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《中国科学技术大学》 2006年
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固体酸碱催化剂催化酯化改质提升生物油的研究

张琦  
【摘要】:国际原油价格上涨,燃油供应紧张,液体代用燃料的研究广泛开展。生物质热解液化技术得到的燃料产率很高,是高效率的生物质转化过程,并使生物质成为最有可能部分代替化石能源的可再生能源。然而生物油粘稠、稳定性差、腐蚀性强、化学组成复杂等缺点给生物油部分替代传统石油产品的进程带来极大阻碍,成为生物油工业化利用的瓶颈。对生物油进行精制,提高生物油的品质势在必行。因而本文对改质与酯化反应相结合的提升生物油新方法进行探索,具有重要的应用价值和现实意义。 目前生物油精制主要方法中,生物油加氢脱氧得到烃类物质的方法成本,设备复杂,操作过程中经常遇到反应器堵塞和催化剂失活的现象;利用催化裂解将生物油中含氧有机物转化为轻质组分的方法成本低廉,但是由于此方法结焦率高,得到的精制油质量较差;水蒸气重整制氢的工艺比较复杂,对设备要求较高,需要开发成熟、稳定、与反应器相适合的催化剂;乳化方法无需过多的化学转化操作,但不可忽视乳化的成本和乳化需要的能量投入,而且作为汽车用油,乳化油对发动机的腐蚀效应比较严重。针对生物油内含有的多种有机羧酸物质、羧酸总含量较高(10-20wt%)的特点,本研究筛选具有高效酯化活性的固体酸和碱催化剂,探索改质与酯化反应相结合的生物油改质提升的新方法,与传统精制方法比较,提高生物油品质的同时,降低了设备及操作成本。 首先利用模型反应在众多固体酸催化剂体系中筛选了高酯化活性的固体酸催化剂,试制开发了固体酸mix 40STS400高效催化酯化催化剂,结合物理表征手段发现mix 40STS400的高酯化活性与Ti的结合方式、形态和SiO_2含量有关,一定量的四方晶锐钛矿型TiO_2、正交晶硫酸氧钛、少量立方晶金属钛加上高分散、高比表面积的SiO_2组成了具有高酯化活性的催化剂。添加的SiO_2形成Ti-O-Si键,它帮助mix 40STS400与SO_4~(2-)在样品表面形成强相互作用,增强了催化剂与SO_4~(2-)的结合,使SO_4~(2-)不易脱除,结合的SO_4~(2-)主要以无机螯合状双配位和有机硫酸酯两种结构形式存在。固体碱的催化酯化研究表明添加K_2CO_3的γ-Al_2O_3酯化效果最好,30%K_2CO_3-γ-Al_2O_3/NaOH比30%K_2CO_3-γ-Al_2O_3耐水性强,但活性略低。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TE667

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前6条
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中国博士学位论文全文数据库 前3条
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1 于连林;固体酸催化剂SO~(2-)_4/TiO_2-SiO_2催化酯化反应对玉米芯热解油性质的影响[D];太原理工大学;2009年
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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9 梁锦平;尹华强;彭宏;李辉;华坚;;低温烟气脱氮活性炭基催化剂[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(下册)[C];2005年
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘江燕;木质素及其模型物在不同热化学环境下的解构[D];华南理工大学;2010年
2 傅深渊;竹材液化、树脂化反应动力学及其生成物的性能[D];北京林业大学;2011年
3 包桂蓉;纤维素在高温高压溶剂中的降解研究[D];昆明理工大学;2010年
4 祝琳华;新型NZP族催化剂载体材料的合成及应用研究[D];昆明理工大学;2010年
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6 秦湘灵;可再生能源发电政策与环境效益分析方法研究[D];华北电力大学(北京);2011年
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9 王堃;木质生物质预处理、组分分离及酶解糖化研究[D];北京林业大学;2011年
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡兴涛;生物质快速热解制生物质油的实验研究[D];山东科技大学;2010年
2 邢士玉;镁铝氧化物催化生物质衍生物的羟醛缩合研究[D];郑州大学;2010年
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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10 薛来奇,张志宏,祁洪江;分子筛-5A负载12-钨硅酸催化合成醋酸酯[J];昌吉学院学报;2004年04期
中国博士学位论文全文数据库 前6条
1 廖艳芬;纤维素热裂解机理试验研究[D];浙江大学;2003年
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3 王琦;生物质快速热裂解制取生物油及其后续应用研究[D];浙江大学;2008年
4 彭军;超临界流体中生物油提质的研究[D];浙江大学;2009年
5 杨续来;生物油的烯烃改性精制及应用基础研究[D];中国科学技术大学;2010年
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1 王凯歌;木质素热裂解行为的试验研究[D];浙江大学;2010年
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7 王卉;阳离子交换树脂催化合成乙酸甲酯动力学研究[D];天津大学;2005年
8 贺博;生物油的分级分离和初步改性[D];浙江大学;2007年
9 于连林;固体酸催化剂SO~(2-)_4/TiO_2-SiO_2催化酯化反应对玉米芯热解油性质的影响[D];太原理工大学;2009年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 仉春华;张伟;许英梅;刘倩;张秋民;;生物油分离提质及CMA类环保型融雪剂的制备[J];大连民族学院学报;2011年01期
2 杨浩;王建红;刘勇;陈征;乔聪震;;强酸性树脂催化制备柠檬酸三丁酯[J];广东化工;2012年02期
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9 王锦江;常杰;范娟;;离子交换树脂催化酯化生物油的试验研究[J];燃料化学学报;2010年05期
10 崔洪友;马成亮;李志合;易维明;;生物油中反应性化合物对羧酸在超临界甲醇中酯化的影响[J];燃料化学学报;2011年05期
中国博士学位论文全文数据库 前6条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王通洲;玉米秸秆热解制取生物油及其性质研究[D];沈阳理工大学;2010年
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8 阮仁祥;生物油的精炼提质研究[D];中国科学技术大学;2011年
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中国期刊全文数据库 前10条
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9 袁兴东,沈健,李国辉,Ji-Man KIM,Sang-Eon PARK;SBA-15介孔分子筛表面的磺酸基改性及其催化性能[J];催化学报;2002年05期
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中国重要会议论文全文数据库 前1条
1 胡常伟;;NaY分子筛催化毛竹热解液化研究[A];2005年中国生物质能技术与可持续发展研讨会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 王述洋;生物质热解动力学建模及锥式闪速热解装置设计理论研究[D];东北林业大学;2002年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 洪军;生物质热裂解制油机理试验研究及流化床闪速热裂解装置设计[D];浙江大学;2002年
【相似文献】
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1 熊万明;傅尧;来大明;郭庆祥;;酸性离子交换树脂催化酯化改质生物油的研究[J];高等学校化学学报;2009年09期
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中国重要报纸全文数据库 前10条
1 赵凤华 信永华;从烟道气中“寻找”生物油[N];中国技术市场报;2010年
2 邱阳;新技术可用烟道气中的二氧化碳制取生物油[N];中国知识产权报;2010年
3 陶韡烁 记者 王春;复旦大学用大型海藻制成生物油[N];科技日报;2010年
4 记者 赵凤华 通讯员 信永华;烟道气中的二氧化碳可制取生物油[N];科技日报;2009年
5 记者 彭德倩;5吨浒苔=1吨“生物油”[N];解放日报;2010年
6 广日;浒苔可提炼生物油[N];中国渔业报;2010年
7 刘纯友 通讯员  汪明星;生物油在肥试产成功[N];安徽日报;2007年
8 通讯员 谢秀琼 记者 蒋勇;宁波营建“生物油林”[N];浙江日报;2010年
9 特约记者 杨保国;中科大热解液化秸秆制生物油[N];大众科技报;2006年
10 通讯员 赵建民 高深;国产新型固体酸催化剂将替代氢氟酸催化剂[N];中国石油报;2002年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张琦;固体酸碱催化剂催化酯化改质提升生物油的研究[D];中国科学技术大学;2006年
2 郭祚刚;基于分子蒸馏技术的生物油分级品位提升研究[D];浙江大学;2012年
3 杨续来;生物油的烯烃改性精制及应用基础研究[D];中国科学技术大学;2010年
4 熊万明;生物油的分离与精制研究[D];中国科学技术大学;2010年
5 彭军;超临界流体中生物油提质的研究[D];浙江大学;2009年
6 张栋;生物质热解油雾化燃烧及气化的实验研究与数值模拟[D];中国科学技术大学;2012年
7 王丽红;生物质热裂解特性分析及生物油的应用研究[D];沈阳农业大学;2011年
8 徐俊明;生物质热解油分类精制基础研究[D];中国林业科学研究院;2009年
9 吕高金;玉米秆及其主要组分的热解规律与生物油特征组分的定量分析[D];华南理工大学;2012年
10 佟立成;生物质热裂解液化制备酚醛树脂关键技术研究[D];北京林业大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 谌宁;稀土镧的引入对SO_4~(2-)改性交联粘土固体酸催化剂结构与性能的影响[D];汕头大学;2004年
2 徐君;介孔MoO_3(WO_3)/ZrO_2固体酸的合成及结构与酸性表征[D];武汉科技大学;2004年
3 罗云;含铌元素的固体酸催化剂在F-C反应中的应用[D];浙江大学;2011年
4 万祯;生物柴油的合成及影响因素研究[D];重庆大学;2007年
5 郭春霞;微波条件下生物油催化酯化提质的研究[D];浙江大学;2010年
6 刘志;固体酸催化合成4,4’-二氨基二苯甲烷及其衍生物[D];华东理工大学;2011年
7 方林;磺酸基团功能化修饰固体酸的制备及其在生物柴油反应中的应用[D];华东师范大学;2009年
8 张俊豪;介孔钛交联蒙脱土固体酸催化剂制备及其对NO选择还原催化性能的研究[D];汕头大学;2005年
9 史立杰;固体酸催化剂上苯酐法合成蒽醌反应研究[D];河北工业大学;2006年
10 赖芳;固体酸催化15-羟基十五烷酸甲酯合成环十五内酯的研究[D];广西大学;2006年
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