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《中国科学技术大学》 2006年
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以碳氢化合物为燃料的中温固体氧化物燃料电池的新型阳极

朱威  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(SOFC)是举世公认的绿色能源技术之一。在SOFC的研发的过程中,人们越来越认识到降低操作温度和使用碳氢燃料的重要性。操作温度的降低可以通过应用高电导的电解质材料和电解质薄膜化两条途径来完成。碳氢燃料的使用则可以通过操作条件的优化和抗积碳、高催化活性的阳极的研发来实现。 本论文工作围绕着这两大主题展开,研究碳氢燃料的热力学性质,从理论上对碳氢燃料的操作条件进行优化,并发展适用于碳氢燃料的高性能阳极,探索新型复合物导电材料的导电机理。 本论文第一章简单介绍了SOFC的操作原理,综述了SOFC的电解质和电极材料的最新研究进展,并着重讨论了使用碳氢燃料的SOFC阳极材料。 第二章采用Gibbs自由能最小化方法,计算了生物质气等含C、H、O元素的燃料体系中的热力学平衡组成。进一步结合电池电动势公式,计算了以生物质气为燃料,以氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)为电解质的SOFC理论电动势(e.m.f.)。结果表明,以生物质气为燃料时,在温度小于600℃易形成碳沉积,并对电动势有显著影响。为消除碳沉积,本论文从热力学角度预测了不同操作温度下的最佳增湿量。此外,还计算了以掺杂氧化铈(DCO)为电解质的电池电动势。以DCO为电解质时,使用生物质气体为燃料而导致的电动势的下降(与以氢气为燃料的相比)比使用YSZ为电解质的电池要小的多。同时制备了DCO基薄膜单电池,并研究了以生物质气为燃料的单电池性能。电池的开路电压与理论预测值基本一致。650℃的最大功率密度达到700 mWcm~(-2),600℃的高于300mWcm~(-2),与以甲烷为燃料时的电池输出功率相当。计算及实验结果都表明,低热值的生物质气体作为SOFC的燃料是可行的。 第三章提出了一种新颖的针对碳氢燃料的高性能阳极构型。该阳极的电子导电相由微米Ni粒子组成,并构成连续框架,离子导电相由纳米氧化钐掺杂的CeO_2(SDC)构成覆盖于Ni表面。这种新型构型阳极的特点是:1)覆盖在Ni粒子上的氧化铈阻断了碳氢化合物与裂解反应催化剂Ni的直接接触,从而有效的防止积碳的形成;2)氧化铈本身具有催化氧化活性,因而覆盖的氧化铈可提高阳极的电化
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TM911.4

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