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基于导电高分子组装体的碳基电催化剂设计、合成及性能研究

杨佳  
【摘要】:电催化是在电场和电催化剂作用下实现电极、电解质界面上的电荷转移,进而加速反应的催化作用,其对于清洁、可持续能源系统推广,实现碳中性循环具有重要意义。其中基于水和二氧化碳的电化学反应是燃料电池、金属空气电池、电解水系统及电还原二氧化碳系统的关键。碳材料在元素组成、微观结构、电子状态等方面有独特性质,杂原子掺杂的碳材料,金属/碳材料复合物等被广泛应用于电催化反应。导电高分子是制备碳材料的合适前驱体。导电高分子的高共轭性为高温碳化制备碳材料提供了合适的结构特性,杂原子可以在前驱体上实现均匀分布,同时可以通过分子设计、组装等方式实现导电高分子组成、结构在多个层次上的调控,为设计新颖碳材料提供了可能。以上优点为基于导电高分子的碳材料在电催化领域应用提供了独特的优势。本人在攻读博士学位期间在基于导电高分子组装体的碳基电催化剂及其在氧还原(ORR),电解水(Water Splitting)及二氧化碳还原(CO2RR)方面做了相关工作,具体来说,主要内容如下:1.发展了一种超声辅助的挥发诱导自组装方法来将氧化碳纳米管/氧化石墨烯组装成纳米球。气溶胶液滴中氧化碳纳米管/氧化石墨烯自动相分离,得到碳纳米管/石墨烯纳米球。经过氮/磷杂原子掺杂后,得到的催化剂可以在碱性、酸性条件下均高效催化四电子氧还原反应。可以通过调节前驱体中氧化碳纳米管/氧化石墨烯的比例来调控纳米球中石墨烯层数及优化催化性能。该组装方法实现了比表面、杂原子掺杂程度、体系电荷转移能力的优化,新颖的结构既有利于传质、又有利于电荷转移。得到的催化剂用于碱性锌-空气电池,表现出了比铂/碳(Pt/C)催化剂更好的性能。同时该方法比其他常见组装方法得到的样品具有更优的性能。这一工作为石墨烯/碳纳米管的组装及其在能源领域应用提供了新思路,也为新型碳基电催化剂的设计提供了新理念。2.设计了一种新颖的含有铁/钴的聚吡咯水凝胶,以其为前驱体,制备了铁钴双金属氮掺杂碳基三功能电催化剂。该催化剂可以在碱性条件下同时实现氧还原/产氧反应,同时其可以在广泛的pH范围内实现产氢。其含有的铁-氮-碳,钴-氮-碳及钴纳米粒子活性中心在三功能电催化能力的获得中均起着重要作用。基于其三功能催化能力,可以构筑自供电分解水系统。以其作为唯一催化材料,构建两个串联的锌空电池,对碱性电解水系统供电。可以实现稳定、快速氢气/氧气产出,速率达到约280 umol/h及140 umol/h。该工作对于导电高分子基的碳材料在能源转换领域的应用提供了指导,为利用可再生能源实现氢能的获取及利用提供了新借鉴。3.设计了一种由超分子交联聚吡咯纳米纤维为前驱体碳化得到的镍-氮-碳催化剂。其可以在水溶液中催化二氧化碳电还原,产物中一氧化碳法拉第效率达到95%以上。同时,其可以在碱性及中性条件下催化产氧反应。基于其双功能催化能力,我们构建了两电极二氧化碳还原系统,以其作为阴阳极,可以实现将CO2/H2O转化为CO和O2,并可以在10小时内保持性能稳定,且一氧化碳法拉第效率保持在90%以上。实验和理论计算表明低配位数的镍-氮中心是其催化性能的关键。对比实验证明超分子交联方式更有利于得到均匀分散的镍-氮中心。该工作为二氧化碳还原催化剂的研发提供了新借鉴,对实现未来碳中性循环有着重要意义。


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