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《中国科学技术大学》 2013年
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基于微生物燃料电池的复杂废弃物处置及光电催化制氢

臧国龙  
【摘要】:微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)能在产电菌的作用下实现废弃物处理的同时回收电能,是一种具有前景的环境污染控制与清洁能源生产新技术。本论文围绕木质纤维素类物质及尿液等复杂废弃物的在MFC中的降解及转化规律、新型光电材料的设计和制备及光催化机理解析等,开展MFC中复杂废弃物的处置和能源回收的研究工作。主要研究内容和结果如下:1.为解决木质纤维素类物质的生物转化问题,构建了仿生瘤胃微生物燃料电池,证实了该MFC可直接处理木质纤维素类物质(如美人蕉),而无需特殊的预处理,并获得了0.405 W/m3的输出功率。通过分析产电过程中美人蕉的结构变化和及其降解中间产物的浓度变化,解析了木质纤维素类物质在该MFC中的降解机制。结果显示,在产电过程中,美人蕉中的部分木质素被去除,使得较多的纤维素暴露在基质表面,有利于后续的生物转化。2.针对尿液对城市生活污水中氮和磷的巨大贡献,构建了磷酸铵镁沉淀与MFC技术的集成尿液处理工艺,实现了尿液的有效处置,并可从尿液中同时回收肥料和电能。在该集成处理工艺中,N和P通过磷酸铵镁沉淀过程回收,有机物通过MFC转化为电能。PO43-P、NH4+-N和COD去除率分别达到94.6%、28.6%和64.9%,并有2.6 W/m3的功率输出。在综合考虑N、P的回收率情况下,外加PO43-P 620 mg/L,尿液中PO43-P、NH4+-N和的COD的去除率达到42.6%、40%和62.4%,功率输出为0.9 W/m3。3.制备了Pd纳米颗粒负载的硅纳米线阵列光电极,并依此为阴极与生物阳极耦合,构建了生物光电化学池。生物光电化学池的阳极在微生物的催化下,污染物被降解并通过外电路传递电子至光阴极,阴极在光照的作用下光生电子和光生空穴分离,阳极电子与光生空穴结合,形成电流并有效降低了光生空穴与光生电子的复合,进而促进了光生电子还原制氢。该系统的氢气和电能持续产生,最大功率密度达0.075 W/m2,平均氢气产生速率为37.5μmol/h。4.设计和制备了MoS3纳米颗粒负载的硅纳米线阵列光电极。MoS3纳米颗粒负载后的电极能够有效降低阴极还原过电势,有效提高阴极催化制氢的性能。以MoS3负载的硅纳米线阵列电极为光阴极与生物阳极耦合构建了生物光电化学池。阴极在可见光的照射下,氢气和电能会连续不断地产生,系统最大功率密度达到0.062 W/m2,平均氢气产生速率为44.9μmol/h。
【关键词】:微生物燃料电池 复杂废弃物 降解 生物光电化学池 硅纳米线 光阴极
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:X703;TM911.45
【目录】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-13
  • 第一章 文献综述13-33
  • 1.1 研究概述13
  • 1.2 微生物燃料电池技术综述13-19
  • 1.2.1 微生物燃料电池工作原理13-14
  • 1.2.2 MFC阳极微生物的电子传递机制14-17
  • 1.2.2.1 外膜的细胞色素C直接接触15-16
  • 1.2.2.2 纳米导线16
  • 1.2.2.3 电子介体16-17
  • 1.2.3 MFC阴极电子受体17-19
  • 1.2.3.1 氧气17-18
  • 1.2.3.2 水相离子电子受体18-19
  • 1.2.3.3 其它化合物19
  • 1.3 用于MFC可持续生产生物能的阳极基质19-22
  • 1.4 阴极催化制氢技术22-29
  • 1.4.0 MFC阴极制氢工作原理及阴极催化剂22
  • 1.4.1 阴极制氢催化剂-铂22-23
  • 1.4.2 生物阴极23-24
  • 1.4.3 不锈钢和其他金属阴极24-25
  • 1.4.4 光电化学池(Photoelectrochemical cell,PEC cell)催化制氢25-29
  • 1.4.4.1 PEC cell工作原理25-26
  • 1.4.4.2 PEC cell光阴极制氢及光阴极材料26-29
  • 1.5 基于MFC的生物阴极光电化学池29-30
  • 1.6 本文的研究目的、意义和内容30-33
  • 1.6.1 研究目的和意义30-31
  • 1.6.2 研究内容31-33
  • 第二章 基于MFC的木质纤维素类物质转化及机制解析33-47
  • 2.1 概述33-34
  • 2.2 材料和方法34-37
  • 2.2.1 瘤胃微生物和实验材料34
  • 2.2.2 恒温瘤胃微生物燃料电池构建34-35
  • 2.2.3 分析测试及计算35-36
  • 2.2.3.1 化学测试和分析35-36
  • 2.2.3.2 MFC运行和电化学分析36
  • 2.2.4 微生物群落分析36-37
  • 2.3 结果与讨论37-46
  • 2.3.1 电池性能分析37-39
  • 2.3.2 电子传递机制分析39-41
  • 2.3.3 降解机制分析41-45
  • 2.3.4 MFC中瘤胃微生物群落分析45-46
  • 2.4 小结46-47
  • 第三章 基于MFC的尿液综合处置技术原理47-59
  • 3.1 概述47
  • 3.2 材料和方法47-49
  • 3.2.1 尿液及磷酸铵镁实验47-48
  • 3.2.2 MFC构建和实验设计48
  • 3.2.3 分析测试及计算48-49
  • 3.2.4 微生物群落分析49
  • 3.3 结果与讨论49-57
  • 3.3.1 磷酸铵镁处理过程分析49-51
  • 3.3.2 以尿液为MFC基质的MFC产电情况51-53
  • 3.3.3 集成处理工艺组分变化及优势分析53-55
  • 3.3.4 MFC微生物菌群分析55-57
  • 3.4 小结57-59
  • 第四章 基于MFC的Pd/Si NW光阴极催化制氢59-75
  • 4.1 概述59
  • 4.2 材料和方法59-62
  • 4.2.1 硅纳米线清洗及制备59-60
  • 4.2.2 硅纳米线表征60
  • 4.2.3 Pd/SiNW光电极制备60
  • 4.2.4 Pd/SiNW光电极表征60-61
  • 4.2.5 光电生物制氢系统构建及运行61-62
  • 4.3 结果与讨论62-73
  • 4.3.1 硅纳米线阵列的形貌、光谱及性能表征62-64
  • 4.3.2 Pd/SiNW光电极的制备与表征64-66
  • 4.3.3 Pd/SiNW光电极的光电催化性能研究66-67
  • 4.3.4 生物阳极产电微生物的富集和驯化67-69
  • 4.3.5 生物光电化学池构建与性能分析69-71
  • 4.3.6 生物光电化学池产氢和产电情况71-72
  • 4.3.7 生物光电化学池工作原理72-73
  • 4.4 小结73-75
  • 第五章 基于MFC的MoS_3/SiNW光阴极催化制氢75-85
  • 5.1 概述75
  • 5.2 材料和方法75-76
  • 5.2.1 硫化钼-硅纳米线光电极制备75
  • 5.2.2 硫化钼-硅纳米线光电极表征75-76
  • 5.2.3 光电生物制氢系统构建和运行76
  • 5.3 结果与讨论76-84
  • 5.3.1 MoS_3/SiNW电极表征76-78
  • 5.3.2 MoS_3/SiNW电极的光电催化性能研究78-80
  • 5.3.3 生物光电化学池构建及性能80-81
  • 5.3.4 生物光电化学池产电和产氢81-82
  • 5.3.5 生物光电化学池机制解析82-84
  • 5.4 小结84-85
  • 总结85-87
  • 参考文献87-105
  • 攻读博士学位期间的学术论文105-107
  • 致谢107-108

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