料用于电化学传感重金属离子领域提供了全新的研究方法和思路。 最后对本论文的研究工作作出了总结,并对下一步工作提出了展望。


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