收藏本站
《中国科学技术大学》 2018年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

生物电化学系统强化偶氮染料去除和二氧化碳转化的研究

杨厚云  
【摘要】:生物电化学系统(Bioelectrochemicalsystem,BES)作为一种新型的微生物电化学技术,可在处理污染物的同时实现电能回收和高附加值产品制备等。虽然BES在处理偶氮染料废水和实现CO2资源化方面显示出了较大潜力,但仍然存在一些问题亟需解决,如偶氮染料降解效率低、二氧化碳转化率低等。本论文以BES为对象,围绕如何强化偶氮染料去除和C02转化等问题开展了系统而深入的研究。研究内容和结果如下:1、考察了关键因素对BES降解单、双偶氮染料的影响,优化了运行条件,探索了降解动力学和途径。首先研究了阴极电势、阴极液中溶解氧和阴极生物膜对单偶氮染料在BES中降解的影响,发现阴极电势越负越有利于单偶氮染料的降解,而阴极液中溶解氧的存在及阴极上的生物膜可能会对单偶氮染料的降解产生不利影响。当阴极电势从-0.2降低到-0.8 VvsAg/AgCl时,偶氮染料降解率从0增加到94.90±0.01%,而当阴极液中溶解氧浓度从0增加到5.80 mg L-1,偶氮染料降解率从87.19±4.73%降低到27.77±0.06%。其次通过响应曲面法(RSM)实现了对双偶氮染料在BES中降解的参数优化,明确了影响双偶氮染料降解的关键因素,分析了不同因素之间对双偶氮染料降解的交互影响,阐明了双偶氮染料在BES中可能的降解路径。最后考察了单、双偶氮染料在BES中的降解动力学,发现都符合准一级模型,且相似的条件下双偶氮染料的降解要慢于单偶氮染料。2、解析了偶氮染料分子结构对其在BES中降解的作用规律。考察了偶氮染料取代基种类和取代基位置的影响,利用电化学循环伏安法(CV)和电化学阻抗谱(EIS)等分析方法验证了影响规律,构建了预测分子结构对偶然染料在BES中降解的定量构效关系(QSAR)模型。研究发现,吸电子基团(羧基、磺酸基和硝基)可以促进偶氮染料在BES中的还原,而给电子基团(氢离子和羟基)会对偶氮染料的还原产生不利影响;相对于间位和对位,吸电子基团羧基和硝基处于邻位对偶氮染料在BES中还原起到促进作用,而给电子基团羟基则在邻位时会抑制偶氮染料的降解。CV和EIS等分析进一步佐证了实验结果,而且构建的QSAR模型的预测值和实验值有很好的吻合度。3、阐明了混合微生物电化学还原CO2产乙酸的温度依赖性。构建了 BES混菌生物阴极还原CO2产乙酸,考察了温度(10-70℃)对产酸量、产酸率以及库伦效率等的影响,利用CV和EIS等电化学分析方法研究了混菌阴极的电化学特性,通过扫描电子显微镜(SEM)、激光共聚焦显微镜(CLSM)和16SrRNA基因测序分析了阴极微生物随温度的变化规律。研究结果表明,混菌生物阴极还原C02产乙酸的最佳温度范围在中温条件下;当温度从10℃升高到70℃时,产乙酸的库伦效率在14.50±2.20%到64.86±2.20%之间变化,最大值为55℃的64.86±2.20%;电化学分析表明不同温度下混菌生物阴极还原C02产中可能没有可溶性氧化还原媒介的电子传递作用,而且温度对生物阴极的欧姆内阻和传荷内阻都有较大影响;微生物表征结果显示温度对混菌生物阴极悬浮液和生物膜中的微生物种群分布有着显著的影响,并对乙酸菌存在选择性。4、通过阴极修饰强化了 BES还原转化CO2,解析了可能的促进机制。利用循环伏安电沉积法在碳毡上修饰了两种氧化还原媒介中性红(NR)和蒽醌磺酸(AQDS),构建了混菌生物阴极,发现修饰电极显著加快了生物还原CO2产甲烷过程,且产甲烷效果从高到低顺序为:NRAQDS对照组;EIS分析表明氧化还原媒介修饰电极能够明显降低生物阴极的欧姆内阻和传荷内阻,进而提高电子转移速率促进产甲烷过程;SEM、CLSM以及高通量测序发现,阴极修饰促进了微生物在电极上的生长,包括嗜乙酸和嗜氢产甲烷菌。制备了铜纳米颗粒负载还原氧化石墨烯(CuNPs@rGO)催化剂,并将其成功修饰在碳纸上作为BES阴极,显著提高了阴极化学还原CO2产甲酸的速率,且产甲酸的库伦效率达到62.11 ±8.16%。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X703;X701

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 任南琪;周显娇;郭婉茜;杨珊珊;;染料废水处理技术研究进展[J];化工学报;2013年01期
2 强琳;袁林江;丁擎;;缓冲液对微生物燃料电池产电性能影响研究[J];环境科学;2011年05期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 卫世乾;李建辉;李大鹏;;氯氧化铋(BiOCl)纳米片的制备及光催化性能研究[J];化工新型材料;2018年05期
2 王春英;李俊南;林鸿鹏;刘茹;黄晓霞;;椰壳对水中亚甲基蓝的吸附研究[J];化工新型材料;2018年05期
3 刘梦;戚秀芝;张科亭;魏铭泽;金春姬;;非均相催化臭氧氧化法深度处理染料废水[J];环境污染与防治;2018年05期
4 王艳;李思雨;范晓远;曹志林;;芝麻杆活性炭的制备及其对废水中分散蓝2BLN的吸附[J];印染助剂;2018年04期
5 陈俊;何秀芳;赵欢;杨宏星;金杰;;铁镁复合氧化物催化臭氧处理偶氮染料废水性能研究[J];蚌埠学院学报;2018年02期
6 贾朋;辛晓强;王璁桧;;荷负电改性聚偏氟乙烯超滤膜对染料的吸附和截留研究[J];化学世界;2018年04期
7 张国晨;;PVA多孔炭对染料废水吸附性能的研究[J];四川化工;2018年02期
8 梁鸿博;滕云鹤;张杰;杨宇彪;谢汝桢;;改性酒糟基活性炭的制备及其对刚果红的吸附[J];化工新型材料;2018年04期
9 白婷婷;康静文;肖坤儒;沙艳云;;废旧锌锰电池回收制备菱形三氧化二锰及其对染料吸附性能研究[J];应用化工;2018年04期
10 寇东辉;马威;张淑芬;王琳;唐炳涛;李爽;;一维光子晶体结构色材料的应用研究进展[J];化工进展;2018年04期
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李欣珏;钱飞跃;李暮;李新;刘勇弟;孙贤波;;活性炭吸附对印染废水生化出水中不同种类有机物的去除效果[J];环境化学;2012年03期
2 李萍;宫磊;;生物吸附剂——落叶对印染废水的吸附处理研究[J];青岛科技大学学报(自然科学版);2012年01期
3 彭娜;王开峰;涂常青;黎忠;;黄酒糟对活性艳红和亚甲基蓝的吸附性能[J];化工环保;2011年05期
4 冯连娜;;膜技术在印染废水处理中的应用[J];广西纺织科技;2010年01期
5 宓益磊;樊金红;马鲁铭;;电-生物耦合技术对偶氮染料的去除研究[J];环境工程学报;2009年08期
6 梁鹏;王慧勇;黄霞;曹效鑫;莫颖慧;;环境因素对接种Shewanella baltica的微生物燃料电池产电能力的影响[J];环境科学;2009年07期
7 孟范平;易怀昌;;各种吸附材料在印染废水处理中的应用[J];材料导报;2009年13期
8 范莉莉;陆人武;陈炜鹏;;反渗透技术处理染料废水的试验研究[J];环境科技;2009年S1期
9 胡春光;辛伟;李俊良;;铁锰复合氧化物吸附偶氮染料酸性红B的性能研究[J];科学技术与工程;2009年10期
10 张旋;王启山;;高级氧化技术在废水处理中的应用[J];水处理技术;2009年03期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 徐丰;;什么是“生物电化学”?[J];化学通报;1987年03期
2 朱毅暋;生物电化学的研究与应用[J];现代化工;1993年08期
3 胡仁;朴春晖;林昌健;詹东平;任斌;AMATORE Christian;田中群;;生物电化学仪器的发展现状与展望[J];电化学;2013年02期
4 孙家寿,孙颢;生物电化学的理论研究进展[J];化工时刊;1996年10期
5 孙颖,孙家寿;生物电化学[J];现代化工;1994年10期
6 张尧;张闻杰;蒋永;苏敏;陶勇;李大平;;生物电化学系统固定二氧化碳同时产生乙酸和丁酸[J];应用与环境生物学报;2014年02期
7 尹钦林;生物电化学及其应用[J];丽水师专学报;1998年02期
8 蒋永;苏敏;张尧;陶勇;李大平;;生物电化学系统还原二氧化碳同时合成甲烷和乙酸[J];应用与环境生物学报;2013年05期
9 孙向英,刘斌,徐金瑞;分析化学几个领域的发展现状[J];华侨大学学报(自然科学版);1995年02期
10 严群;刘浩;;微生物电化学系统处理含氮废水研究进展[J];食品与生物技术学报;2014年05期
中国重要会议论文全文数据库 前3条
1 梁鹏;袁璐璐;吴文龙;黄霞;;利用暂态调控提高生物电化学系统电流[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
2 张旭;孔德勇;胡亚萍;王爱杰;;微生物催化电解反应器阴极还原降解氯霉素的性能研究[A];中国环境科学学会学术年会光大环保优秀论文集(2014)[C];2014年
3 张旭;孔德勇;胡亚萍;王爱杰;;微生物催化电解反应器阴极还原降解氯霉素的性能研究[A];2014中国环境科学学会学术年会论文集(第五章)[C];2014年
中国博士学位论文全文数据库 前6条
1 杨厚云;生物电化学系统强化偶氮染料去除和二氧化碳转化的研究[D];中国科学技术大学;2018年
2 安众一;微生物电化学系统利用重金属离子产电特性研究[D];哈尔滨工业大学;2015年
3 贾能勤;新型纳米材料的生物电化学研究[D];复旦大学;2005年
4 许娟;纳米二氧化钛及其复合物在生物电化学领域中的应用[D];复旦大学;2007年
5 王欢;生物电化学系统处理藻渣及其产电效能研究[D];哈尔滨工业大学;2012年
6 孙茜;廊道推流式生物电化学系统还原偶氮染料效能和机制研究[D];哈尔滨工业大学;2017年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 田彩星;基于生物电化学系统强化五价钒去除的机理研究[D];中国地质大学(北京);2015年
2 胡亚萍;厌氧—生物电化学耦合系统对茜素黄R的去除效能[D];哈尔滨工业大学;2015年
3 王黎;生物电化学系统强化1,2-二氯乙烷还原分解[D];哈尔滨工业大学;2015年
4 娄帅;无隔膜生物电化学体系对硝基酚强化还原与其结构的关系探究[D];南京理工大学;2016年
5 李琨;生物电化学系统降解苯胺并同步回收氮素的研究[D];哈尔滨工业大学;2016年
6 郑越;功能生物电化学系统的微生物群落研究[D];湖南大学;2015年
7 胡一平;MOFs复合材料的电化学传感研究[D];西北师范大学;2016年
8 邱叶;沉水植物复氧的生物电化学系统强化去除水体碳氮磷研究[D];哈尔滨工业大学;2017年
9 黄宝成;有机电子供体对单室生物电化学系统处理硝酸盐废水性能影响及机理研究[D];浙江工商大学;2014年
10 程涛;半胱氨酸和硒代胱氨酸的生物电化学研究[D];暨南大学;2002年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026