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《中国科学技术大学》 2019年
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几种稀土氟化物纳米材料的合成及其生物成像研究

冯阳  
【摘要】:稀土氟化物纳米材料作为生物成像造影剂之一在生物医学领域受到广泛的关注。与临床商用的造影剂相比,稀土氟化物纳米材料具有很多明显的优势,比如多功能性、较大的比表面积、较好的生物相容性、稳定的物理和化学性质等。然而,高效且多功能化的稀土氟化物纳米颗粒的制备及其在生物成像领域的应用仍然是纳米医学领域的一大研究难点和热点。为了满足生物医学领域对稀土氟化物纳米材料的需求,利用绿色环保的方法合成具有较好的稳定性、较高的荧光强度、多功能一体化和生物安全的纳米材料具有十分重要的意义。本论文设计合成了一系列稀土氟化物纳米材料,对其结构和性质进行了表征,并详尽研究了部分稀土氟化物纳米材料在生物体外和体内的多模态成像的性能。主要包含以下五部分内容。第一章介绍了本论文的研究背景,包括生物成像的意义,目前主要的生物成像模式,不同成像模式的优点和缺点,稀土纳米材料的发光特性,稀土氟化物的合成方法及各个方法的优势和劣势,以及稀土氟化物纳米材料在生物成像领域的应用等方面,从而得出本论文的设计思路和研究意义。第二章研究了拓扑转换方法快速合成β-NaYF4纳米颗粒。本章通过水热法设计合成了β-NaYF4。为了避免α-NaYF4 生成,选取了 Y2(OH)5(N03)·1.4H2O 为前驱体,通过拓扑转换的方式,成功实现Y2(OH)5(NO3)·1.4H20向β-NaYF4的快速转换。β-NaYF4在水相中合成,反应过程中没有添加任何的表面活性剂和有机试剂,对环境十分友好。通过控制NaF与Y(NO3)3的配料比,可以有效地调控β-NaYF4的形貌。之后,我们在β-NaYF4纳米颗粒中掺杂了稀土上转换发光离子,如Yb3+、Er3+、Tm3+,证明了该方法合成的β-NaYF4纳米材料是十分有效的稀土上转换发光材料。第三章涉及水相合成新型Ba3Gd2F12:Ln3+纳米晶体及其发光性能的研究。采用节能环保的水热合成方法,在反应过程中不添加任何的表面活性剂及有机溶剂合成了一种新型的稀土氟化物纳米材料Ba3Gd2F12。并将多种稀土发光离子,例如,Eu3+、Dy3+、Tb3+、Ce3+、Er3+、Tm3+和 Yb3+掺杂到 Ba3Gd2F12纳米材料中,获得了高效的发光,证明Ba3Gd2F12纳米颗粒是一种优良的稀土氟化物发光材料基质。第四章基于绿色合成Ba2GdF7纳米晶体用于肿瘤的三模态成像。主要研究了在不添加任何表面活性剂和有机试剂的条件下,利用水热的方法合成了单分散且形态均一的Ba2Gd08F7:0.18Yb3+,0.02Er3+上转换纳米颗粒。随后,在该纳米颗粒的表面包覆了一层聚乙二醇(PEG),得到具有良好的生物相容性的上转换纳米颗粒—Ba2Gd08F7:0.18Yb3+,0.02Er3+@PEG。该方法合成的稀土氟化物纳米材料发射出明亮的红光,具有优异的荧光成像、MR成像以及CT成像功能。更为重要的是,体外及体内的生物毒性试验测试证明该方法合成的Ba2Gd08F7:0.18Yb3+,0.02Er3+@PEG 具有较低的生物毒性。因此,将Ba2Gd08F7:0.18Yb3+,0.02Er3+@PEG作为多模态成像的造影剂具有潜在的应用前景。第五章研究了可肾脏清除多肽修饰的Ba2GdF7纳米颗粒用于肿瘤靶向的双模态成像。制备了一种可以通过肾脏代谢的多肽修饰的Ba2GdF7纳米颗粒,并将其应用于肿瘤靶向的双模态成像。该纳米颗粒的尺寸为6.5 nm。然后,利用Gd离子与磷酸根离子的配位作用,成功的实现了将表面疏水的Ba2GdF7纳米颗粒转化成为表面亲水的纳米颗粒,同时在其表面修饰了具有肿瘤靶向功能的多肽。转移后的纳米颗粒为pEGFR-Ba2GdF7,具有肿瘤部位的主动靶向、MR和CT双模成像功能。将该纳米颗粒应用于A549肿瘤的小鼠模型,通过体内实验,证明了pEGFR-Ba2GdF7纳米颗粒具有良好的生物相容性、有效的肾脏清除能力、主动的肿瘤靶向功能以及优异的MR和CT成像效果,有望成为安全有效的多模态造影剂材料。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:R318.08;TB383.1

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