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《中国科学技术大学》 2020年
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二维MXene材料在水环境中的吸附性能和聚集行为的研究

谢忆  
【摘要】:二维过渡金属碳/氮化物(MXene)因其独特的结构和出色的理化性质,已成为诸多领域如能源储存、传感、催化、生物应用及环境污染治理等中的研究热点之一。在MXene材料不断生产及应用过程中,其不可避免地被排放进入到水环境中,然而其进入水环境后是否会对生态环境造成危害尚未得知。因此,研究MXene在水环境中的行为对预测MXene的迁移归趋规律以及评估其环境风险具有重要的意义。本论文对MXene材料对水环境中的污染物的吸附行为及其在真实水环境中的聚集行为及稳定性进行了探索。主要内容如下:(1)对二维少层Ti3C2Tx纳米片吸附水中的U(Ⅵ)和Co(Ⅱ)的性能进行了研究。宏观吸附实验结果显示Ti3C2Tx纳米片对U(Ⅵ)/Co(Ⅱ)的吸附显著受环境条件如pH、离子强度和温度等影响。在pH为5.5且温度为298K时,U(Ⅵ)和Co(Ⅱ)在Ti3C2Tx纳米片的最大吸附量分别可达到120.82和93.82 mg.g-1。U(Ⅵ)的吸附在5 min内即可达到平衡,Co(Ⅱ)的吸附在30 min内达到平衡,吸附动力学均符合准二级动力学模型。微观表征测试表明Ti3C2Tx表面的含氧官能团参与了 U(Ⅵ)和Co(Ⅱ)的吸附反应,从而实现高效吸附。(2)对分散的Ti3C2Tx悬浮液在水溶液中的胶体行为及稳定性进行了研究。发现在环境常见pH范围(5.0~9.0)内,pH值对Ti3C2Tx的稳定性没有影响,而离子价态和离子强度对Ti3C2Tx的稳定性有显著影响。通过动态光散射(DLS)确定了Ti3C2Tx纳米片在NaCl、CaCl2和MgCl2溶液中的临界团聚浓度(CCC)分别为12、0.3和0.4 mmol·L-1。此外,Ti3C2Tx在不同水体系中的聚集动力学与溶液中阳离子浓度和有机质含量密切相关。长期稳定性实验说明即使在富含天然有机物的天然水域,Ti3C2Tx不易发生长距离迁移。
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