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氟里昂替代物光化学性质的理论和实验研究及预混汽油火焰的真空紫外光电离研究

黄超群  
【摘要】:本论文的研究工作包括两个部分:(1) 氟里昂替代物光化学性质的理论和实验研究,(2) 预混汽油火焰的真空紫外光电离研究。 第一部分:氟里昂替代物光化学性质的理论和实验研究 第一章:介绍了利用光化学方法对原子、分子的研究,着重讨论了同步辐射真空紫外光在原子分子上的应用;详细讨论了光与物质相互作用的一些基本概念,包括绝热电离能和垂直电离能,超激发态,光电离截面,里德堡态和离解和预离解的定义及相关的背景知识。介绍了研究光与物质相互作用时常用的实验方法如光电离质谱,荧光光谱,吸收光谱,光电子能谱和光电子-光离子符合谱等技术。最后讨论了分子光电离和光离解过程常用的理论计算方法。 第二章:主要介绍了原子分子光电离研究所用的实验装置。首先介绍了同步辐射光源的优点和特点,国家同步辐射实验室(NSRL)储存环和U10A光束线的结构性能和相关参数。介绍了燃烧与火焰实验站的工作原理,详细讨论了分子束的形成机理和质谱的工作原理及真空紫外(VUV)同步辐射光吸收装置的结构和原理。 第三章:第一节介绍了研究氟里昂替代物的研究现状和和意义。 第二节介绍了研究氟里昂替代物的实验方法及理论计算方法。 第三节和第四节分别详细介绍了利用同步辐射单光子电离技术、光吸收技术、超声分子束技术和量子化学计算研究氟里昂替代物分子HCFCs(HCFC-22,HCFC-141b,HCFC-142b)和HFCs(HFC-134a,HFC-125,HFC-152a)的光电离和光离解过程。测量了母体分子的电离能和碎片离子的出现势,对于母体分子不稳定的分子如HCFC-141b,HCFC-142b和HFC-125等物质,利用真空紫外光吸收技术得到了它们的绝热电离能。根据实验测量的结果得到了氟里昂替代物分子吸收真空紫外光子后可能的离解通道并计算了每一通道的离解能。并利用GAUSSIAN软件采用G2或G3方法计算了母体分子、离子和碎片分子和离子的能量、对称性和电子态。 第二部分:预混汽油火焰的真空紫外光电离研究 第一章:介绍了燃烧研究的历史,指出开展燃烧(包括汽油燃烧)研究的必要性。详


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